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301.
本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate, 过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展. 系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌法、机械化学法、重结晶法和光化学还原法制备MIL-88A(Fe)及其复合物的反应条件和产物形貌特征. MIL-88A(Fe)具有环境友好、能被可见光激发及稳定性好等特点,其表面Fe(Ⅲ)不饱和位点丰富且均匀,利于作为催化剂用于高级氧化. MIL-88A(Fe)受光激发产生的光生电子-空穴容易复合,导致其光催化性能较差. 但在类芬顿、激发PS和催化臭氧氧化等体系中,添加的氧化剂作为电子受体快速消耗电子,有效克服了光生电子-空穴复合问题. 此外,将MIL-88A(Fe)与其他功能材料复合可进一步改善其光生电子-空穴分离效率、提高光吸收能力及水稳定性. 总之,MIL-88A(Fe)及其复合物在光芬顿、活化PS和催化臭氧氧化降解有机污染物方面具有较大的实际应用潜力. 相似文献
302.
磺胺抗生素(SAs)作为最早应用的一类化学合成抗菌药,其大量使用和排放对水环境造成严重污染,引起了人们对于水环境安全的高度关注. 因此,选取了水环境中检出率较高的5种特征SAs作为目标污染物,分别为磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)、磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺异恶唑(SIX)和磺胺噻唑(STZ). 利用高效液相色谱质谱联用仪(HPLC-MS-MS)对降解过程产生的中间产物进行检测和分析,深入研究了间歇超声波(US)强化ZVI/PS体系(简称“US-ZVI/PS体系”)降解5种SAs的效能和反应路径. 结果表明:①在US强度、pH、ZVI(零价铁)浓度和PS初始浓度分别为0.25 W/cm3、6.0、0.6 mmol/L和1.4 mmol/L条件下,30 min反应时间内,US-ZVI/PS体系对5种SAs的降解效率均超过95%. ②US-ZVI/PS体系降解5种SAs的过程均符合拟一级反应动力学,5种SAs降解速率常数大小依次为SMR(0.223)> SMT(0.215)>STZ(0.203)>SIX(0.181)> SMX(0.119). ③5种SAs的降解活性位点为苯环上邻位的3号C原子、苯氨基上的7号N原子、磺酰胺基上的8号S原子和11号N原子,US-ZVI/PS体系降解5种SAs的相同反应路径包括S—N键断裂、C—N键断裂、苯环羟基化、苯胺氧化和R取代基氧化过程,与五元环SAs相比,六元环SAs反应路径多一个N—N重排过程. 研究显示,US-ZVI/PS体系能够实现不同结构SAs的快速降解,是一种绿色、高效的高级氧化技术. 相似文献
303.
《环境科学与技术》2021,44(5):90-95
文章以苯酚为目标污染物,以ZIF-67聚合体作为前驱体,通过还原气体煅烧制备钴掺杂碳材料,并以此为活化剂研究其活化PS降解苯酚的效果。此外,对影响苯酚降解效果的因素(材料的合成煅烧温度、材料中Co的含量、加入PS的量、初始pH值以及自由基的捕获)进行了探讨;同时,考察了掺Co碳材料的重复次数对苯酚的矿化效果的影响。研究结果表明,当掺Co碳材料/PS的质量比为1∶4,溶液pH为7时,在10 min内苯酚的矿化率接近80%;通过自由基捕获实验可以看出硫酸根自由基(SO_4~-·)和羟基自由基(·OH)是苯酚降解的主要活性基团;含Co碳材料重复使用4次时对苯酚的去除效率依然能够达到70%以上。 相似文献
304.
