负载铁锰氧化物的玉米芯炭对Pb2+的吸附作用

采用两步浸渍-草酸盐热解法制备了均匀负载铁锰氧化物的磁性玉米芯炭(MnFeO_x@CCBC),通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪和pH漂移实验等表征,证明制备的MnFeO_x@CCBC材料表面由MnFe_2O_4和无定形态的δ-MnO_2或水合氧化锰组成,pH_(ZPC)约为6.0,比表面积为3.9 m~2·g~(-1).同时,比较研究了MnFeO_x@CCBC和原始玉米芯炭(CCBC)对Pb~(2+)的吸附动力学和热力学行为.结果表明:吸附过程均符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,在实验条件下,MnFeO_x@CCBC对Pb~(2+)的吸附速率和吸附量都明显优于CCBC,准二级动力学速率常数大3.3倍,理论平衡吸附量高6.95倍;在30℃时,MnFeO_x@CCBC和CCBC的饱和吸附量分别为99.60和15.66 mg·g~(-1);Pb~(2+)的吸附过程是熵驱动和吸热的.傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等分析表明,MnFeO_x@CCBC的主要吸附位是Mn—OH,其主要吸附机理是Pb~(2+)对Mn—OH中H~+的置换,并形成内层表面络合物.     

氯离子影响热活化过硫酸盐降解苯酚的机理研究

地下水中广泛存在的氯离子(Cl?)会在自由基作用下生成氯活性物质,进而与污染物反应可能引发新的环境风险. 为研究Cl?影响过硫酸盐(PS)高级氧化技术修复苯酚污染地下水的效果及机理,采用热活化PS氧化体系考察温度、PS浓度、初始pH及Cl?浓度对苯酚降解效果的影响,结合三维荧光平行因子分析(EEM-PARAFAC)查明苯酚降解过程中体系的光谱特征,借助气相色谱-质谱联用仪识别氯代有毒副产物的数量及种类,并揭示其降解机理. 结果表明:①反应温度的升高和PS浓度的增加均可促进苯酚的降解,且降解过程符合伪一级动力学模型. ②Cl?的存在会加速热活化PS对苯酚的降解,其降解效率随Cl?浓度的增加而提高,当Cl?浓度为10、25和50 mmol/L时,反应5 h后苯酚降解率为100%. ③苯酚降解过程中反应体系的荧光特征可分为4种荧光组分(C1、C2、C3和C4),Cl?存在时,C1和C2组分的荧光强度降幅更大,C3和C4组分主要为苯酚降解产物的光谱特征,其中C3组分的荧光强度随反应时间延长呈先增强后降低趋势. ④根据质谱测试结果,推断出Cl?存在时苯酚降解的可能机理,主要包括羟基化/氧化和氯化作用,其中生成的氯代有毒副产物包括2-氯苯酚、4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、氯氢醌、3,5-二氯儿茶酚、2,3-二氯-2-甲基丁烷和2-氯-4-甲基-2-戊醇. 研究显示,Cl?会提升热活化PS对苯酚污染地下水的修复效率,但也会因氯化作用生成氯代有毒副产物.      

改性生物炭活化过硫酸盐对水中苯和氯苯的去除机制

采用传统的液相沉淀法合成铁盐改性花生壳生物炭（Fe-BC）,将其作为活化过硫酸盐（PS）的活化剂用于去除水体中的苯和氯苯.通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、Boehm滴定法和BET测量对合成材料的结构和形态进行了表征,研究了pH值和水中阴离子对反应体系的影响以及材料的再利用性能.结果表明,在Fe-BC/PS体系中,反应3h后苯和氯苯的去除率均高达100%.Fe-BC/PS去除苯和氯苯协同机制包括BC的吸附、自由基的氧化等.在中性及酸性溶液中,苯和氯苯的去除率均能够达到100%.水中常见阴离子对反应体系具有不同程度的抑制作用,抑制强度依次为HCO₃^->HPO₄^->Cl^->NO₃^-.Fe-BC材料具有良好的再利用性能,是一种高效、廉价的PS活化剂.     

负载纳米零价铁复合材料去除COCs的研究进展

负载纳米零价铁及其双金属复合材料能高效降解氯代有机物,已成为国内外都颇受关注的研究热点。该文介绍了纳米零价铁在不同负载材料上的负载方法,概述了负载纳米零价铁复合材料降解氯代有机物的研究进展,包括其降解效率、机理及动力学。并讨论了p H等环境因素及零价铁含量、材料老化等内在因素对该吸附与还原脱氯过程所造成的影响。针对当前该领域在材料性能、降解和老化机理方面的不足,提出了研究展望。     

