氯自由基介导的BDD电极选择性氧化脱氮

为实现氨氮的高效选择性转化,设计了一个氯自由基介导的电化学体系。该电化学体系以稳定性好、氧化能力强的掺硼金刚石(BDD)电极为阳极,以Pd-Cu修饰的泡沫镍材料(Pd-Cu/NF)为阴极,以氯化钠为电解质,对BDD电极选择性电催化氧化性能与机理进行了研究。结果表明：在4.0 V电压下,体系中的Cl⁻原位可转化成氯自由基(Cl·),Cl·可选择性地将氨氮转化为N₂和少量$ {\rm{NO}}_3^ - $,副产物$ {\rm{NO}}_3^ - $在Pd-Cu/NF阴极被高效还原为N₂;分别探究了阴极材料、电场强度、电极间距、溶液pH和电解质种类对氨氮转化性能的影响。通过电子顺磁共振和自由基捕获实验,证实了Cl·在氨氮转化过程中发挥了重要作用。在最优条件下,可实现40 min内100%的氨氮转化率和25 mg·L⁻¹的N₂生成量,以上研究结果可为解决水体中氨氮的污染问题提供参考。     

我国村镇生活污水处理技术发展方向展望

随着我国村镇生活污水处理技术的快速发展,众多技术被研发和应用在村镇污水处理领域。但村镇污水处理技术在实际应用过程中仍然存在着多种问题,如过度参考城镇经验、技术选择缺乏标准指导和规范、技术装备缺乏标准化等。基于我国村镇污水处理常用技术的主要优缺点分析,梳理了我国村镇污水处理技术的应用现状,并对我国村镇污水处理技术的发展方向进行了展望。目前,我国村镇污水处理技术在适应性、标准化、规范化等方面仍然存在很多问题。未来,村镇污水处理技术需要在标准化、低耗高效、自动化和智能化等方面进行突破,应强化技术设备的适应性。     

有机膨润土负载纳米零价铁还原-类芬顿氧化降解2,4-二氯苯酚

目前,虽然有很多关于纳米零价铁(NZVI)通过吸附、还原和氧化作用去除各种污染物的报道,但关于如何联合这些方法来提高污染物的去除率仍然不是很清楚。本实验研究了联合有机膨润土DK1(十六烷基三甲基铵盐改性,d(001)=2.2 nm)吸附、NZVI还原、类芬顿氧化作用来去除溶液中2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的方法。在反应前30分钟,有机膨润土DK1负载NZVI(NZVI/DK1)通过吸附还原作用去除溶液中2,4-DCP,2,4-DCP和COD的去除率分别为16.1%和7.8%,说明了吸附还原作用对2,4-DCP的去除效果是有限的。接着向溶液中滴加适量的H2O2,在5 min内2,4-DCP的去除率由16.1%提高到了99%以上,COD的去除率达到了64.1%,这可能是由于NZVI腐蚀形成铁的氧化物缓慢释放出Fe2+和Fe3+,增强了芬顿反应对2,4-DCP和降解产物的氧化去除效果。通过SEM,EDS,UV-Vis和GC-MS等分析方法佐证了上面的结果。最后提出了联合吸附、还原和Fenton氧化去除2,4-DCP的机制。     

化学氧化技术在地下水修复中的应用

近年来,化学氧化技术在地下水修复中得到了很大的关注。本研究对比了Fenton试剂、过硫酸钠、高锰酸钾及次氯酸钠4种常见的氧化剂对农药厂地下水中污染物的去除效果、地下水的pH和氧化还原电位(ORP)的变化的影响。结果表明,Fenton试剂和活化的过硫酸钠对此农药厂地下水各种污染物的去除率最高,两者对其中污染物都能达到80%以上的去除率,但在一定程度上会使地下水的pH降低;高锰酸钾和次氯酸钠对污染物的去除率都能达60%以上。其中高锰酸钾对地下水的pH影响不大;次氯酸钠对氯甲苯没有去除效果,对溴苯的去除率也较低,而且会使地下水的碱性过强。在地下水样中加入4种氧化剂后,会使水样的ORP立即升高。     