铁改性掺氮碳纤维活化过一硫酸盐降解双酚A 总被引:2,自引:2,他引:0
通过静电纺丝制备了Fe和N掺杂改性的碳纳米纤维(Fe-N-CNF),研究了该催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)的性能.以聚丙烯腈为前驱体通过添加FeCl3、尿素、NH4Cl、均苯四甲酸二酐等配制溶胶进行静电纺丝,预氧化并高温碳化后获得Fe-N-CNF,研究了Fe-N-CNF投加量、PMS投加量、溶液初始pH对BPA降解效果的影响.结果表明,当Fe-N-CNF投加量为1 g·L-1,PMS投加量为2 mmol·L-1,初始pH为5时,30 min内对初始浓度为20 mg·L-1 BPA的降解率可达100%.自由基淬灭实验和电子自旋共振波谱(ESR)分析证明,该体系中起主要作用的活性氧物种是O2·-和1O2.同时研究了Fe-N-CNF/PMS体系对多种有机污染物的降解效果. 相似文献
305.
306.
307.
为解决传统Fe(Ⅱ)活化过硫酸盐过程中Fe有效性较低的问题,采用可生物降解的EDDS(乙二胺二琥珀酸)螯合Fe(Ⅲ)活化过硫酸盐处理水溶液中的TCE(三氯乙烯),考察c(过硫酸盐)、c〔Fe(Ⅲ)〕/c(EDDS)〔下称Fe(Ⅲ)/EDDS〕、溶液初始pH以及阴离子浓度对TCE降解效果的影响,并研究体系中产生的活性氧自由基. 结果表明:c(过硫酸盐)为15.0 mmol/L、Fe(Ⅲ)/EDDS为4时,60 min内TCE去除率达99.7%;提高c(过硫酸盐)、Fe(Ⅲ)/EDDS均有利于TCE降解,但超过一定限值后对TCE去除效果增强不明显;溶液初始pH(3~11)越高,TCE去除率越低;加入Cl-、HCO3-、SO42-和NO3- 4种阴离子均会抑制TCE降解,抑制程度表现为HCO3->Cl- >SO42->NO3-;自由基清扫试验证实体系中存在SO4-·、·OH和O2-·等3种活性氧自由基,·OH对TCE的降解起主导作用. 因此,EDDS螯合Fe(Ⅲ)活化过硫酸盐技术能够产生以·OH为主的活性氧自由基,从而快速高效去除水溶液中TCE,但降解过程受水质参数影响. 相似文献
308.
本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H2O2、·OH、S2O82-和·SO4-等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe2+催化S2O82-产生的·SO4-起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe 相似文献
309.
采用钴铜双金属氧化物(Co-Cu)为催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的磺胺甲噁唑(SMX).使用场发射扫描电镜(FESEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对催化剂的形貌和元素组成进行表征.考察了催化剂和PMS浓度、无机阴离子和富里酸(FA)对Co-Cu/PMS体系降解SMX的影响.结果表明,当pH为7.0时,在催化剂用量为50 mg·L-1,PMS浓度为0.5 mmol·L-1条件下,50 mg·L-1的SMX在30 min内去除率为95.6%,增加PMS浓度或提高催化剂用量均可加快SMX的降解速率.水中FA与HCO3-对SMX的去除率有一定的抑制作用,而Cl-和SO42-对反应无影响.淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)结果显示,硫酸根自由基(SO4·-)和单线态氧(1O2)为Co... 相似文献
310.
基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC2Cu)光催化剂并构建新型的PhC2Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光谱和光电化学测试表明PhC2Cu具有良好的光电化学特性.PhC2Cu光催化活化PMS可以产生多种活性物种,并且PMS捕获电子能提高PhC2Cu界面电荷传输效率和光生载流子的分离效率,进而来提高PhC2Cu/PMS体系的光催化性能.值得注意的是,PhC2Cu/PMS体系在低功率蓝色LED灯下使SMT的降解率在30 min内高达97.65%,其反应速率分别是PhC2Cu添加PMS(无光照)情况下的7.70倍和PhC2Cu光照下(无添加PMS)的5.62倍.通过一系列环境影响因素(pH、离子、实际水体等)实验表明PhC2Cu/PM... 相似文献