基于广州塔多层观测的城市臭氧污染垂直分布特征及成因分析

利用2019年11月1日—2020年4月30日广州主城区和广州塔121 m、454 m O₃浓度同步监测数据,分析了广州市O₃垂直污染分布特征及成因.结果表明：①近地面O₃浓度变化主要取决于人类活动如工业排放和机动车尾气排放等,而高空O₃浓度主要取决于天气过程,如辐射造成光学反应加剧和区域传输.②地面的O₃浓度高于垂直观测站点,其日变化均呈单峰型分布,表现为日出后太阳辐射增强O₃浓度升高,在午后14：00—15：00达到一日中的最高值.③广州塔454 m的O₃浓度日变化呈明显的双峰型特征,第1个峰值出现早上7：00后,O₃浓度随着日出后边界层混合抬升而升高,第2个峰值持续出现在午后,因高温、辐射导致的光化学反应剧烈生成.相对广州其他站点的第2峰值滞后的现象,可能是由于近地面臭氧生成后垂直传输到塔顶出现的垂直混合的时间差,受到边界层抬升强度不同的影响.④广州塔121 m站点,O₃浓度与风速的关系非常明显,广州南部地区臭氧贡献度达到了45%.在广州的冬季和春季,其中尤以冬季12—1月,广州臭氧污染贡献源广州塔中可能 来自于南部,广州塔顶454 m来自于东南部.     

2020年新冠疫情期间广州市大气污染物垂直分布特征

为研究新冠疫情发生后广州市实行疫情防控政策对大气污染物浓度的影响,利用广州市2019年12月1日—2020年2月29日的空气质量指数数据及广州塔垂直梯度观测站实时监测的PM_2.5、PM_1.0、NO_x、O₃、SO₂和CO等污染物浓度数据,采用统计分析、污染物特征雷达图及相关性分析等方法,探讨了疫情前后大气污染物的垂直分布、污染特征及其影响因素.结果表明,实施疫情防控政策后,除O₃外,其他组分浓度均有不同程度的下降,其中,NO_x下降幅度最大为68.5%,且浓度随着高度上升而降低;其次PM_2.5下降39.5%,但PM_2.5浓度随高度下降幅度不明显;相反地,O₃浓度升高了18.0%,且浓度随着高度上升而增加.研究发现,疫情防控期间NO_x浓度的减少导致了O₃浓度的积累,从而增强了大气氧化性,促进了高空中二次气溶胶的生成.综上,疫情管控期...     

基于铁塔观测的深圳大气VOCs垂直分布特征

2018年8～9月,利用深圳市铁塔的11个垂直梯度平台进行了9轮挥发性有机物(VOCs)不锈钢罐采样,并应用气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对103种VOCs组分进行定量分析,研究不同垂直高度上VOCs组分特征及对近地面臭氧(O₃)生成的影响.结果表明,从地面到345m高空VOCs总体污染水平相近,在垂直梯度上变化不大;但烯烃浓度随高度上升呈现下降趋势,主要受地面天然源排放的异戊二烯主导.结合典型物种及物种对的分析发现,日间的二次生成、工业排放和光化学反应消耗是影响垂直梯度上VOCs浓度变化的主要原因.应用混合层梯度方法对VOCs通量进行计算发现,烷烃(28%)和芳香烃(23%)的通量贡献最多;二氯甲烷(1.93±0.29)mg/(m²·h)、甲苯(1.86±0.39)mg/(m²·h)具有较高的垂直通量值.结合二氧化氮(NO₂)和O₃垂直廓线的关系分析得出,总挥发性有机物(TVOCs)/NO₂在300m以上高空达到峰值,更加有利于O₃     

基于AGRI颗粒物浓度遥感反演及季节变化分析

基于AGRI数据反演区域PM_2.5浓度.利用6S辐射传输模式,分析气溶胶光学厚度AOD与能见度相关性,建立AOD、气溶胶标高和能见度模型;通过对大气柱AOD垂直订正,构建AOD与近地面PM_2.5浓度关系的物理模型;同时引入了地面相对湿度数据.结果表明,FY-4A遥感的PM_2.5浓度与地面空气质量监测站的PM_2.5浓度变化趋势一致,算法计算效率较高.利用AGRI估算近地面PM_2.5与地面观测网对比分析,其结果不亚于于MODIS以及VIIRS的对比结果,AGRI估算的均方根误差和相对误差较小.从季节分析,冬季近地面颗粒物浓度是影响整层大气柱AOD值的主要因素,AGRI反演结果精度较好,夏季相关系数相对于其他三个季节偏低.总体而言,采用FY-4A/AGRI反演颗粒物浓度精度可靠,有利于实现区域气溶胶全天候实时监测.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

