土壤及铝氧化物吸附氯磺隆和苄嘧磺隆动力学研究

用间歇法研究了红壤和人工合成的铝氧化物吸附除草剂(氯磺隆、苄嘧磺隆)的动力学特性。结果表明:土壤和氧化物对除草剂的吸附均在较短的时间内达到平衡。用五种模型对土壤和氧化物的吸附动力学过程进行了描述,其中最优模型是一级动力学方程。两种除草剂在两种供试样品中的吸附量均有差别。     

Catalytic reduction of nitric oxide with carbon monoxide on copper-cobalt oxides supported on nano-titanium dioxide

A series of copper-cobalt oxides supported on nano-titanium dioxide were prepared for the reduction of nitric oxide with carbon monoxide and characterized using techniques such as XRD, BET and TPR. Catalyst CuCoOx/TiO2 with Cu/Co molar ratio of 1/2, Cu- Co total loading of 30% at the calcination temperature of 350°C formed CuCo2O4 spinel and had the highest activity. NO conversion reached 98.9% at 200°C. Mechanism of the reduction was also investigated, N2O was mainly yielded below 100°C, while N2 was produced instead at higher temperature. O2 was supposed to accelerate the reaction between NOx and CO for its oxidation of NO to give more easily reduced NO2, but the oxidation of CO by O2 to CO2 decreased the speed of the reaction greatly. Either SO2 or H2O had no adverse impact on the activity of NO reduction; however, in the presence of both SO2 and H2O, the catalyst deactivated quickly.     

硫素对水稻吸收砷的生物有效性及其在土壤中形态影响

采用外源砷污染水稻土进行水稻盆栽实验,研究不同形态硫肥(单质硫和石膏)对水稻吸收砷的有效性及其在土壤中赋存形态的影响.结果表明,在水稻不同生育期内,土壤溶液pH平均值范围为7.38~7.45,且AsS0和AsS1处理的高于AsS2处理;土壤溶液氧化还原电位Eh值变化在200 mV左右,且AsS0处理高于AsS1和AsS2处理;从不同生育期水稻根系、地上部茎叶及籽粒干物重来看,施用S肥(单质硫及石膏)能提高水稻的干物质质量,单质硫和石膏处理的差异不显著;水稻根表胶膜以Fe膜为主,含量达到10~30 g·kg-1,Mn膜相对较少,含量仅为0.1~1.3 g·kg-1,根系吸附的铁锰胶膜含量的差异主要表现在分蘖期,单质硫处理能比石膏硫处理的能促进水稻根系表面铁锰胶膜的形成;水稻根表胶膜吸附As量分蘖期为583~719 mg·kg-1,孕穗期为466~621 mg·kg-1,扬花期和成熟期为310~384 mg·kg-1,这与铁锰胶膜形成厚度一致;施用S肥能明显降低水稻根系、地上部茎叶以及籽粒中As的含量,且施用石膏硫效果更好,这可能与孕穗期铁锰胶膜吸附As有关.根据土壤砷的赋存形态,非专性吸附态和专性吸附态As是最有活性的,在分蘖期AsS1处理它们之和显著低于AsS2处理的As含量2.85 mg·kg-1,而在扬花期AsS1处理Asnea+Asea之和高于AsS2处理的As含量0.77 mg·kg-1,或许有更多的As溶解于土壤溶液中,造成处理AsS1的生物有效性高于处理AsS2.     

土壤及其主要化学组分对五氯酚吸附特征研究

研究了土壤原样及其去锰氧化物、去铁氧化物、去有机质和去水溶性有机质(DOM)土壤样品对五氯酚(PCP)的吸附规律,分析了土壤及其主要化学组分对PCP的吸附机制.实验结果表明,Langmuir方程可较好地描述PCP在各土壤样品上的热力学吸附过程.PCP在土壤上的吸附行为与自身性质和土壤理化性质密切相关,有机质和铁氧化物对PCP的吸附起到促进作用,而锰氧化物和DOM则能在一定程度上抑制PCP的吸附.通过Langmuir方程得到的拟合结果,可判断PCP在各土壤样品上的最大吸附量为去锰氧化物土壤样品＞去铁氧化物土壤样品＞去DOM土壤样品＞土壤原样＞去有机质土壤样品.     

pH及Zn2+对土壤和铁、铝氧化物吸附苄嘧磺隆的影响

用平衡吸附法研究了3种供试样品(广州赤红壤、铝氧化物、针铁矿)对苄嘧磺隆的等温吸附,同时研究了pH及Zn2 对供试样品吸附苄嘧磺隆的影响.结果表明,在实验所用的苄嘧磺隆的浓度范围内,供试样品对苄嘧磺隆的吸附量各不相同;供试样品吸附苄嘧磺隆的量随溶液pH及Zn2 浓度的改变而变化,且影响不尽相同,这主要与供试样品的组成有关.     

