可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

双金属硫化物CoMoS4活化过一硫酸盐降解双酚F

通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS₄(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L^-1的CMS和0.5 mmol·L^-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L^-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO₄^·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径.     

微量铜离子联合碳酸氢盐类芬顿体系降解水中双酚A

基于铜离子(Cu²⁺)的类芬顿体系通常需要较高的Cu²⁺剂量,可能导致二次污染,为解决这一问题,构建了微量Cu²⁺(2.5μmol/L)联合碳酸氢盐活化过氧化氢(Cu²⁺/H₂O₂/HCO₃^-)体系用于水中双酚A(BPA)的高效降解.结果表明:在一定范围内,Cu²⁺/H₂O₂/HCO₃^-体系对BPA的降解效果随Cu²⁺投加量的升高而上升,随H₂O₂和HCO₃^-投加量的升高呈先上升再降低的趋势.在溶液初始pH值5.06～11.02范围内,BPA均可得到有效去除,且升高反应温度可促进BPA的降解.Cl^-、HPO₄^2-、腐殖酸会抑制BPA...     

Mo掺杂FeS2非均相Fenton催化剂的制备及催化性能研究

为提高FeS₂活化H₂O₂降解有机物的性能,本研究通过引入多价金属钼(Mo)制备得到Mo掺杂的FeS₂催化剂(FeS2@Mo),并用于催化降解水中双酚A (BPA).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对样品形貌和结构组成等进行表征.研究了H₂O₂浓度、FeS₂@Mo投加量、初始pH等条件对BPA降解效果的影响.结果表明：(1)Mo掺杂的FeS₂呈现花瓣形球体,尺寸500～1 000 nm.(2)在条件为5 mmol/L H₂O₂、100 mg/L FeS₂@Mo、pH=3.5时降解效果最优,且在该条件下反应10 min时BPA的降解率可达99.1%.(3)淬灭试验和电子顺磁共振(EPR)试验的结果表明,该体系中的活性物种包括羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹...     

磁性有序介孔碳的制备及其对水中双酚A的吸附

采用水热法成功制备了磁性有序介孔碳（Fe-OMC）,用于吸附水中双酚A （BPA）.采用高倍投射电镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、比表面积分析仪和振动样品磁强计对Fe-OMC进行表征.结果表明,该吸附剂具备较大的比表面积、独特的有序介孔孔道结构、丰富的含氧官能团以及较强的超顺磁性.Fe-OMC能够高效地吸附去除水中的BPA,平衡吸附量可达72.62mg/g,经过外加磁场分离回收后依旧具备较好的吸附性能.随着BPA浓度从1mg/L提高到20mg/L,其平衡吸附量由8.33mg/g增至91.78mg/g.随着pH值的升高呈现出先降低后升高再降低的趋势,最高吸附量出现在pH=8（75.34mg/g）.Fe-OMC对BPA的吸附过程可用准二级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温模型进行描述.计算的热力学参数表明,Fe-OMC对BPA的吸附过程是自发进行的放热过程.     

催化氧化除锰活性滤料去除地下水中双酚A性能

以催化氧化除锰活性滤料（简称“活性滤料”）为研究对象,考察了地下水中锰污染对于活性滤料去除双酚A效能的影响.结果表明,进水中含有高浓度锰（5mg/L）时,会显著降低活性滤料对于双酚A的去除能力;同时,双酚A也会降低活性滤料对锰的去处能力.双酚A脱附实验结果表明,脱附的双酚A量不足双酚A去除总量的10%,且双酚A去除过程中初期总有机碳（TOC）去除率保持在12%~25%,之后持续保持在0.1%~4%,表明活性滤料去除双酚A存在吸附过程,但是以氧化去除为主.扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）分析结果表明,双酚A的去除会导致滤料表面微观形态改变以及新物相的生成;傅里叶变换红外光谱（FTIR）结果表明双酚A的去除会消耗滤料表面羟基基团,且表面残留络合物.本文研究分析提出活性滤料去除双酚A的主要步骤包括双酚A首先吸附到活性滤料表面形成络合物、活性滤料与表面络合物发生氧化反应,部分反应物中间体脱附3个过程.     

