洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

南昌市大气降水化学特征及来源分析

为分析南昌市大气降水离子来源和源区,对南昌市2016年4—9月大气降水样品主要阴阳离子的组成进行了测定分析,并运用PMF（正定矩阵因子分解）模型分析来源和TrajStat软件模拟后向轨迹.结果表明:NH₄+和Ca2+是南昌市大气降水中的主要阳离子,加权平均浓度为65.3和23.9 μmol/L,分别占阳离子总量的57%和21%;SO₄2-和NO₃-是主要阴离子,加权平均浓度为60.4和25.3 μmol/L,分别占阴离子总量的56%和23%.c（NH₄+）、c（Ca2+）、c（K+）、c（Mg2+）、c（Na+）、c（Cl-）、c（NO₃-）之间均存在着较为显著的相关性,说明它们之间可能有相似的来源或形成化合物共同存在.结合PMF模型分析结果表明,Na+、Cl-很明显受到了海盐的影响,也部分受土壤和二次污染影响;K+、Mg2+、Ca2+大部分来自于土壤,海盐、二次污染也贡献了一部分的K+;SO₄2-、NH₄+和NO₃-是组成大气二次颗粒物的主要成分,主要由二次污染源贡献;煤燃烧贡献了主要的F-和部分SO₄2-.后向轨迹模型分析表明,南昌市大气降水主要受局地降雨气团影响,5月、8月、9月受陆源及人为影响较大,海源性离子经过内陆上空时被稀释或沉降,导致6月、7月来自于海洋上空的降雨气团对南昌影响不大.研究显示,SO₄2-对南昌市大气降水的影响逐渐增大导致降雨类型逐渐由混合型向硫酸型转化,人为影响是造成大气污染的主要原因.      

香河夏季PM2.5水溶性无机离子组分特征

2013年6月在中科院香河观测站对大气气溶胶化学组分特征进行研究.对PM2.5和PM10质量浓度进行在线监测,结果表明,观测期间PM2.5和PM10质量浓度均值与方差分别为(151.78±82.48)μg/m3和(250.47±106.99)μg/m3;SNA(SO42-、NO3-、NH4+)占PM2.5质量浓度的44.8%,且大多富集在粒径0.5~2.5μm的细颗粒物中.硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)平均值分别为0.35、0.31,SO2主要通过非均相的氧化反应转化为SO42-,NOx主要通过白天光化学反应转化为NO3-;灰霾和轻雾天较高的SOR和NOR表明,灰霾和轻雾天相比于清洁天有较多的SO2、NOx转化为SO42-、NO3-.气流后向轨迹分析表明灰霾和轻雾天空气质量受经过河北、山东及江苏北部气流影响.     

2013-2015年上海市霾污染事件潜在源区贡献分析

统计分析2013-2015年上海市每个月不同空气质量等级天数比重,根据HYSPLIT（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory）后向轨迹模型对3年内的12月份影响上海地区的污染气团进行了综合聚类分析和逐年聚类分析.在综合12次严重霾事件的后向轨迹基础上,结合上海实时公布的PM_2.5小时浓度资料,对潜在源贡献因子PSCF（Potential Source Contribution Function）和浓度权重轨迹CWT（Concentration-weighted Trajectory）进行分析与比较,研究重霾期间影响上海PM_2.5质量浓度的潜在源区及不同源区对PM_2.5质量浓度的贡献差异.结果显示,上海市3年期间12月份霾颗粒物外来源主要输送渠道为西北路径和北方路径,源自于西北方向的气团比重占总气团的50.4%,北方向的气团几乎都经过海洋后进入上海地区.影响上海地区PM_2.5质量浓度的潜在源区主要分布在安徽、江苏和山东地区,此外江西北部、浙江北部、河北南部及山西少部分地区也对重霾事件中的污染物颗粒有一定程度的贡献.     

石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区

为系统研究石家庄市季节性典型污染物的重污染传输特征,基于2018年12月~2019年11月46个环境监测站（PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂和CO）及17个气象站（温度、湿度和风速）的小时监测数据,利用插值（IDW）和相关方法,分析污染物的季节性时空特征;并结合GDAS数据,采用后向轨迹方法,研究污染物的季度传输格局和潜在源区.结果表明：①不同季节具有典型的污染物,季节性典型污染物和污染率依次为：春季（PM₁₀,48.91%）、夏季（O₃,81.97%）、秋季（PM₁₀和PM_2.5,47.54%和32.79%）和冬季（PM_2.5,74.44%）,其与气象条件变化有显著联系;②春季PM₁₀与风速呈负相关,呈西北高、东南低的空间格局,主要传输方向为南向（53.32%）,潜在源区（WPCWT_ij≥160 μg ·m^-3）为河北（冀）中南、河南（豫）中北及山西（晋）中部,且山东（鲁）西和陕西（陕）西北部的传输也会贡献（WPSCF_ij≥0.3）市域的PM₁₀浓度;③夏季O₃与温度呈正相关,与湿度呈负相关,传输通道方向为东南-南向（54.24%）,其潜在源区呈以石家庄市为中心,沧州和菏泽为两翼的新月形区域;④秋季和冬季PM_2.5与湿度呈正相关,冬季呈西低、东高态势分布,输送方向为：秋季（东北-东南,74.75%）,冬季（西北,55.47%）,主要污染源区（WPCWT_ij≥180 μg ·m^-3）集中在冀中南、豫北和晋中西部.     