活化过硫酸盐-骨架构建体协同污泥深度脱水研究

以市政污水处理厂污泥为处理对象,以污泥含水率、污泥比阻和固、液两相中有机物含量作为表征指标,研究了Fe~(2+)活化过硫酸盐与骨架构建体协同对污泥脱水性能的影响,并对其机理进行分析。实验结果表明,在过硫酸盐投加量为320 mg/g,n(Fe~(2+))∶n(SPS)为1.5∶1,石灰投加量为400 mg/g,粉煤灰投加量为500 mg/g时,污泥含水率可降低至54.09%,同时,脱水污泥中的有机质含量减少,滤液中的蛋白质和COD含量升高,污泥的脱水性能得到显著改善。     

沸石负载羟基氧化铁对铬（VI）吸附的固体浓度效应研究

本文利用沸石负载羟基氧化铁作吸附剂对六价铬进行吸附和解吸附实验。探讨了沸石负载羟基氧化铁对六价铬的吸附机制和固体浓度效应。实验结果表明：当吸附剂的用量从0.05g增加到0.2g时,在实验条件下,六价铬的吸附量从27999.493μg/g降低到8930.610μg/g,吸附剂对Cr6＋的吸附存在明显的固体浓度（Cs）效应。吸附滞后角随着Cs的增加而减小,吸附反应的可逆性增大。将实验数据分别用Languir和Freundlich吸附模型进行拟合,发现Freundlich吸附模型对实验数据拟合效果较好,表明该吸附反应以单分子层吸附为主。     

微波辐照下碳化硅与沸石负载氧化铜催化剂协同去除甲苯的实验研究

实验采用浸渍法制备沸石负载氧化铜催化剂,对催化剂的表面形貌进行了表征分析,考察了催化剂在微波场中的升温曲线和对甲苯的吸附能力.催化剂与吸波材料碳化硅混合后装入石英管内组成固定床反应器,考察了微波辐照下碳化硅与催化剂协同氧化甲苯废气的降解效果.研究表明,氧化铜在沸石表面分布比较均匀;催化剂对甲苯的吸附为单层吸附,吸附量为...     

过硫酸盐联合硝酸盐去除岩溶水中苯系物效果

为探究碳酸盐岩中过硫酸盐(persulfate, PS)联合硝酸盐修复汽油污染地下水的效果,该研究以过硫酸钠作为化学氧化剂,硝酸钠作为生物降解的电子受体,通过石灰石含水介质的箱柱装置,研究地下水流动和静止条件下化学氧化联合硝酸盐还原去除汽油苯系物的效果。结果表明,在流水条件下,PS投注浓度为20 g/L时,PS去除苯系物效果不明显,而硝酸盐利用率达70%。PS投注浓度为250 g/L时,苯系物在2 d内浓度下降61%,去除速率为6.9 mg/(L·d);当水力条件变为静水时,去除速率提高到10.3 mg/(L·d),去除效果更好,但高浓度PS会影响硝酸盐的利用。同时,化学氧化可导致水体中HCO3-和Ca2+含量增加,石灰石能够抑制化学氧化带来的pH下降。PS化学氧化联合硝酸盐去除岩溶地下水中苯系物是有潜力的,但需要进一步研究合适的PS投注浓度。     

铁基有机框架材料对水中四环素的去除研究

铁基-有机框架材料(MIL-53)具有稳定性强、催化效率高且环境友好等优点。该文以典型抗生素-四环素(TC)为目标污染物,实验研究了可见光(Vis)条件下MIL-53对过一硫酸盐(PMS)的催化活化性能,以及MIL-53的合成时间和温度、材料投加量、溶液初始pH等因素对TC催化降解的影响。结果显示,以MIL-53为光催化剂,PMS为氧化剂和电子受体,Vis为激发光源建立的光催化降解体系(MIL-53/PMS/Vis),能高效降解TC;MIL-53的合成条件对TC的降解具有一定影响,温度过低(120℃)或过高(150℃),合成时间过短(12 h)时,会导致TC的降解不够彻底,而合成温度为150℃,时间24 h时,TC的降解将更彻底(95%)。MIL-53的最佳投加量为0.2 g/L;初始pH对TC的降解影响较小,在pH为3～9范围内TC的降解率均能达到95%以上。MIL-53/PMS/Vis有机物催化降解体系不仅绿色环保,pH适用范围广,而且降解效率高,具有广阔的应用前景。     

铁电极原位产Fe(Ⅱ)诱导过硫酸盐降解水合肼废水

随着中国航天工业的发展,发射过程中产生的水合肼废水对环境的危害逐渐显现。为提高含肼废水的降解效能,该文采用Fe电极活化过硫酸盐降解水合肼废水。研究了Na_2S_2O_8浓度、电流强度和初始pH对水合肼降解率的影响,结果显示,较之铁电极/H_2O_2体系,相同条件下铁电极/Na_2S_2O_8体系的水合肼降解效率和速率得到提升。其最佳运行条件为:Na_2S_2O_8投加量10 mmol/L、电流强度0.11 A、初始pH=6.5,此时一级动力学反应速率-7.81 h~(-1),30 min水合肼的降解率达到98.6%。