铈锆比率及过渡金属掺杂对Pd/CexZr1-xO2催化剂性能的影响

采用均相共沉淀法制备了不同铈锆比率的复合氧化物,并用等体积浸渍法制备了其负载的Pd/CexZr1-xO2催化剂。考察了铈锆比率对复合氧化物性质及其负载单Pd催化剂催化氧化柴油机尾气性能的影响。在此基础上,掺杂Mn、Ni和Cu对催化剂进行改性并考察反应活性。利用XRD、BET、H2-TPR和TEM等技术对样品进行表征。结果表明,Ce/Zr为1/1时Pd/CZ催化剂抗烧结性能最佳;过渡金属和铈锆协同作用一定程度上提高了柴油机氧化催化剂(DOC)的催化活性;Cu和Mn的掺杂能有效降低CO、碳氢化合物(HC)和NO的起燃温度,提高柴油机尾气催化氧化性能;Ni对催化性能的改善不明显。     

氧化石墨烯-氧化锌净化铅离子废水

利用改性Hummers法制备氧化石墨,并成功地将氧化锌负载到氧化石墨上催化降解铅离子。利用SEM、XRD、FTIR等对氧化石墨烯-氧化锌的形貌进行表征,并用以净化铅离子废水。通过实验分析得知废水净化的原因有两方面:光催化效应和吸附理论,然后考察其影响净化过程的因素。结果表明,氧化石墨烯-氧化锌对溶液中铅离子在紫外光下有较强的吸附和催化降解能力,在t=4 h,pH=7条件下,其最大净化量可达到184 mg/g。     

负载型颗粒活性炭催化过硫酸钠氧化降解橙黄G

通过在颗粒活性炭(GAC)上负载氧化铁,并以此作为催化剂(Fe/GAC)在常温常压下催化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基降解偶氮染料橙黄G。研究了体系pH、氧化剂浓度、催化剂浓度对橙黄G去除率的影响,并且对催化剂的重复使用性能进行了测试。结果表明,在Fe/GAC/PS体系中,[OG]0=0.2 mmol/L,[GAC]=1 g/L,[PS]0=2 mmol/L,降解2 h后OG去除率为99%,且有较高的矿化率;随着氧化剂浓度和催化剂浓度的增加,OG的去除效率提高;催化剂有较好的重复使用性。利用扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征,可以看出在活性炭上成功负载氧化铁。利用化学分子探针竞争实验鉴定催化反应中的活性物种SO4-·和OH·。     

改性SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬效能与反应活性位点研究

采用不同的表面改性方法(去矿化处理、氧化改性、碱改性和还原改性)对污泥基活性炭(SCAC)进行处理,分别获得了表面金属含量低、碱位低、碱性官能团含量高及Lewis碱含量高的4种改性SCAC(SCAC-D、SCAC-S、SCAC-OH和SCAC-N),对比考察了改性前后SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬(IBP)的效能,并探讨了SCAC催化臭氧氧化反应的主要活性位点。结果表明,5种SCAC催化活性顺序为:SCAC-N > SCAC-OH > SCAC > SCAC-S > SCAC-D;金属组分减少会直接影响SCAC的催化活性,碱位减少对其催化活性的影响相对较弱,说明SCAC表面较为丰富的金属组分是其催化臭氧氧化反应的主要活性位点;增加SCAC表面碱位(Lewis碱和碱性官能团),减少表面酸性官能团有助于提高其催化活性。     

船舶柴油机选择性催化还原积碳臭氧直接氧化再生

为解决船舶柴油机SCR催化剂积碳再生问题,提出了臭氧直接氧化再生的方法。实验用玻璃纤维无胶滤筒采集PM,然后在管式炉中用臭氧氧化滤筒中的PM,研究了温度和臭氧浓度对PM氧化的影响。实验表明,臭氧的最佳氧化温度窗口为200~240℃,PM氧化速度随臭氧浓度提高明显加快,PM氧化率可以达到92%以上。根据实验结果,提出了船舶柴油机SCR积碳O3低温再生技术方案。     

电化学氧化法处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液

实验利用电化学氧化法处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液,以提高废水的可生化性。研究考察了水力停留时间、进水流量、循环流量、电流强度和原水氯离子浓度对有机物去除的影响。研究结果表明,电化学氧化法的最佳运行条件如下:水力停留时间为 3 h,进水流量为1 m3/h,循环流量为15 m3/h,电流强度为420 A。在上述条件下,原水COD浓度从3 100 mg/L降到1 311.3 mg/L,去除率达到57.7%,BOD/COD值由0.03提升至0.31。氯离子对电解有促进作用,但原水氯离子浓度超过5 000 mg/L,不需要外加工业盐。