抗坏血酸改性Br掺杂g-C3N4光催化降解污染物

以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C₃N₄进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C₃N₄-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N₂吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C₃N₄-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C₃N₄-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min^-1,是纯g-C₃N₄的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O₂^-）,并推测了可能的反应机理.     

改性微管氮化碳的制备及光催化性能

以三聚氰胺、固体亚磷酸H₃PO₃为原料,通过水热-煅烧法制备了不同质量比的磷掺杂且具有层状堆积结构的六方管状氮化碳（MTCN-x）,x为固体亚磷酸与三聚氰胺的质量比.采用X射线衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、比表面积分析仪（BET）、荧光光谱（PL）和紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）对最佳质量比X=1.2（MTCN-1.2）和不添加固体亚磷酸X=0（MTCN-0）催化剂形貌结构和光学性能进行了表征,结果表明,磷掺杂抑制了催化剂晶粒的生长,缩小了能带宽度,增加了可见光响应范围及可见光的利用率,有效的抑制了光生电子－空穴的复合,显著增强了光催化性能.通过光降解实验表明,MTCN-1.2在10min对抗生素环丙沙星（CIP）和四环素（TCL）的降解率分别为99.7%和97.8%,其反应速率常数分别是普通氮化碳（BCN）的10.5倍和6.8倍,表明改性的MTCN-1.2具有比MTCN-0、BCN更好的光催化降解性能.同时分别考察了溶液pH值、催化剂投加量、腐殖酸（HA）浓度等因素对光催化降解抗生素的影响,结果表明,CIP与TCL降解效果最佳的pH值分别为5和9.催化剂投加量的过高和HA浓度的升高,都会造成光催化效率的下降.自由基捕获实验证明,该催化体系降解过程中超氧自由基（·O^2-）和空穴（h⁺）占主导作用.     

硫改性牛粪生物炭对Hg2+的高效吸附及其机理

以牛粪为原料在400,500,600 ℃条件下限氧热解制备牛粪生物炭(BC),然后以不同质量比将升华硫和BC混合共热解制备硫改性牛粪生物炭(BCS)。使用元素分析仪、SEM、FTIR、XPS和BET对制得的BC和BCS进行了表征,并研究了各BC和BCS对Hg2+的吸附特性。结果表明:热解过程使BC和BCS变得粗糙多孔,Hg2+被吸附到生物炭表面和孔道内;BC和BCS的吸附过程符合准二级动力学模型,BCS对Hg2+的吸附平衡时间仅为30 min,且吸附过程不受pH影响;Langmuir模型可较好地描述BC吸附过程,吸附量随热解温度的升高而降低,BCS吸附过程符合Freundlich模型,吸附能力较BC显著提升,最大拟合吸附量达到407.81 mg/g;BCS的吸附稳定性较高,在各解吸剂中的解吸率均低于5%;BC主要吸附机理为官能团络合,BCS主要吸附机理为HgS沉淀。因此BCS是一种高效稳定的Hg2+吸附材料。     

钙铝黄长石陶粒改性及处理含锰废水效能

以工业固体废弃物造纸白泥和粉煤灰为原料,通过煅烧制备钙铝黄长石陶粒,再经NaOH溶液水热反应法改性,用于含锰废水的吸附处理。利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等方法对改性前后的陶粒进行表征,探讨陶粒水热改性机制。检测不同NaOH溶液浓度以及水热反应温度改性后陶粒的静态吸附除锰效能,并与改性前陶粒对比,确定最佳水热改性条件,并探索改性陶粒吸附除锰机理。结果表明:改性后陶粒的主矿物相仍为钙铝黄长石,但部分Ca元素被活化,生成新物相Ca(OH)₂,提高了陶粒本身碱性,继而使锰去除率显著提高,吸附平衡时间明显缩短。4,3 mol/L的NaOH溶液浓度以及160 ℃的水热温度分别为2种陶粒的最佳改性条件;改性后陶粒除锰可以在10~15 min内达到吸附平衡,锰去除率接近100%。吸附过程中,Mn2+与OH-生成白色Mn(OH)₂沉淀,然后被氧化为黑褐色的MnO(OH)₂,最终被陶粒表面均匀吸附,实现了固体废弃物资源化利用,达到以废治废的目的。     

碱熔联合水热改性生物质电厂灰高效吸附多种重金属离子

以生物质电厂灰(biofuel ash, BFA)为原料,采用碱熔联合水热技术对BFA进行改性,制备地质聚合物-沸石复合材料,利用SEM、XRD、FTIR等技术对改性前后的BFA进行表征,并研究了改性BFA(MBFA)对Cd2+、Zn2+、Cu2+和Pb2+离子的吸附性能。结果表明:MBFA的比表面积、孔体积显著提高;拟一级和拟二级动力学模型均能较好地描述MBFA对Cd2+、Zn2+、Cu2+和Pb2+的吸附过程(R2>0.9375),说明同时存在物理、化学吸附;温度为298 K时,Langmuir方程和Freundlich方程对Cd2+、Zn2+、Cu2+吸附等温线均达到较好的拟合度(0.9223Cu2+>Cd2+>Zn2+。     

