成团泛菌MFC-3的分离鉴定及其腐殖质/Fe(Ⅲ)呼吸特性研究

从地下古森林沉积物样品中富集分离到1株腐殖质/Fe(Ⅲ)还原菌MFC-3菌株,经16S rDNA基因序列分析,该菌与成团泛菌Pantoea agglomerans WAB1951的相似性为99%,确定为成团泛菌.通过序批式厌氧实验考察了MFC-3的腐殖质呼吸活性、电子利用情况以及对4种铁氧化物的还原活性.结果表明,MFC-3能够以AQDS为唯一电子受体进行厌氧胞外呼吸,可利用的电子供体有:甲酸、乳酸、丙三醇、柠檬酸、葡萄糖和蔗糖,且AQDS还原速率顺序为:蔗糖葡萄糖柠檬酸乳酸丙三醇甲酸;以葡萄糖作为电子供体时,48 h内0.3 mmol.L-1的AQDS被还原,同时4.5 mmol.L-1葡萄糖被消耗,菌数增殖近7倍,证明MFC-3能够进行腐殖质呼吸;MFC-3还能以多种Fe(Ⅲ)氧化物为电子受体进行厌氧呼吸,25 d内分别有2.5 mmol.L-1水铁矿、2.1 mmol.L-1纤铁矿、2.3 mmol.L-1针铁矿及0.8 mmol.L-1赤铁矿被还原溶解.本研究为胞外呼吸研究与应用提供1株适宜的模式菌株.     

铁锰复合氧化物吸附活性黑染料的性能研究

采用高锰酸钾和硫酸亚铁反应制备铁锰复合氧化物,考察其吸附活性黑染料过程中的影响因素,并比较原位生成的和提前制备的铁锰复合氧化物的吸附性能。结果表明:铁锰复合氧化物对活性黑有较强的吸附能力,吸附过滤之后的去除率较高;染料废水中的硫酸根离子会降低去除率,而氯离子则无明显影响;染料废水的pH值对去除效果的影响较小;原位生成的铁锰复合氧化物的吸附容量大于预制的铁锰复合氧化物固体。通过傅里叶—红外光谱(FTIR)表征分析,推测出铁锰复合氧化物中丰富的表面羟基(Mn-OH、FeOOH官能团等)在吸附过程中起到了重要作用。     

铋-镧复合氧化物的制备与光催化活性

以同时含La(Ⅲ)和B(iⅢ)的双金属配合物BiLa(dtpa)(NO3).3.5H2O为前驱体,通过500℃的热分解制得铋-镧复合氧化物Bi0.775La0.225O1.5,并利用XRD、SEM和UV-Vis漫反射等分析手段研究灼烧时间对样品的结构及光吸收特性的影响。以甲基橙模拟废水的光催化降解为模型,研究不同灼烧时间对铋-镧复合氧化物光催化活性的影响。结果表明,热分解所得铋-镧复合氧化物样品呈疏松多孔结构,对光具有较宽的吸收范围,在紫外光区具有较好的光催化活性,灼烧时间影响样品的粒径和形貌以及光催化效果,在20 mg/L甲基橙溶液中添加灼烧1 h和4 h所得的催化剂样品1 g/L,光照4 h后甲基橙褪色率分别达95%和91%。     

Adsorption of Pb, Cd to Fe, Mn oxides in natural freshwater surface coatings developed in different seasons

Metal oxides( Fe, Mn oxides) in natural surface coatings(biofilms and associated minerals) are believed to play a significant role n the fate and transport of trace metal in aquatic environments. Seasonal variation of Fe, Mn oxides and organic materials in surface oatings, which were developed periodically on glass slides in Nanhu Lake, Jilin Province, China over the time frame of three seasons,was investigated in order to understand the influence of metal oxides on Pb and Cd adsorption to heterogeneous surface coating materials(biofilm). Pb and Cd adsorption was measured under controlled laboratory conditions( mineral salts solution with defined speciation, ionic trength 0.05 mol/L, 25~C and pH 6.0). The classical Langmuir adsorption isotherm was applied to estimate equilibrium coefficients of Pb nd Cd adsorption to the surface coatings. In general, components in the surface coatings varied greatly with seasons altering and btained higher concentrations in summer while the content of iron oxides always exceeded that of manganese oxides. Correlation nalyses between the maximum adsorption of Pb and Cd and components in the surface coatings developed periodically indicated that Pb hase association with Mn oxides and Cd phase association with Fe oxides as well as Mn oxides were statistically significant. Effect of Mn xides on Cd adsorption was confirmed in view of its higher content in the surface coatings. The importance of ferromanganese oxides for b and Cd adsorption to the natural surface coatings developed in different seasons was evidenced.     

