液相色谱质谱法测定地表水中3种广谱抗菌剂

该文探讨了固相萃取/液相色谱-电喷雾串联质谱联用技术(SPE/LC-ESI-MS/MS)分析水中氟康唑、甘宝素和卡巴氧等3种广谱抗菌剂的方法,样品通过SPE提取,采用Agilent ZORBAX SB-C_(18)色谱柱,流动相采用0.1%甲酸乙腈和0.1%甲酸水,梯度洗脱,正离子多反应监测模式下电喷雾离子源电离后进行定性和定量分析。3种化合物在0～100μg/L浓度范围内线性良好,相关系数0.999 6～0.999 9,方法检出限为0.13～0.49 ng/L;低、中、高3个添加水平下实际样品加标回收率范围为75.7%～93.8%,相对标准偏差为5.8%～14.5%。用该方法检测杭州市68个地表水样品中的目标物浓度,多数可检出。     

杭州冬季大气细颗粒物污染特征及形成机制

为探究杭州市冬季大气细颗粒物的污染特征及形成机制,采集2019年12月～2020年1月PM_2.5样品,根据天气条件将采样期分为无雨期、多雨期和少雨期,比较分析各个时期SOA(二次有机气溶胶)的形成机制,结合稳定碳同位素技术确定污染来源.结果显示,多雨期PM_2.5的pH值为(2.2±0.6),比其它时期低1～2个pH值单位,这归因于降水对NH₃(g)的有效去除.二元羧酸类化合物的分子组成与其它地区类似,C₂(草酸)>C₄(丁二酸)>Ph(邻苯二甲酸),但m Gly(甲基乙二醛)与Gly(乙二醛)的比例高得多,表明杭州冬季的SOA主要来源于生物排放的光化学氧化.特异性稳定碳同位素组成结果也表明,大部分二元羧酸在多雨期富集δ¹³C,可能是因为POA(一次有机气溶胶)的气相分解增强和VOCs(挥发性有机化合物)的气相氧化减少.     

选择性催化氧化H2S的富氮碳催化剂研究进展

近年来,能高效净化H2S并回收硫资源的选择性催化氧化技术(H2S-SCO)受到了广泛关注.开发高性能、高选择性及低成本的催化剂是H2S-SCO技术的研究重点,其中富氮碳基催化剂(RNCC)具有高活性、无金属、易制备、低成本且易再生等优点,被认为是一类极具潜力的H2S-SCO催化剂.本文介绍了金属基催化剂的发展,总结和归纳RNCC的制备方法、催化活性和物化性质,系统地讨论RNCC的构-效关系及影响RNCC性能的关键因素,并总结了RNCC的H2S-SCO反应机理.最后指出RNCC目前存在机遇和挑战,并展望了未来的发展方向.     

干旱区城市化对生态系统碳库的影响——以乌鲁木齐市为例

城市化是影响区域生态系统碳循环的主要原因,也是评估生态系统碳循环的最大不确定因素。论文利用1990与2010年Landsat TM数据,基于V-I-S城市土地覆被模型和决策树分类法,获得乌鲁木齐土地变化时空格局;结合野外实测数据和文献检索得到研究区不同土地覆被类型的土壤与植被碳密度,估算了城市土地变化对生态系统碳库的影响。结果表明：1）1990—2010年间,乌鲁木齐城市不透水地表（impervious surface areas, ISA）以中部南部内部填充与北部扩张的形式约增加62%,主要占用农田（27%）与荒漠（62%）。2）乌鲁木齐市生态系统碳库主体（95%）分布在土壤中,城市土地覆被变化导致约25%的碳库损失,由农田、裸土/残存荒漠以及城市绿地转变为ISA解释了68%的土壤有机碳和63%的植被碳损失量,其空间分布与ISA的扩张相一致。城市植被及其土壤具有较高的碳密度,合理的城市规划可以抵消部分因土地变化而损失的生态系统碳。     

盐度对厌氧氨氧化工艺处理含海水污水脱氮特性的影响

采用ASBR厌氧氨氧化反应器,通过逐步提高所含海水比例,研究了厌氧氨氧化工艺处理含海水污水的脱氮特性.结果表明:经过一定时间的驯化后,厌氧氨氧化菌可以在各个海水比例下保持活性并维持较高的脱氮性能.当海水比例不高于40%时,反应器的稳定性和脱氮效能几乎不受盐度提升的影响,同时厌氧氨氧化菌的活性还会得到增强,比厌氧氨氧化活性(SAA)最高时的海水比例为30%,是10%海水比例时的121.3%;当海水比例高于40%时,反应器的脱氮效能开始下降,但经过一段时间的驯化后会得到恢复,在此期间反应器对海水盐度的响应可分为敏感期、过渡稳定期和恢复期3个阶段.在100%海水比例下,反应器的NRR可达0.341kgN/(m³·d),为10%海水比例时的73.7%,且其还有进一步提升的趋势.     

