焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

氯代挥发性有机物CVOCs催化氧化的研究进展

氯代挥发性有机物(CVOCs)因其性质稳定、反应性差且毒性高,成为目前大气污染物净化技术中的难点。催化氧化法是去除CVOCs最有效的方法之一。对CVOCs催化氧化的研究进行综述,列举实例介绍了各类催化剂对常见CVOCs的催化研究现状,对催化性能、催化剂失活、反应机理等方面进行了详细分析,总结出积碳和氯中毒是催化剂失活的两大主要因素,而载体性质、活性组分分散度、水等对催化性能产生很大影响。最后,展望了未来催化剂的研究重点。     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

H2S匀圆杂选择性催化氧化工艺及催化剂研究现状

论述了石油流化催化裂化烟气中H2S气体的选择性催化氧化处理工艺和工艺中所使用的各种类型选择性氧化催化剂.目前已发展并投入使用的选择性氧化工艺主要有:Superclaus工艺、Euroclaus工艺、Clinsulf-Do工艺、BSR/Hi-Activity工艺、Selectox工艺和Modop工艺等,各工艺具有不同的特点和应用范围.H2S选择氧化催化剂主要包括以下几种体系:碳体系、SiC载体体系、分子筛体系、氧化物体系和柱撑黏土体系等.其中碳体系和氧化物体系的研究开展的较早较多,关于分子筛体系的研究近期有所减少,SiC是研究人员认为非常有潜力的一个载体体系,其相关体系研究也一直在进行之中,柱撑黏土体系还处于初步研究阶段,离实际应用尚有距离.     

La3+掺杂对吸附相反应制备TiO2复合催化剂的结晶过程及弱紫外光下活性的影响

利用吸附相反应技术制备弱紫外光响应的高效催化剂,并通过XRD、XPS以及HRTEM探索了不同焙烧温度下La3+掺杂量对TiO2结晶过程的影响.结合弱紫外光下甲基橙的降解反应,深入研究催化剂结晶过程的变化对弱紫外光下催化剂活性的影响.结果表明,La3+掺杂会抑制TiO2的结晶过程.当焙烧温度或者掺杂量较低时,La3+不能进入TiO2的晶格结构但会轻微地抑制TiO2的结晶过程;未进入晶格结构的La3+存在会引入光生载流子的浅能级捕获中心,在弱光体系中极大提升了催化剂的活性.当La3+的掺杂量为0.05%(原子分数)时,经过900℃焙烧后催化剂降解能力最高,其活性超过商用P25的2倍多.在较高La3+掺杂量(超过0.20%)时,900℃焙烧后一定量La3+进入TiO2的晶格结构而大大抑制了TiO2结晶;这种强烈的抑制作用使得催化剂中存在大量无定形结构TiO2,无定形TiO2甚至多于700℃焙烧后的催化剂,反而大大抑制了弱光体系中催化剂活性.     

氨对垃圾焚烧飞灰浸出特性的影响及地球化学模拟

垃圾焚烧飞灰可能因为选择性非催化还原法(SNCR)脱硝过程中氨泄漏、垃圾携带的渗滤液受热挥发等原因而吸附氨.本研究中采用人为添加氨水,在pH为3.66～12.44范围内,研究氨对飞灰中溶解性有机碳(DOC)和重金属浸出的影响,并利用地球化学模拟软件Visual MINTEQ从金属化学形态分布上分析氨对飞灰浸出的影响机制.结果表明,DOC在pH>9和有高浓度氨(≥1 357 mg·L-1)存在时,其浸出量大幅增加,而在浸出液中氨的水平不高于537 mg·L-1时则受氨的影响很小;在pH<6时,飞灰中各金属主要以自由态的金属离子和金属-氯络离子形态大量溶出,且受氨的影响较小;而在pH为8～12的碱性环境中和氨浓度较高时(≥3 253 mg·L-1),氨与金属生成了可溶性的金属-氨配合物,能显著增加Cd、Cu、Ni、Zn的浸出,且在pH=9附近时浸出量达到最大值,但氨对Al和Pb的浸出影响甚微;在pH>12时,Cd、Cu、Ni、Zn主要以羟基金属离子形式存在.在氨浓度为3 253 mg·L-1时,通过利用Visual MINTEQ模拟浸出值与试验数据的对比,发现Al、Pb、Zn的浸出主要由溶解/沉淀模型控制,而Cd、Cu、Ni由溶解/沉淀模型和表面吸附反应模型同时控制,且Visual MINTEQ模型能较好地预测飞灰中Al、Cu、Pb、Zn的浸出特性.     

直接大红4BE的磷钨酸均相光催化还原脱色

以磷钨酸(H3PW12O40,PW12)为光催化剂,异丙醇(Isopropanol)作为电子给体的条件下对偶氮染料直接大红4BE进行均相光催化还原脱色研究,考察PW12用量、IS浓度、直接大红4BE和盐浓度等因素的影响,结果表明杂多蓝(PW1-2)对直接大红4BE具有明显的还原脱色作用.pH=2.0,直接大红4BE初始浓度50 mg·L-1,PW12浓度为600 mg·L-1,IS浓度为0.13mol·L-1,50 min直接大红4BE的脱色率可达到90.39%.4BE的光催化还原脱色速率随PW12和IS浓度的增加而增加,最后趋于恒定;直接大红4BE初始浓度增加,其光反应一级速率常数降低;PW12、IS和4BE浓度之间存在交互影响.离子强度增加,4BE脱色速率减小,表现为负的盐效应,推测4BE与光反应生成的杂多蓝(PW1-2)进行复合,然后发生电子转移引起偶氮染料还原脱色和杂多蓝氧化复原.本研究结果表明PW12/IS/UV能够有效用于偶氮染料直接大红4BE的还原脱色处理.     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

硝酸改性活性炭特征及其催化臭氧氧化性能

采用硝酸氧化对颗粒活性炭进行改性处理,研究了硝酸改性后活性炭结构和表面化学性质,及其对酸性大红3R的吸附能力和催化臭氧氧化去除效果的影响。结果表明,硝酸改性后,活性炭比表面积减小,微孔孔容减小,中孔孔容增大。活性炭表面以羧基为主的酸性含氧官能团随着硝酸改性浓度提高而显著增加,并对其吸附能力和催化臭氧氧化能力产生显著影响。硝酸改性活性炭吸附能力在碱性条件下由于表面酸性官能团和酸性大红3R之间的静电作用而有所降低;在酸性条件下由于二者的色散作用而增强。表面酸性官能团在碱性条件下参与臭氧分解,产生·OH,增强了硝酸改性活性炭对酸性大红3R的催化臭氧氧化去除效果。     

非均相类Fenton试剂的制备及其在焦化废水处理中的应用研究

利用浸渍法,将Fe3＋负载在经酸碱改性后的粉状活性炭上,当浸渍液浓度为2．5％,固化温度为270℃时,制成的催化剂催化活性较高。用自制的非均相类benton试剂降解焦化废水,通过正交试验和极差分析得出,影响因素的主次顺序为催化剂用量〉初始pH值〉反应时间〉H：0：投加量。结果表明,在100ml水样中。室温条件下,初始pH值为4．0,催化剂使用量为1．5g,H20：投加量为5ml（分两次投加）,反应时间为90min时,COD去除率可达99％。采用混凝＋化学沉淀＋非均相类Fenton试剂法处理焦化废水,各主要出水水质指标为：色度lO倍;COD浓度38．5mg／L;氨氮浓度8．4mg／L,达到国家一级排放标准。