重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征

通过分析重庆市主城区2015~2019年O₃浓度和气象要素观测数据,发现主城区O₃超标日数、超标日O₃中位值和90百分位浓度值均呈现逐年升高趋势,O₃与温度成正相关、与相对湿度成负相关,高O₃浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下.采用T-mode主成分分析法(PCT)对2015~2019年的4~9月850hPa低层位势高度场和风场进行分型,总结出重庆市O₃污染期间主要有8种天气类型,其中有利于出现高浓度O₃现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧(T3),对应O₃平均超标率分别为34.6%、17.0%和14.2%.利用HYSPLIT4模型后向轨迹聚类方法和潜在源贡献算法(PSCF),计算得到O₃污染日的气团主要以中短距离输送为主,主要传输轨迹来自北、东北、南以及西南四个方向,从2015~2019年,主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势,O₃污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源NO_x、VOCs排放量空间分布的一致性较高.     

二氧化硫/水/空气体系气溶胶成核实验研究

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.     

唐山工业新区冬季采暖期大气污染变化特征研究

为研究唐山工业新区采暖期大气污染变化状况,2009～2010年冬季唐山工业新区的唐山市、迁安市和曹妃甸3个地区观测研究表明,唐山工业新区冬季采暖期间大气污染严重,NO、NO2、SO2、CO、PM2.5和PM10区域平均日均值分别达到（26±28）、（52±27）、（72±53）、（3 500±3 600）、（82±65...     

珠江三角洲新垦大气核化速率研究

计算了珠江三角洲新垦地区的大气核化速率,对核化机制及核化速率计算的影响因素进行了分析. 基于PRIDE-PRD2004观测实验期间新垦站点的气溶胶数浓度谱分布观测数据,计算出3 nm粒子的表观形成速率. 根据表观形成速率与核化速率之间的关系式,分析了1 nm粒径临界核的大气核化速率. 结果表明,新粒子事件期间3 nm粒子的表观形成速率为7.2～9.4 cm^-3·s^-1,1 nm临界核的大气核化速率为7.65×10²～1.14×10⁵ cm^-3,与前体物硫酸蒸气浓度比较一致,气态硫酸应是主要的核化前体物. 新垦地区背景气溶胶中积聚模态对碰并汇贡献较大,事件期间气溶胶数浓度变化对核化速率计算结果影响不大. 本研究获取了新垦核化速率信息,有助于进一步了解核化机制. 由于成核临界粒径的不确定性对核化速率计算结果影响很大,确定成核临界粒径对核化速率计算十分重要.     

Effect of platinum on the photocatalytic degradation of chlorinated organic compound

TiO2 nanoparticles, doped with di erent Pt contents, were prepared by a modified photodeposition method using Degussa P-25 TiO2, H2PtCl6 6H2O and methanol as the solvents. The physicochemical properties of Pt/TiO2 were investigated by the nitrogen adsorption and desorption isotherm measurement technique, X-ray di raction analysis and photoluminescence spectra, respectively. Reaction rates from photocatalytic removal of dichloromethane over Degussa P-25 TiO2 and Pt/TiO2 were evaluated. The average diameter and BET surface area of the TiO2 catalyst particles were 300 nm and 50 m2/g, respectively. The degradation e ciency was 99.0%, 82.7%, 55.2%, and 57.9% with TiO2 at inlet concentrations of 50, 100, 200, and 300 ppm, respectively. And the degradation e ciency was 99.3%, 79.7%, 76.5%, and 73.4% with a 0.005 wt.% Pt/TiO2 at inlet concentrations of 50, 100, 200, and 300 ppm, respectively. In addition, we found that the photoluminescence emission peak intensities decreased with increases in the doping amount of Pt, which indicates that the irradiative recombination was weakened. Furthermore, the results showed that the UV/0.005 wt.% Pt/TiO2 process was capable of e ciently decomposing gaseous DCM in air.