“木质素优先”策略下生物质还原催化分离技术研究进展

木质纤维素生物质是地球上最丰富的可再生碳资源，有潜力替代石油来生产清洁燃料和化工产品。当前木质素组分的高效利用很困难，木质素高值化是实现生物质全组分利用的关键。为实现生物质全组分的高值化利用，本文研究了基于“木质素优先”策略的分离机制，综述了木质纤维素还原催化分离的研究进展，探索了木质素脱除率、单酚产率和选择性及碳水化合物保留率等的影响因素，分析了生物质原料、溶剂、酸碱添加剂、催化剂和反应器对“木质素优先”策略的影响规律，提出了新型催化剂和反应器的设计思路，展望了木质素还原催化分离的研究方向。分析表明：单酚产率按照硬木→草本作物→软木顺序依次递减，醇水两相体系有利于木质素和半纤维素的提取与溶解以及纤维素结构的保留，酸的加入不仅提高木质素脱除率和单体收率还能促进半纤维素的水解，半/全流动反应器有效避免后续催化剂和碳水化合物的分离。     

金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

MnCeOx/沸石催化剂对工业典型VOCs的催化性能

以沸石为载体制备了锰铈复合氧化物催化剂（记为:MnCeO_x/沸石催化剂）,探究了催化剂对工业典型VOCs的二元催化性能,并对催化剂进行BET、XRD及SEM表征。结果表明:Ce的加入,促进了Mn的分散,提高了MnCeO_x/沸石催化剂的活性;当n（Mn）∶n（Ce）为1∶1,负载率为20%,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性最高,其对甲苯的起燃温度（T₅₀）和完全燃烧温度（T₉₀）分别为155,255℃;单组分实验中,催化剂对3种有机物均表现出较高活性,转化率达到90%时的反应温度均在275℃以下,其活性顺序为乙酸乙酯>甲苯>丙酮,主要受反应活化能大小及分子极性的影响;二元催化实验中,由于竞争吸附的影响,3种物质的T₅₀和T₉₀较单组分均分别提高了8~13,14~38℃。     

超高温自发热好氧堆肥工艺处理生活垃圾探究

超高温自发热已被应用于剩余污泥好氧堆肥,然而该技术对生活垃圾好氧堆肥过程的影响尚不清晰。此外,固氮剂过磷酸钙（CS）对超高温自发热好氧堆肥处理生活垃圾的影响也不明确。以生活垃圾为研究对象,建立空白组（R1）和添加CS （R2）的生活垃圾超高温自发热堆肥体系,探究了CS影响下生活垃圾超高温自发热过程中温度、含氧量、含水率、温室气体释放、溶解性COD及腐熟指标的变化规律,分析CS对生活垃圾堆肥后微生物群落特征的影响。结果表明:实验组温度最高为80.3℃,高于空白组,且最低含氧量、含水率均低于R1。实验组中甲烷和N₂O的最大释放速率分别为0.09,1.3 g/（kg·d）,均显著低于空白组,CS存在有助于生活垃圾堆肥保氮。此外,实验组中溶解COD的最大含量为42.3 mg/g,略高于R1,CS利于堆体中有机物释放。微生物群落分析表明,实验组中Saccharomonospor和Planifilum的相对丰度分别为25.6%和10.3%,堆体腐熟程度较高。     

基于PCA-SOM的北京市平谷区地下水污染溯源

为了解北京市平谷区地下水污染物来源,以平谷区2010—2018年监测数据为基础,使用PCA(主成分分析法)识别了地下水水质指标因子,使用自组织映射识别了污染物的空间分布.结果表明:通过监测指标间的Pearson检验发现, 平谷区地下水电导率与ρ(Ca2+)(p=0.936)、总碱度与ρ(HCO₃2-)(p=0.981)、ρ(Mg2+)与总硬度(p=0.944)指标之间显著相关.地下水化学类型主要以HCO₃-Ca型为主,其次为HCO₃-Mg型.NH₄+、SO₄2-、Cd、Fe(Ⅱ)、NO₂指标空间分布离散性和差异性较大,存在局部富集现象.通过因子分析法筛选出影响平谷区地下水水质的8个公因子,首要影响因子为溶滤-富集作用(贡献率为22.398%),次要影响因子为农业、养殖业和填埋场等人为活动作用(贡献率为16.533%),雨水下渗作用(贡献率为8.035%)、工业源人为活动(贡献率为7.466%)对地下水也有一定影响.通过比较各指标的SOM(Self-Organizing Map,自组织映射)特征图像和监测井映射特征图像,发现NH₄+受山前地带林业、种植业和平原地带农业、养殖业的双重影响,Na+、Mn受平原地带人为活动的影响;同时,NH₄+、NO₃-、NO₂三者之间及Fe(Ⅱ)与Fe(Ⅲ)之间来源不同,Cd、Al、氰化物三者具有同一来源.研究显示,PCA-SOM(PCA与SOM相结合)可以对地下水化学组分来源进行定性识别与定量分析.      

Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

CeO2形貌结构对催化湿式空气氧化苯酚性能的影响

采用水热法、沉淀法和溶胶凝胶法制备了3种不同形貌的CeO₂催化材料,并将其用于湿式空气氧化苯酚水溶液过程中,探讨了CeO₂形貌结构对催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响.采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）等手段对CeO₂催化材料进行了表征.结果表明,水热法制备的CeO₂催化材料表现出较好催化性能,主要原因是水热法合成的CeO₂呈现交错的纳米棒状结构,主要暴露（220）晶面,且沿着（220）晶向生长.在反应温度为200℃、空气压力为2MPa、苯酚初始浓度500mg/L的条件下,最终（240min）COD的去除率为95.5%.     

负载型钌催化剂的制备对甲苯催化燃烧的影响

采用浸渍法,将贵金属钌负载到分子筛制备了钌基催化剂,探讨了分子筛类型、钌负载量、焙烧温度和催化剂粒径等制备条件对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。结果表明,以ZSM-5为载体制备的钌基催化剂催化甲苯的效果优于β分子筛为载体的催化剂;随着钌负载量的增加,在1%～1.2%的范围内催化剂活性明显上升,之后有所下降;焙烧温度在250～350℃的范围内,催化剂对甲苯的催化活性随焙烧温度的升高显著上升,但350℃之后活性变化不大;在一定范围内适当降低催化剂粒径可增加催化剂的活性,但降到40目以下时催化剂活性变化不大。实验条件下制备的催化剂可在180℃时催化转化98%的甲苯,表现出了低温催化去除甲苯的优异性能。