外加氮源影响下铁铝氧化物在土壤氮素转化中的作用

土壤中铁铝氧化物在团聚体稳定性和有机碳吸附方面具有重要作用,而氮添加对土壤氮循环影响的变化也可能与其有关,但是目前尚缺乏在氮循环方面的研究.为了探究铁铝氧化物在土壤氮素转化中的作用,选择福建省建瓯罗浮栲森林土壤为研究对象,采用选择性溶提技术准备不同的土壤——未经处理（T1）的土壤和去除游离态铁铝氧化物（T2）土壤、去除非晶质铁铝氧化物（T3）土壤、去除络合态铁铝氧化物（T4）土壤,在这些土壤中添加不同形态氮（40 mg/kg）——丙氨酸（氨基酸态氮,AA）、硫酸铵（铵态氮,AN）、硝酸钠（硝态氮,NAN）和亚硝酸钠（亚硝态氮,NIN）,进行室内培养试验,分析氮含量变化和氮素转化情况.结果表明:①与CK处理相比,AA和AN处理均增加了T1土壤中w（NH₄+-N）,NAN处理增加了w（NO₃--N）,但低于添加量,表明添加氨基酸和铵态氮均会促进氮矿化,添加硝态氮会增加NO₃--N的固定且抑制其硝化.②在CK处理下,与T1土壤相比,T2和T4土壤中w（NH₄+-N）、w（NO₃--N）和w（氨基酸）均降低,但T3土壤中w（NH₄+-N）和w（氨基酸）增加、w（NO₃--N）降低,表明土壤中游离态氧化铁铝和络合态氧化铁铝的存在有助于氮素矿化,非晶质氧化铁铝有助于硝化.③在不同氮处理下,各土壤的氮含量及其转化速率与CK处理规律相似.与CK处理相比,各氮处理均未显著增加T2和T4土壤中w（NH₄+-N）,且AA和AN处理均未影响T2、T3和T4土壤中w（NO₃--N）和w（氨基酸）.结果显示,氮添加并没有改变铁铝氧化物的作用,其中,矿化和氨化作用均表现为游离氧化铁铝>络合氧化铁铝>非晶质氧化铁铝,硝化作用表现为非晶质氧化铁铝>游离氧化铁铝>络合态氧化铁铝.因此,土壤铁铝氧化物的不同存在状态应该是调节氮素转化的重要土壤条件.      

来源于土壤和灌溉水的砷在水稻根表及其体内的富集特性

采用土壤-玻璃珠联合培养的方式,选择2个氧化能力不同的水稻品种YY-1、94D-64(品系)和采自浙江富阳的土壤(砷的本底值为13.8 mg·kg-1),并设灌溉清水和含砷水2个处理(即在分蘖期、拔节期、孕穗期、开花期和灌浆期5个生育阶段灌溉含砷污水,随灌溉水进入土壤中砷的浓度为3.2mg·kg-1),研究了砷在土壤-根表铁氧化物-水稻系统中的累积规律以及土壤和灌溉水对水稻秸秆和籽粒富集砷的贡献程度.结果表明,水稻的秸秆生物量及其籽粒产量并没有受到不同来源砷的显著影响;灌溉含砷水处理的两品系水稻根表铁氧化物沉积的数量(YY-1∶196 g·kg-1,94D-64∶75.8 g·kg-1)高于对照(YY-1∶175g·kg-1,94D-64∶60.1 g·kg-1),但差异不显著.然而,在水稻5个不同的生育期灌溉含砷水均显著增加了砷在其根表及其体内不同部位的富集(94D-64籽粒中砷含量除外).没有灌溉含砷水的对照其秸秆和籽粒中累积的砷来源于土壤,而砷处理的水稻其秸秆和籽粒中富集的砷则来源于土壤和灌溉的含砷水.土壤对YY-1和94D-64秸秆中富集砷的贡献率分别为76.5%和71.O%,灌溉水的贡献率分别为23.5%和29.0%,2个水稻品系之间没有明显差异.YY-1籽粒中的砷66.4%来源于土壤,33.6%来源于含砷灌溉水,灌溉水对该品系籽粒中砷的富集贡献率较高.另一品系94D-64籽粒中砷84.8%来源于土壤,15.2%由灌溉水贡献,灌溉水对此品系籽粒累积砷的贡献率较低.来源于土壤和灌溉水的砷在水稻籽粒中的富集没有超出我国的国家食品卫生标准(0.7 mg·kg-1).     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L-1时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5~1.0 g·L-1之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