基于无人飞机-吸附管采样技术研究化工园区大气VOCs垂直廓线

基于无人飞机和吸附管采样技术建立了一种大气边界层VOCs的采样方法,并将该方法应用于上虞化工园区(杭州湾上虞经济技术开发区)大气VOCs垂直廓线观测研究. 使用该方法采集高空VOCs样品后,基于PAMS和TO-15混合VOCs标气,利用TD-GCMS (热脱附-气相色谱质谱联用)检测富集在吸附管上的VOCs,获得了上虞化工园区大气VOCs垂直廓线. 结果表明:①该方法测定的97种VOCs体积分数在3×10?9~30×10?9范围内线性良好,检出限范围为0.14×10?9~0.96×10?9,回收率在93.6%~124.0%之间. ②上虞化工园区大气中φ(卤代烃)、φ(芳香烃)和φ(烷烃)较高,主要污染物有十二烷、十一烷、二氯甲烷、1,2,4-三氯苯和1,4-二乙苯;不同VOCs组分具有不同的垂直廓线特征,φ(芳香烃)、φ(卤代烃)、φ(烯烃)和φ(含氧化合物)随高度的上升呈先增后降的趋势,而φ(烷烃)随高度上升不断降低. ③大部分污染物体积分数峰值出现在100 m高空,这可能与大气逆温现象有关;14:00 的φ(TVOCs)(TVOCs为总挥发性有机物)高于17:00,可能是午后高温导致有机溶剂挥发量增大所致;白天φ(VOCs)在100~300 m高空范围内下降较快,说明在该范围内可能存在较强的光化学反应,夜晚φ(VOCs)可能来自区域水平输送. ④观测期间,对大气OFP (臭氧生成潜势)贡献较大的组分为芳香烃和烯烃,主要包括1,2,3-三甲苯、1,4-二乙苯、顺式-2-丁烯和1,2,4-三甲苯. 研究显示,高浓度卤代烃及OFP贡献较高的芳香烃是上虞化工园区需首要减排的VOCs组分.      

基于多旋翼无人机平台的大气PM2.5垂直结构观测技术

目的设计可用于大气边界层范围的大气污染观测平台。方法使用多旋翼无人机作为载体,集成多种大气污染物和气象要素的便携式检测设备,组建无人机观测平台。通过地面比对实验,保障所搭载的设备数据可靠,通过与大载荷系留气艇平台的垂直比对实验验证平台集成后的数据可靠性。结果对于重点观测指标PM_(2.5)而言,无人机和系留气艇所获取的垂直廓线表现出良好的一致性,各个航次的R2最低值为0.762,多数航次的组内相关系数为0.94以上。在2017年12月18日的案例中,无人机的观测数据表明,早上的大气垂直结构呈现了明显分层,0～200 m高度较为稳定的大气层结阻碍了污染物向上扩散,导致了近地面PM_(2.5)80μg/m~3的较高浓度,而下午的观测数据有助于解释污染消散。结论文中搭建的多旋翼无人机平台可以用于0～1000 m范围内的边界层观测,尽管个别航次数据和系留气艇平台仍存在差异,但现有观测结果已表明,该平台有助于研究人员了解污染事件的发生和消散,可以进一步推广应用。     

基于CALIPSO资料的东亚地区气溶胶垂直分布特征分析

目的分析东亚地区气溶胶的垂直分布特征。方法利用2006—2012年CALIPSO星载激光雷达资料,基于气溶胶光学厚度分析结果,选取有代表性的经度带和纬度带,分别研究东亚大陆东部沿海地区气溶胶的垂直分布和东亚-北太平洋地区沙尘气溶胶的垂直分布。在此基础上,选取三个有代表性的格点,进一步研究华北和华南地区气溶胶的垂直分布及塔克拉玛干沙漠沙尘的气溶胶垂直分布,并对其垂直分布特征曲线进行拟合。结果平均来看,除少数地区个别月份外,东亚地区气溶胶主要出现在近地面附近。东部沿海地区,一定高度以上,气溶胶的消光系数随高度的增加总体上呈指数减小;西北沙尘源区,大致在近地面至对流层中层,沙尘气溶胶的消光系数随高度的增加几乎呈线性递减。气溶胶的垂直分布具有显著的月际变化和地区差异,中纬度地区,亚洲沙尘气溶胶跨北太平洋传输在1—5月份较强。结论高垂直分辨率的CALIPSO资料可作为精细分析气溶胶垂直分布特征的有力工具。     

垂直流人工湿地强化地表径流脱氮的研究

为提高垂直流人工湿地脱氮效果,作者选择分层进水、添加缓释碳源和降低淹水高度3种措施进行强化脱氮处理。结果显示,在进水浓度相同的条件下,3种措施均增加了沿程COD的浓度和碳源,但并未导致出水COD浓度的升高。降低淹水高度对总氮的去除效果最为明显,去除率可达86.4%,出水浓度只有1.8 mg/L。当降低淹水高度时,水力负荷和污染负荷对硝氮和亚硝氮沿湿地深度的变化影响较小,且不存在显著性差异(p0.05)。     

武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征

为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前（11:49-12:18）和12月18日重污染期间（11:00-11:16）在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1 000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）与ρ（O₃）随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩散;PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）]在800 m以下为0.60~0.80,在800~1 000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层（距地面0~150 m）、覆盖逆温层（150~370 m）、混合层（370~500 m）和自由大气（500 m以上）4个层次.③NO_x主要在对流边界层内聚积;高空O₃在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM_2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ（PM_2.5）在覆盖逆温层内呈双峰（峰值分别出现在150和370 m）分布,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.