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采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆与钻(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型非均相Fenton催化剂单晶Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3;通过单晶x衍射、红外光谱和C、N和H元素分析对该单品结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C3H7NS2和1个TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型.利用该单晶催化氧化降解了直接蓝6和直接绿28;结果显示,在酸性和碱性条件下,染料的降解率和矿化率都较高,这是因为活性中心Co(Ⅲ)提高了H2O2的效率.当投加量在1 200~1 600 mg·L-1之间时,处理90 min后,直接蓝6和直接绿28的降解效率可分别达到94.39%和94.78%.相比之下,不加该单晶光催化剂,其它条件完全相同时,处理90 min后2种染料的降解率均不到45%,降解缓慢.使用后的单晶,通过过滤,可反复使用,有利于降低处理成本.此外还研究了催化反应的动力学,反应遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型;2种染料降解反应速率常数k分别为3.03×102和6.25×102mg·(L·min)-1,吸附常数K分别为1.52×10-4和7.23×10-5L·mg-1. 相似文献
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近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe2+-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe3+无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A(BPA)为代表的某些有机物与Fe3+和TiO2混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO2光响应范围捕获可见光,通过TiO2将光生电子传递给Fe3+进行还原,从而实现Fe3+/Fe2+的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO2-Fe3+-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe3+, 60 min还原得到的Fe2+稳... 相似文献
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通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS4(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L-1的CMS和0.5 mmol·L-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl-、NO3-、HCO3-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO4·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径. 相似文献
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78.
加热和亚铁离子活化过硫酸钠氧化降解4-CP的研究 总被引:6,自引:3,他引:6
通过加热和亚铁离子2种方法活化过硫酸钠产生强氧化性的硫酸根自由基,利用硫酸根自由基氧化难降解有机污染物.以对氯苯酚(4-CP)为目标污染物,研究了温度、pH值、亚铁离子浓度、过硫酸钠浓度、柠檬酸浓度对4-CP降解率的影响.结果表明,升高温度可以显著地提高4-CP降解率.反应4h后,在30℃,4-CP降解率只有2.5%;在50℃,4-CP降解率能够达到43.5%;而在60℃,4-CP降解率为100%.pH值对4-CP降解率的影响较大,依次为pH4.0pH7.0pH10.0.在室温下,亚铁离子是促使4-CP降解的必要条件,并且对反应条件进行了优化,分子探针实验证实了硫酸根自由基的存在.在过硫酸钠/亚铁离子体系加入适量的柠檬酸能够有效利用溶液中的亚铁离子,在等量的过硫酸钠存在条件下,常温下过硫酸钠/亚铁离子/柠檬酸体系对4-CP降解率为50.9%,优于50℃下过硫酸钠体系对4-CP降解率43.5%. 相似文献
79.
利用热活化过硫酸盐技术去除阿特拉津 总被引:2,自引:3,他引:2
利用热活化过硫酸盐(S2O2-8)技术去除水中的阿特拉津(ATZ).结果表明,增加溶液中S2O2-8浓度或提高溶液反应温度,可加速ATZ的降解.ATZ的降解是一个二级反应,其速率和溶液中ATZ和S2O2-8的浓度都成正比.初始pH为3.0~10.0时,S2O2-8对ATZ都有很好的降解效果,在酸性和中性时,降解效率高于碱性条件.利用自由基探针发现,在酸性和中性条件下,起降解作用的主要是SO·-4,而碱性条件下OH·占主导.ATZ的降解受到Cl-、CO2-3和腐殖质(HA)的影响.其中,Cl-对反应的影响比较复杂,低浓度时Cl-会生成具有高氧化还原电位的Cl·促进ATZ的降解,而高浓度时Cl·会继续反应生成氧化能力相对较弱的Cl2·-,从而抑制反应的进行.HA和CO2-3都对反应有明显的抑制作用. 相似文献
80.
利用间歇式光反应器,研究了溶液中阴离子HCO3-、Cl-、及NO3-对UV/H2O2氧化4-硝基酚的影响.结果表明,UV/H2O2能有效地除去水溶液中4-硝基酚及TOC.随着HCO3-、Cl-及NO3-浓度的增加,4-硝基酚氧化速率减少.溶液中阴离子对UV/H2O2体系中主要氧化剂OH自由基的清除作用是4-硝基酚降解速率下降的原因.利用一级反应动力学对4-硝基酚的降解进行了拟合,得到了满意的结果. 相似文献