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601.
氯自由基(·Cl)的高氧化性及其内陆来源的新发现使得·Cl在评估有机污染物的大气归趋方面起着比以往更为重要的作用。含有NH_x(x=1,2)结构的有机化合物不仅是大气中一类潜在的有机污染物,也是大气中致癌性亚硝胺的前驱体—N中心自由基的重要来源。前人研究发现,·Cl与含有NH_x(x=1,2)结构的有机化合物具有独特的相互作用且其反应具有结构依赖性。目前,大多数研究只关注链状含有NH_x(x=1,2)结构有机化合物的反应,而对于环状含有NH结构有机化合物的反应研究却很少。本研究使用量子化学和动力学模拟相结合的方法研究·Cl引发3种环状含有NH结构有机化合物(吗啉(MOR)、哌啶(PIP)和吡咯烷(PYR))的大气转化机制及动力学。结果发现,·Cl夺取3种环状含有NH结构有机化合物中N—H的H原子形成N中心自由基是最可行的反应路径。在298 K和1 atm下,计算的反应速率常数分别为5.0!10-10(MOR)、5.1!10-10(PIP)和4.9!10-10(PYR) cm~3·molecule-1·s-1,且具有正的温度依附性。结合可获得的·OH引发反应的反应速率常数,评估·Cl对MOR和PIP转化的贡献分别为·OH的2.6%~26%和6.9%~69%。上述研究结果为将来建立·Cl引发含有NH_x(x=1,2)结构有机化合物反应的结构-活性关系、全面评估含有NH_x(x=1,2)结构有机化合物的大气归趋和环境风险提供数据支持。 相似文献
602.
603.
“绿水青山就是金山银山”理念是习近平生态文明思想的重要组成部分,具有深刻的哲学内涵,本文利用代表“绿水青山”和“金山银山”的生态与经济指标聚类分析了中国1666个县(市、区),筛选出21个典型地区并分析了其“绿水青山就是金山银山”理念转化路径,总结提出5类典型模式。其中,以浙江省衢州市的6县(市、区)为案例,综合设计衢州市各县(市、区)的“绿水青山就是金山银山”理念转化典型模式实践方案,论证县域典型模式设计方法的适用性。对研究与实践中存在的问题,提出开展生态价值核算、出台县级层面的评价标准和规范、开展试点示范、出台经济激励与优惠政策等建议,进一步深化“绿水青山就是金山银山”理念探索实践。 相似文献
604.
针对一般压力容器的爆炸情况,对容器内物质分3种集态分别讨论计算其爆炸能量、爆炸冲击波大小及其破坏范围,以此进行事故分析和后果预测。 相似文献
606.
氯自由基(·Cl)内陆来源的新发现增强了其对转化大气有机污染物的贡献,因此,需要更深入地研究·Cl引发有机污染物的转化机制和动力学.萘(Nap)是一种重要的化学品,也是城市大气浓度最高的多环芳烃,前人针对羟基自由基(·OH)引发Nap的大气氧化开展了研究.然而,目前对于·Cl引发Nap的大气氧化机制还不清楚.本研究通过量子化学计算(ωB97XD/6-311++G(3 df,2pd)//ωB97XD/6-31 +G(d,p))和动力学模拟相结合的方法研究了·Cl引发Nap的大气氧化机制与动力学,发现·Cl主要加成到Nap分子的C5位置,形成加成中间体·C10H8Cl(R1).随后,O2加成到R1的C2和C6位置生成过氧自由基(RO2·)R1-2OO-s/a和R1-6OO-s/a(s/a=syn/anti,syn表示O2加成方向和·C1加成方向相同,anti表示O2加成方向和·C1加成方向相反).这4种RO2·的环化、氢迁移和氯迁移反应均很难(能垒>20 kcal· mol-1)发生.因此,在低NO浓度条件下,RO2·主要和HO2·反应生成氢过氧化合物(QOOH)和烷氧自由基(RO ·)R1-2O-s/a和R1-6O-s/a;在高NO浓度条件下,RO2·将主要与NO反应生成RO· (R1-2O-s/a和R1-6O-s/a)和有机硝酸酯(C10 H8 ClNO3).生成的RO·进一步通过单分子环化反应生成双环产物R1-21O-s/a和R1-61O-s/a.重要的是,生成的有机氢过氧化合物和有机硝酸酯的水生毒性比其母体化合物Nap更强,表明·Cl引发Nap反应增加了Nap释放的环境风险.揭示的机制对理解大气Nap化学及Nap释放导致的环境风险具有重要意义. 相似文献
607.