腐殖酸与典型碳纳米材料协同光致产生活性氧物种的研究

采用电子自旋共振光谱(EPR)技术,分析腐殖酸在光照下对4种典型碳纳米材料诱导产生单线态氧(~1O_2)和羟基自由基(·OH)的影响。基于密度泛函理论计算4种典型碳纳米材料的前线轨道能,比较了它们分别经能量转移诱导产生~1O_2的能力以及经电子传递诱导产生·OH的能力。结果显示,4种不同形状的碳纳米材料(富勒烯、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管以及石墨烯)悬浮液在紫外光照下均无~1O_2和·OH产生。与腐殖酸共同存在下,4种碳纳米材料均显著诱导~1O_2的产生,且富勒烯和石墨烯还能光致生成·OH。协同产生~1_O2的能力大小为:单壁碳纳米管富勒烯多壁碳纳米管石墨烯,协同产生·OH的能力大小为:石墨烯富勒烯。~1O_2的产生能力与碳纳米材料的能隙大小和颗粒聚集程度有关,而诱导产生·OH的能力主要取决于化学硬度。总之,我们的研究表明腐殖酸与碳纳米颗粒可协同产生活性氧物种。     

平原丘陵过渡带土壤有机碳空间分布及环境影响

为定量分析景观过渡带中土壤有机碳空间分布及环境影响,将环境因子纳入空间自回归模型与地理加权回归模型分析比较,并以普通最小二乘回归模型作对照.结果表明:土壤性质指标中,容重及有效铁与土壤有机碳存在极显著相关关系;地形及区位因子中,纬度、高程、坡度、粗糙度等稳定性因素与土壤有机碳存在极显著相关关系;土壤有机碳的局部集聚性多发生在核心景观过渡带;空间回归模型的拟合优度均优于普通最小二乘回归模型,估计值的空间自相关变化趋势与实测值一致,残差的空间模式显著减弱;能够灵活调整权函数与带宽的地理加权回归模型能够更好地分析土壤有机碳的空间变异.模型评价方面,GWR-1和GWR-2的残差平方和较OLS分别降低了20.717%和8.799%; SLM、SEM、GWR-1、GWR-2的AIC值较OLS分别减小了5.108、5.391、19.887和11.751.除本身存在的空间自相关外,模型中土壤性质指标及环境因子能大幅解释土壤有机碳的异质性.本研究引入辅助变量,运用空间回归模型分析了平原丘陵过渡带土壤有机碳的空间变异,可为生态恢复、环境变化指示及研究区典型柑橘区的区划提供依据.     

农业活动干扰下地下水无机碳循环过程研究

为准确识别浅层地下水污染来源及污染过程,选择我国北方某集约化蔬菜种植基地浅层地下水作为研究对象,借助水化学组成、氢氧同位素以及溶解性无机碳(DIC)碳同位素组成,探讨浅层地下水来源以及DIC来源和迁移转化特征.结果表明:浅层地下水阳离子以Ca²⁺和Mg²⁺为主,阴离子以HCO₃^-和SO₄^2-为主,沿地下水流向,水化学类型由HCO₃^?-Ca²⁺-Mg²⁺型转变为HCO₃^--SO₄^2--Mg²⁺-Ca²⁺型;浅层地下水δD组成范围为-69.6‰~-52.7‰,均值为-63.5‰,δ¹⁸O组成范围为-9.29‰~-6.80‰,均值为-8.45‰.大气降水是浅层地下水重要补给来源,靠近河水的浅层地下水还接受地表水的补给;浅层地下水δ¹³C_DIC组成范围为-11.76‰~-5.85‰,均值为-10.43‰.浅层地下水DIC来源包括土壤CO₂、碳酸盐矿物以及有机质分解.河水DIC侧渗对局部浅层地下水DIC碳同位素造成影响,化学肥料引起的酸性物质参与碳酸盐矿物风化作用以及浅层地下水CO₂去气作用对地下水δ¹³C_DIC组成产生影响,在利用DIC碳同位素识别地下水污染来源时需要引起重视.     

预处理方法对海洋微藻脂肪酸萃取量及其碳稳定同位素组成的影响

为探讨不同前处理对海洋微藻脂肪酸萃取量及碳稳定同位素比值(13C)的影响,本文应用GC/MS和GC/IRMS方法,测得不同酸催化条件下产物(脂肪酸甲酯)的相对含量及单分子脂肪酸甲酯13C值,并分析比较。结果表明:对于新鲜微藻样品,盐酸催化比硫酸催化更适合于微藻中多不饱和脂肪酸的甲酯化;用硫酸催化时,微藻样品在不同预处理(A-新鲜微藻样品、B-干燥处理、C-溶剂提取)下,测得的微藻脂肪酸甲酯相对含量及13C值也存在一定差异。