低剂量双酚A影响哺乳动物神经发育研究现状及争议

为全面认识低剂量BPA（双酚A）对哺乳动物神经发育的影响,本文从中国知网、PubMed和Web of Science 3个数据库中获取了国内外关于低剂量BPA影响哺乳动物神经发育的研究报道,并使用toxR工具对其可信度进行评估,最终筛选获得26项相关研究;从美国食品药品监督管理局（FDA）工作网站上获取最新BPA毒性报告1篇.通过比较分析这些研究,发现大部分研究报道低剂量BPA暴露导致哺乳动物神经行为、特定脑区内组织学结构和细胞特征、神经递质和激素稳态、脑中关键基因表达以及表观遗传特征发生改变.但是,就导致的神经行为的改变而言,一些研究的结果并不一致甚至有诸多矛盾之处.这些不一致的结果可能与动物实验设计的差异有关,其中神经行为测试的质量控制和统计方法中统计单元的选择对于研究结果的影响尤其值得关注.总之,从目前的文献来看,低剂量BPA对哺乳动物神经发育的影响尚待进一步的确认.     

BPA和EE2在PA微塑料上竞争吸附的位点能量

为研究微塑料上雌激素共存的吸附行为,以17α-乙炔基雌二醇（EE2）和双酚A （BPA）为目标污染物,微塑料聚酰胺（PA）为吸附剂,通过等温吸附实验研究二者在单溶质和双溶质体系下的吸附性能,基于位点能量分布理论进一步剖析二者在PA微塑料上的的吸附特性.同时,采用X射线光谱（XPS）以及傅里叶变换红外光谱（FTIR）对吸附前后的PA微塑料进行表征,探究其可能存在的吸附机理.等温吸附拟合结果及XPS、FTIR的表征结果表明BPA和EE2及二者混合溶液在PA上的吸附属于非均质吸附,疏水分配及氢键作用为主要的吸附机制.位点能量分布分析结果表明,相同浓度（1～4mg/L）条件下,BPA吸附位点主要分布于高能量区;单溶质体系的EE2吸附位点主要集中于低能量区.双溶质体系下,相同浓度的两种物质位点分布函数均随着位点能量的增大而呈指数降低,BPA下降趋势较为平缓,吸附位点分布更集中.两种体系相比较,BPA平均位点能量和位点能量非均质性分别增加了0.749%和2.483%,吸附位点数量减少了10.852%;双溶质体系下EE2平均位点能量降低0.813%,位点能量非均质性增加1.870%,吸附位点数量增加42.429%.双酚A和EE2在PA微塑料上的竞争吸附中,EE2占优势.     

双酚AF诱导乳腺癌细胞增殖的分子机制

从细胞水平上研究不同浓度双酚AF （BPAF）对MCF-7人乳腺癌细胞系的细胞增殖能力、细胞凋亡、细胞周期等终点的影响;以新型雌激素膜受体GPER1介导的PI3K/Akt和ERK1/2信号通路为靶点,研究低浓度BPAF对该信号通路相关基因表达的影响,以及其在诱导乳腺癌细胞增殖中的作用,评估其增殖效应机制.结果表明,低浓度BPAF （0.001~1μmol/L）能够诱导MCF-7细胞的增殖,使S期细胞比例升高,并且激活雌激素信号通路相关基因mRNA的表达;在较高浓度时（>10μmol/L）能抑制细胞活力,诱导细胞凋亡.通过特异性靶点抑制剂发现GPER1在mRNA层面上激活了PI3K/Akt和ERK1/2信号通路,并且该信号通路的激活可能是BPAF引起MCF-7细胞增殖的关键机制,并且ERα也在其中起到了重要的作用.     

黑磷纳米片对水中双酚A的吸附

由于独特的理化性质,黑磷纳米片（Bare BPs）成为一种新型的二维纳米材料. Bare BPs有望在光电器件、催化和生物医学等领域得到广泛应用.目前,对于Bare BPs的环境风险研究不足. Bare BPs具有超高的理论比表面积和大量的疏水表面,理论上会与有机物污染物相结合形成复合污染,改变两者原有的环境行为和危害性,因此对Bare BPs与有机污染物的吸附行为和机制的系统研究尤为重要.本文采用电化学阳极剥离法制备了少层Bare BPs,以双酚A（BPA）作为模型污染物,系统研究了Bare BPs对BPA的吸附行为.结果表明,Bare BPs对BPA的吸附符合拟二级动力学模型,并且Bare BPs对BPA具有高吸附能力(Q⁰=839.3 mg·g^-1),等温吸附呈非线性,符合Freundlich模型.在酸性pH范围内,Bare BPs吸附量基本不变,而在碱性pH范围内吸附量波动较大,猜测存在负电辅助氢键(（-）CAHB)机制.另外,热力学结果分析表明,在5—25℃范围内BPA在Bare BPs上的吸附行为是吸热的,高温有利于BPA在Bar...