纳米银(AgNPs)因其优越的抗菌、导电、催化等性能,被广泛应用于工业领域和日常生活中,成为当前产量和用量最高的纳米材料之一。但纳米银产品在生产、运输、洗涤、侵蚀、废弃的过程中,不可避免地会被释放到自然环境中。在复杂环境因素影响下,纳米银本身的赋存状态发生转化,并对生态环境构成严重威胁。因此,探究纳米银在环境中的迁移转化过程及其对生态环境的潜在风险成为相关领域的研究热点。针对纳米银研究现状中存在的不足,综述了天然有机质、pH值、溶解氧、离子强度、光照等环境因素对纳米银迁移转化行为以及其对微生物毒性效应的影响,并进一步深入探讨了纳米银的毒理机制,旨在为纳米银的环境行为特征研究以及风险评估提供理论基础。 相似文献
608.
铁循环微生物对环境中重金属的影响研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
铁循环微生物包括铁氧化菌(Fe(Ⅱ)-oxidizing bacteria,FeOB)和铁还原菌(Fe(Ⅲ)-reducing bacteria,FeRB),在由它们介导Fe2+(Fe3+)氧化(还原)的过程中,往往也伴随着一系列重金属元素的迁移转化,对重金属在环境中的生物有效性和迁移性方面有重要作用.本文综述了环境中的铁循环微生物,针对铁循环微生物驱动重金属迁移转化的作用机制,分别从铁氧化菌氧化亚铁生成铁矿物对重金属的固定,铁还原菌介导铁矿物还原溶解及次生矿物生成,以及铁循环微生物代谢耦合重金属形态转化方面进行阐述;进一步通过研究实例综述了铁循环微生物对环境中砷、镉、铬、铜、铅等重金属的作用及修复潜力;未来的研究可关注特定微生物的成矿机制,生物成矿对重金属固定的调控,以及重金属复合污染场地的铁循环微生物修复应用等方面.本文以期为基于铁循环微生物的重金属污染修复提供理论指导和应用依据. 相似文献
609.
生物法是常用的垃圾渗滤液处理工艺,然而垃圾渗滤液中有机物组成极为复杂,在生物处理过程有机物被完全去除、新产生、减少、保留和增加的5种情形不明.本文采用了超高分辨质谱电喷雾电离傅立叶变换离子回旋共振质谱从分子层面研究老龄垃圾渗滤液中溶解性有机物(DOM)分别在矿化垃圾床(SAARB)和膜生物反应器(MBR)处理过程的转化特征.结果表明,老龄垃圾渗滤液含有5000多个DOM分子式,主要由CHO、CHON、CHOS和CHONS类物质组成,分子组成十分复杂.经过SAARB和MBR处理后,出水中DOM数量分别小幅降低至4909和4864种,SAARB和MBR作为生物法对老龄垃圾渗滤液中有机物分子去除特性相似,被完全去除和减少的物质组成主要为生物可利用性较高的脂肪族类物质(H/C ≥ 1.5)、高度不饱和物质和酚类物质(0.50 ≥ AI,H/C<1.5),这部分DOM表现出还原饱和的化学特性.新产生、保留和增加的部分物质主要是传统意义上指代的难降解有机物,其主要是高度不饱和物质和酚类物质(0.50 ≥ AI,H/C<1.5)以及芳香指数更高的多酚类物质(0.66 ≥ AI>0.50),表现为氧化不饱和和还原不饱和的化学特性.本文揭示了老龄垃圾渗滤液在生物处理过程中DOM分子层面的转化特征,为老龄垃圾渗滤液在生物法高效处理提供理论参考. 相似文献
610.
持续推进有机固废资源化安全处置是国家环境管理的重要任务,也是落实"无废城市"发展路线的重要一环.堆肥是通过生物转化实现有机固废资源化利用的重要技术手段.然而,堆肥过程中会产生大量组分复杂的恶臭气体,已成为适应国家发展需求的资源化技术瓶颈.对有机固废堆肥恶臭气体的主要组成、生成转化的途径及核心微生物、生物除臭技术进行综述,结果表明:①堆肥中以NH3、H2S等含氮、硫类化合物为主要恶臭物质.②氨化细菌、硝化细菌、反硝化细菌及硫酸盐还原菌在恶臭气体生成转化途径中发挥主导作用,由ureC、amoA、napA、nosZ及dsrA等多个功能基因驱动完成;pH、温度等环境条件会影响微生物的活性,并作用于物质转化过程,最终影响到恶臭气体的产生.③原位添加微生物菌剂和异位生物反应器处理中的微生物将恶臭物质作为营养组分进行吸收降解,是绿色减排的重要技术. 相似文献