铁锰改性铜绿微囊藻对锑的吸附性能

利用生物质吸附去除水中重金属离子具有制备简单、成本低廉、环境影响小等优点,通过高锰酸钾-硫酸亚铁处理过程对铜绿微囊藻改性,制备了能够高效吸附水中锑(Sb)的铁锰改性藻粉复合材料。扫描电镜和X射线光电子能谱分析表明,改性藻粉中存在大量铁锰氧化物颗粒,铁锰的主要存在形式为Fe₂O₃和MnO₂。改性后的复合藻粉对Sb(Ⅲ)的吸附量从3.06 mg·g^-1增加到35.30 mg·g^-1,对Sb(Ⅴ)的吸附量从3.07 mg·g^-1增加到4.37 mg·g^-1,并且改性后的复合藻粉到达吸附平衡的时间更短。Langmuir模型可以很好地描述Sb在复合藻粉上的吸附行为,Elovich模型对藻粉吸附Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附过程拟合较好(R²=0.957,0.943),而复合藻粉更适用准二级动力学模型(R²=0.953,0.961)。Sb(Ⅲ)主要通过氧化和吸附作用被去除,而Sb(Ⅴ)在复合藻粉表面形成表面络合物后被吸附。共存阴离子(SO₄^2-、CO₃^2-、PO₄^3-)的存在对复合藻粉吸附Sb(Ⅲ)几乎没有影响,但是共存阴离子浓度越高,对Sb(Ⅴ)的吸附抑制越明显。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NOx的低温NH3选择性催化还原,通过N2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H2O和SO2对催化剂性能的影响。结果表明：Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeOx催化剂在200~300 ℃,60 000 h-1空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250 ℃,由于5%（vol）H2O竞争吸附导致0.10CeFeOx催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO2的毒化作用,250 ℃时0.10CeFeOx催化剂反应效率下降明显。     

地下水中二价锰对成熟石英砂滤层去除氨氮的影响

在中试条件下,考察了地下水中二价锰离子（Mn2+）对成熟石英砂表面滤膜去除氨氮（NH4+-N）的影响。结果表明,当进水Mn2+浓度不大于3.5 mg·L-1时,NH4+-N去除率随进水Mn2+浓度增大而增大。相应地,Mn2+的存在使得进水NH4+-N的浓度上限由2.51 mg·L-1提高到2.83 mg·L-1,且NH4+-N和Mn2+可实现同步去除。此外,进水Mn2+的存在（（2.1±0.1）mg·L-1）使得去除NH4+-N所需要的温度下降,这说明Mn2+对石英砂表面复合氧化膜催化NH4+-N氧化具有一定的促进作用,从而提高了NH4+-N在滤柱中的去除速率。     

活性组分稀土氧化物对甲苯催化燃烧性能的影响

以活性组分氧化铜、氧化锰为基础,加入活性组分稀土氧化物,研究对甲苯催化燃烧性能影响。研究结果表明,在所选稀土氧化物中,加入氧化铈时甲苯的起燃温度和完全燃烧温度最低;在一定的负载量下,Cu：Mn：Ce摩尔比为1：2：0.7时,制备的CuMnCe/ZrO2整体催化剂甲苯完全燃烧温度最低;催化剂合理的焙烧温度为500℃,此时甲苯的起燃温度约200℃,完全燃烧温度为220℃;催化剂合理的焙烧时间为3 h。     

污泥基层状双氧化物/生物炭复合材料的原位制备及吸附机理

针对市政污泥中金属资源化程度低的问题,以富含铝的市政污泥为原料制备得到污泥基镁铝层状双氧化物/生物炭 (MgAl LDO@biochar) 复合材料。结合结构表征,静态吸附和动态吸附实验系统探讨LDO@biochar的吸附性能和吸附机理。结果表明,铝镁摩尔比为1∶2时,所制备LDO@biochar的比表面积和晶粒尺寸最大,其对模式污染物刚果红的吸附容量最高。在吸附过程中LDO通过“记忆效应”重构层状双氢氧化物 (LDH) 结构从而对阴离子产生吸附作用,biochar的共轭碳环和含氧官能团也可以作为污染物结合位点。污染物与吸附剂之间可通过离子交换、π-π共轭、氢键作用和静电吸引等方式结合。与阳离子型染料罗丹明B (11.30 mg·g⁻¹) 和具有单一共轭环结构的磺胺 (20.25 mg·g⁻¹) 相比,阴离子型染料酸性橙II (181.30 mg·g⁻¹) 和具有多共轭环结构的四环素 (39.49 mg·g⁻¹) 的平衡吸附容量更大,而具有多共轭环结构的阴离子型染料刚果红的平衡吸附容量高达477.46 mg·g⁻¹。本研究结果可为综合利用市政污泥制备高附加值环境功能材料提供参考。