石墨烯氧化物气凝胶修饰金属阳极促进微生物燃料电池的产电性能

微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）阳极的比表面积、生物相容性以及导电性被认为是影响微生物燃料电池产电性能的关键因素。三维金属阳极因其导电性强、比表面积较二维电极材料大等优点可用来取代碳基电极。为了提高微生物燃料电池的产电性能,本研究选用2种具有三维结构的不锈钢刷（SSB）和泡沫镍（Ni-foam）为金属阳极基材,并将石墨烯氧化物（GO）通过一步冷冻干燥法合成石墨烯氧化物气凝胶复合金属电极（GOA-SSB/Ni-foam）,将其作为阳极进行MFC的产电性能研究。结果显示：在MFC运行中,GOA-SSB和GOA-Ni-foam作为阳极,最大功率密度分别达到490和119 mW·m-2,比未修饰SSB和Ni-foam提高8.1和5.5倍。扫描电镜（SEM）表征显示三维复合金属阳极表面附着的微生物量远高于未修饰电极,且未修饰的SSB和Ni-foam电极表面较GOA-SSB和GOA-Ni-foam电极表面腐蚀更严重,说明GOA不仅可提升阳极比表面积、生物相容性还可减缓阳极基材的腐蚀。电化学阻抗（EIS）结果表明GOA-SSB和GOA-Ni-foam阳极相比于未修饰阳极能够极大的降低传荷电阻,证实GOA修饰阳极加快了电子传递速率。另外,拉曼（Raman）表征显示Shewanella oneidensis MR-1菌可原位还原GOA,佐证了GOA修饰阳极运行后欧姆内阻降低的原因。     

Mn-Ce复合氧化物微球的制备及其催化氧化甲苯性能

为了开发高效稳定、具有低温活性的降解VOCs催化材料,采用传统水热法制备了一系列不同锰铈比的催化剂(MnO₂、Mn_0.95Ce_0.05O_x、Mn_0.90Ce_0.10O_x、Mn_0.80Ce_0.20O_x及Mn_0.60Ce_0.40O_x),利用SEM、BET、XRD、H₂-TPR、O₂-TPD、拉曼光谱等技术对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,同时考察了其对甲苯的催化氧化活性。结果表明：通过简单的水热合成法合成出的Mn-Ce复合氧化物均为微球,但Ce的加入使得微球催化剂表面的纳米针消失,变为光滑的微球体;而不同的催化剂在氧化甲苯时呈现不同的催化氧化性能,其中Mn_0.80Ce_0.20O_x具有最佳的甲苯氧化性能,这是由于其具有较强的氧化还原性能、较高的化学吸附氧含量及存在Mn-Ce固溶体。因此,通过控制催化剂中Ce含量,可调控催化剂的形貌和物理化学特性,从而使Mn-Ce复合氧化物在甲苯催化氧化中展现出优异的催化性能。研究结果为新型高效降解VOCs催化材料的设计和开发提供了新思路。     

MnCeOx/沸石催化剂对工业典型VOCs的催化性能

以沸石为载体制备了锰铈复合氧化物催化剂(记为:MnCeO_x/沸石催化剂),探究了催化剂对工业典型VOCs的二元催化性能,并对催化剂进行BET、XRD及SEM表征。结果表明:Ce的加入,促进了Mn的分散,提高了MnCeO_x/沸石催化剂的活性;当n(Mn)∶n(Ce)为1∶1,负载率为20%,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性最高,其对甲苯的起燃温度(T50)和完全燃烧温度(T₉₀)分别为155,255℃;单组分实验中,催化剂对3种有机物均表现出较高活性,转化率达到90%时的反应温度均在275℃以下,其活性顺序为乙酸乙酯>甲苯>丙酮,主要受反应活化能大小及分子极性的影响;二元催化实验中,由于竞争吸附的影响,3种物质的T50和T90较单组分均分别提高了8～13,14～38℃。