钨对高钒燃气脱硝催化剂的改性及SCR反应历程研究

针对燃气工况特点,以高钒SCR脱硝催化剂为研究对象,采用共浸渍法添加钨进行改性,考察了V_2O_5-WO_3/Ti O_2催化剂的SCR脱硝活性,表征了WO_3掺杂对V_2O_5氧化还原能力和酸性位的影响,并研究了该类型催化剂的SCR反应历程。结果表明:对于高钒脱硝催化剂,WO_3掺杂可以显著拓宽催化剂在280～440℃内的活性区间,但无法大幅提高催化剂的最高脱硝效率。活性温度区间得以拓宽的主要原因是WO_3掺杂后与V_2O_5发生强相互作用,在TiO_2表面形成V—O—W物种并提高V~(5+)物种比例,从而增加表面Br■nsted酸和Lewis酸位。在SCR脱硝反应中,催化剂表面酸性位对NH_3的吸附和活化是反应决速步骤,其后与气相NO反应,由气相中O_2补缺催化剂活化NH_3过程中消耗的晶格氧或—OH氧。     

镧掺杂TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化活性研究

以工业二氧化钛(TiO_2)、硝酸镧(LaN_3O_9·5H_2O)、三聚氰胺(C_3H_6N_6)为原料制备了La掺杂TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La~(3+)形式存在于TiO_2晶体中,并形成TiO_2/g-C_3N_4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%(质量分数)、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝溶液的去除率达97%.     

铜改性MIL-101吸附溶液中碘离子研究

目的提升MIL-101对溶液中放射性碘离子的吸附性能。方法开展铜掺杂改性MIL-101研究。利用SEM,XRD和比表面与孔径分析仪等表征方法对改性前后的材料进行物理性能分析,并考察不同Cu掺杂量、吸附时间和初始碘离子浓度对吸附效果的影响。结果铜改性后吸附率明显增加,掺杂20%的铜时,材料的比表面积最大,吸附效果最佳;吸附速率随时间增大而降低,而吸附率随初始浓度减小而增大。结论铜改性后的MIL-101对溶液中碘离子有更好的吸附效果,其吸附速率和吸附量都有明显的优势。     

基于纳米TiO2添加的新型航空涂料性能研究

目的解决纳米TiO_2在涂料中的团聚问题,同时实现增强涂层防腐蚀、疏水性能和耐紫外老化性能。方法以氯醚树脂为航空涂料的主要成膜物质,以经氟硅烷改性后的金红石型纳米TiO_2颗粒为主要吸光剂和疏水剂,配合其他合适填料和颜料制备一种新型航空涂料,通过拉拔法、硬度测试法、电化学极化曲线法、接触角测试法和人工紫外加速老化等测试手段分别对涂层的力学性能、电化学性能、疏水性能和耐紫外老化性能进行研究。结果改性后的金红石型纳米TiO_2颗粒的分散性及与氯醚树脂的相容性得到改善。当添加量为2%~3%时,涂层腐蚀防护性能、表面疏水性、耐紫外老化性能达到最佳,附着力、硬度等力学性能达到航空涂料的基本使用要求。结论该涂料有效地解决了纳米TiO_2在涂料中的团聚问题,提高了涂层的防腐蚀、疏水性能和耐紫外老化性能。     

CMC改性的纳米Fe/Cu双金属去除2,4-二氯苯酚的研究

为解决纳米零价金属在水中暴露出的极易聚集与氧化的问题,本研究使用铜作为纳米零价铁(NZVI)的复合金属,制得纳米Fe/Cu双金属,并用羧甲基纤维素钠(CMC)对其包覆改性.使用扫描电子显微镜、X射线衍射以及氮气吸附/脱附等温线对改性前后的双金属进行表征.结果表明,改性之后的材料具有更大的尺寸以及比表面积,且抗氧化性得到显著增强.材料的沉降实验以及对2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)降解实验的结果揭示,CMC的包覆比对改性后双金属的分散性与反应活性影响较大.当包覆比为80%时,双金属的分散稳定性最强,释放的活性位点个数最多,表现为最高的反应活性.此时脱氯效率达到90.3%,且脱氯过程和产物发生明显改变.     