MnO2/TiO2改性沸石去除矿井水中Fe2+和Mn2+的试验研究

针对矿井水中Fe2+、Mn2+浓度超标及处理效果不稳定等问题,通过溶胶-凝胶法将纳米MnO₂和纳米TiO₂负载于天然斜发沸石表面制备出MnO₂/TiO₂改性沸石滤料,并分析了沸石改性前后的微观形貌和孔隙结构. 采用单因素动态吸附试验和Thomas模型拟合探究了MnO₂/TiO₂改性沸石对模拟矿井水水样中Fe2+、Mn2+的去除效果及机理,并考察水流速度、滤层厚度、溶液pH及硬度对去除效果的影响. 结果表明:较天然沸石而言,MnO₂/TiO₂改性沸石的比表面积、孔径、孔体积和阳离子交换量明显增大. 当水流速度为7 m/h、进水pH为9.5、水质硬度为350 mg/L、滤层厚度为110 cm时,改性沸石对Fe2+、Mn2+的最大吸附量分别为44.810、6.549 mg/g,且Thomas模型能较好地拟合改性沸石对Fe2+、Mn2+的吸附动力学特征. 反冲洗试验结果表明,反冲洗强度为13 L/(m2·s),反冲洗时间大于7 min时,改性沸石的再生效果良好,可重复使用. 研究显示,本文制备的MnO₂/TiO₂改性沸石吸附滤料可为同步去除矿井水中Fe2+、Mn2+污染提供一种解决办法.      

镧改性生物炭对砷、镉的吸附特征研究

为研究改性生物炭对砷镉复合污染水体中镉和砷的吸附特征。本研究以牛粪、污泥、竹屑三种不同原料制备生物炭,利用镧(La)对生物炭进行改性,并采用元素分析、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等分析手段对改性前后的生物炭进行表征,结合等温吸附实验及吸附动力学实验,对比各生物炭对As (V)、Cd (II)的吸附性能并探讨其内在机理。结果表明,竹屑炭(BB)的芳香性大于牛粪炭(CB)和污泥炭(SB)。La改性使三种生物炭在热解过程中形成了酮类、酯类、羰基等含氧官能团,并在表面引入羟基。X射线光电子能谱结果显示La以氢氧化物的形式负载在生物炭表面。各生物炭对Cd (II)、As (V)的吸附符合准二级吸附动力学和Langmuir等温吸附方程。La改性生物炭对As (V)的最大拟合吸附量达到3.47～4.51 mg/g,显著高于未改性生物炭(1.82～2.50 mg/g)(p<0.05)。在As (V)、Cd (II)吸附过程中,La改性生物炭表面的La与As (V)发生络合反应,同时Cd (II)与镧基氢氧化物发生配体交换,生成Cd (OH)₂沉淀。本研究证明了La改性有效提高了生物炭对As (V)、Cd (II)同时吸附的能力。     

改性酒糟生物炭对紫色土养分及酶活性的影响

为探寻酒糟生物炭和不同改性酒糟生物炭对土壤性质的影响,采用盆栽试验研究不同土壤改良剂(CK:不施改良剂、 JZ:酒糟生物炭、 TiO₂/JZ:酒糟生物炭负载纳米二氧化钛、 Fe/TiO₂/JZ:铁改性酒糟生物炭负载二氧化钛)和不同改良剂施用量(1%、 3%、 5%)在水旱轮作下不同处理土壤养分和酶活性的差异特征.结果表明：(1)改性酒糟生物炭显著提高了土壤pH和CEC(P<0.05).Fe-TiO₂/JZ在5%添加量下水稻季土壤pH达7.95,较CK处理增加了2.3个单位;CEC达12.06cmol·kg^-1,增加了21.38%;小白菜季土壤pH达5.99,较CK处理增加了1.5个单位;Fe-TiO₂/JZ在3%添加量下CEC达到8.91cmol·kg^-1,增加了13.11%.(2)同时显著提高了土壤全氮和有效磷含量(P<0.05).在5%添加量下JZ、 TiO₂/JZ和Fe-TiO₂/JZ土壤全氮于...     

改性生物炭负载零价铁对土壤中三氯乙烯的去除及微生物响应

三氯乙烯是场地及地下水中广泛存在的典型有机污染物,生物炭基零价铁材料可用于去除地下水中三氯乙烯,然而其也会影响含水层土壤的微生物群落,进而改变三氯乙烯的归趋.通过限氧控温热解,NaOH和HNO₃改性处理,并采用球磨法合成了改性生物炭负载零价铁复合材料,研究了不同改性生物炭负载零价铁对模拟含水层土壤中三氯乙烯的去除及微生物群落的作用机制.结果表明,NaOH改性显著提高了复合材料的比表面积.NaOH改性和Fe/BC为1∶10的复合材料(BC＿2处理组)对三氯乙烯的去除率最高,为90.01%.除BC＿1处理组外,不同处理组均提高了土壤微生物的多样性,改变了微生物群落结构,其中芽孢杆菌属(Bacillus)、硫杆菌属(Thiobacillus)和假单胞菌属(Pseudomonas)可能是三氯乙烯的降解菌属.BC＿2处理组增加了土壤中硫杆菌属和假单胞菌属的相对丰度,有利于三氯乙烯的降解.类诺卡氏菌属(Nocardioideas)、Thermincola、溶杆菌属(Lysobacter)、Gemmatimonas、Microvirga和假单胞菌属维持了微生物群落结构的稳定.微...