Zn-LDHs覆膜改性麦饭石对Cd(Ⅱ)吸附性能及其作用机理研究

采用水浴共沉淀法在碱性条件下制备两种Zn系层状双金属氢氧化物(Zn-LDHs),并对天然麦饭石进行覆膜改性得到Zn-LDHs覆膜改性麦饭石.运用能谱分析仪(EDS)配合场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)检测改性前后麦饭石,及吸附试验后ZnFe-LDHs覆膜改性麦饭石的形貌和元素变化;采用X射线衍射仪(XRD)对天然麦饭石和ZnFe-LDHs覆膜改性麦饭石的结构进行表征;通过等温吸附试验、解吸附试验、吸附动力学试验、吸附热力学试验、不同pH值条件下的吸附试验和竞争离子吸附试验,探究Zn-LDHs覆膜改性麦饭石对Cd(Ⅱ)的吸附效果及其作用机理.结果表明,Zn-LDHs覆膜改性麦饭石对Cd(Ⅱ)的吸附性能显著提升,其中ZnFe-LDHs覆膜改性麦饭石饱和吸附容量(2500 mg·kg~(-1))较天然麦饭石(714.29 mg·kg~(-1))提高了3.5倍;吸附时间、pH值和温度条件均对吸附容量产生影响;Zn-LDHs覆膜改性麦饭石吸附过程更符合Langmuir等温模型、准二级动力学模型、Elovich模型,为均匀的单分子层化学吸附,而天然麦饭石吸附过程符合Freundlich等温模型和准一级动力学模型,吸附类型为非均匀多分子层物理吸附;Zn-LDHs覆膜改性麦饭石热力学参数ΔG~θ0,ΔH~θ0,ΔS~θ0,说明Zn-LDHs覆膜改性麦饭石对Cd(Ⅱ)的吸附是自发放热过程,天然麦饭石吸附则为自发的吸热过程.研究结果可为ZnFe-LDHs覆膜改性麦饭石有效应用于生态工程除Cd(Ⅱ)提供理论依据和技术参考.     

酸化蛭石的表面有机修饰及其对疏水性微污染物的吸附

插层法制备有机黏土存在比表面积低、负载不均等问题,限制了此类材料吸附性能的进一步提高.基于此,通过选择性酸浸的方法预处理天然蛭石,以三甲基氯硅烷(CTMS)和三乙基氯硅烷(CTES)对其进行表面有机修饰,利用FTIR、BET、SEM和热重等方法对材料进行表征.结果表明,改性酸化蛭石的比表面积可达361.0 m2.g-1,而有机插层蛭石的比表面积仅为6.0m2.g-1,有机基团更稳定地以共价键形式负载于酸化蛭石表面.以疏水性有机微污染物邻苯二甲酸二乙酯(DEP)为测试目标,考察材料的吸附性能.在本实验条件下,测得CTES改性酸化蛭石、CTMS改性酸化蛭石和有机插层蛭石对DEP的吸附量分别为63.7、51.2和15.7 mg.g-1,证明有机修饰后的酸化蛭石具有更强的疏水性吸附能力,有机负载的均匀性是决定吸附能力的关键因子.动力学研究表明吸附行为遵循拟二级动力学方程;吸附等温线表现出线性特征,可由Henry和Freundlich模型进行描述,表明分配作用是吸附过程的主要机制.     

活性炭的吸附机理及其在水处理方面的应用

本文从活性炭表面的物理性质和化学性质,介绍了活性炭吸附的一般机理。综述了活性炭在城市给水、工业废水及城市污水深度处理中的研究进展;混凝—活性炭吸附工艺在净水工程中的应用;臭氧—生物活性炭技术去除水中有机污染物的工艺;MBR/PAC组合工艺及工业上使用石灰石与活性炭联合去除污染物的技术;从活性炭吸附性能指标的选择、有机物分子量的分布、活性炭的改性等方面,提出了活性炭在水处理应用上的问题和展望。     

Zn-TiO2纳米管的光催化活性

采用水热合成-浸渍法制备锌掺杂TiO2纳米管(Zn-TiO2纳米管),透射电镜照片显示Zn-TiO2纳米管为两端开口形貌均一的中空管状结构,管径约6～8 nm,壁厚约1 nm,长度约50～200 nm。研究了Zn-TiO2纳米管对甲基橙的光催化性能,结果表明:掺杂适量锌提高了TiO2纳米管对甲基橙的光催化降解性能,0.4%Zn-TiO2纳米管的光催化性能最佳。同时还探讨了Zn-TiO2纳米管用量和初始pH值等因素对光催化降解甲基橙的影响,结果显示Zn-TiO2纳米管能有效地降解甲基橙。随着光催化反应进行,CODCr去除率和脱色率变化规律不完全相同,可能是由于芳基和烷基降解速率不同所致。     

改性稻壳生物炭对水溶液中甲基橙的吸附效果与机制

本文以废弃稻壳为原料,通过不同改性方法将其制成生物炭吸附剂,并用于水体中甲基橙(MO)的吸附.通过氮吸附、X射线衍射(XRD)、傅立叶转换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜分析(SEM)、热重分析(TG)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术分析了改性剂种类、浸渍比和热解温度对生物炭的物理化学性质及对MO吸附量的影响,发现热解温度为400℃,以ZnCl_2为改性剂,浸渍比为2∶1时制备的生物炭Z2RT400对MO的去除效果最好.以Z2RT400为吸附剂,探究吸附剂添加量、吸附时间、初始污染物浓度、溶液pH等对甲基橙吸附效果的影响,结果表明,饱和吸附时间为420 min,吸附反应的最佳pH为4,当吸附剂用量为10 mg,初始甲基橙浓度为2 000 mg·L~(-1)时,Z2RT400对MO的最大吸附量可达1 967. 72 mg·g~(-1);当吸附剂添加量为80 mg时,去除率最高可达99. 52%.此外,对吸附机制进行分析,发现吸附等温线数据符合Freundlich模型,吸附动力学数据符合拟二级动力学模型,说明吸附以化学吸附为主,物理吸附为辅.因此,废弃稻壳为原料改性制备的生物炭可作为高效的有机染料吸附剂,并应用于水体中污染物的治理.