Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia

A series of WO₃/CeO₂ (WOx/CeO₂) catalysts were synthesized by wet impregnation of ammonium metatungstate on a CeO₂ support. The resulting solid acid catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Vis spectroscopy (UV-Vis), Raman spectroscopy (Raman), in-situ Fourier transform infrared spectroscopy (in-situ FT-IR) of ammonia adsorption, NH₃-TPD, H₂ temperature-programmed reduction (H₂-TPR), NH₃/NO oxidation and activity measurements for NOx reduction by NH₃ (NH₃-SCR). The results show that polytungstate (WOx) species are the main species of tungsten oxide on the surface of ceria. The addition of tungsten oxide enhances the Brönsted acidity of ceria catalysts remarkably and decreases the amount of surface oxygen on ceria, with strong interaction between CeO₂ and WOx. As a result, the N₂ selectivity of NH₃ oxidation and NH₃-SCR at high temperatures (> 300℃) is enhanced. Therefore, a wide working temperature window in which NOx conversion exceeds 80% (NOx conversion > 80%) from 200 to 450℃, is achieved over 10 wt.% WOx/CeO₂ catalyst. A tentative model of the NH₃-SCR reaction route on WOx/CeO₂ catalysts is presented.     

Spatial diffusion patterns of Protestants in Guangdong since 19th century

地理环境往往会对宗教的扩散和分布产生重要影响.扩散是宗教地理研究关注的一个重要方面,而对具体宗教扩散模式的研究在国内尚属薄弱.对基督教新教自19世纪初传人广东后的空间扩散形态进行分析,发现存在着多种扩散模式.其中,点轴式迁移扩散最为普遍,但中间障碍的存在常常使发展轴线发生变换;等级扩散呈现出按照人口分布规模、交通地重要性和行政等级的特征;传染扩散模式随着媒介的变化而不断演进;依托海岛的跳板式扩散则是沿海地区基督教扩散的特殊形式.这些模式虽是从经典文化扩散模式演化而来,但在具体特征上已有显著变化.研究试图对传统的文化扩散模式进行重新解读,并为"腹地一口岸一市场"的文化扩散理论提供成熟案例.     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

催化湿式氧化处理造纸废水的研究

以过渡金属氧化物CuO为活性组分,采用催化湿式氧化法处理造纸废水,考察Cu负载量、催化剂用量、反应温度对废水COD去除率的影响。结果表明:固定氧气分压在2.5MPa和反应时间3h,催化剂用量为3g,Cu负载量为4%,反应温度为220℃,500mL浓度为3250mg/L造纸废水的COD去除率为90%,色度去除率为89%,pH值由9.6变为7.8。另外,对催化剂进行再生处理和稳定性测试。结果表明:450℃下活化3h,在上述相同反应条件下,对原废水的COD去除率降低为88%,重复使用9次后对废水的COD去除率仍能保持在85%左右。     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

花卉废物和牛粪联合堆肥中的氮迁移

以花卉废物和牛粪为原料,进行了温度反馈的通气量控制联合堆肥中的氮迁移中试研究.采用自制的静态好氧床进行一次发酵,过程控制采用温度反馈通气量控制方法,发酵周期20d;采用周期性翻堆进行物料二次腐熟,腐熟周期40d.研究了堆肥过程中总氮、有机氮、无机氮、氨氮、硝氮等氮素形态转化随时间的变化特征及温度反馈的通气量控制对氮迁移的影响.结果表明:堆肥初期的氨化作用和反硝化作用显著,氮素总量损失累计达41.98%,其中主要是有机氮的损失,99.95%的氮损失发生在一次发酵阶段;氮素损失主要是在pH和温度较高条件下的氨气大量挥发造成的.对通风进行有效控制、提高物料C/N及添加酸性物质有望减少N损失.对于C/N较低,硝态氮含量较高的物料堆肥,NH₄⁺-N≤0.04%、NH₄/NO₃≤0.16不能作为腐熟度指标.     

Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3

Fe203 particle catalysts were experimentally studied in the low temperature selective catalytic reduction （SCR） of NO with NH3. The effects of reaction temperature, oxygen concentration, [NH3]/[NO] molar ratio and residence time on SCR activity were studied. It was found that Fe203 catalysts had high activity for the SCR of NO with NH3 in a broad temperature range of 150-270℃, and more than 95% NO conversion was obtained at 180℃ when the molar ratio [NH3]/[NO] = 1, the residence time was 0.48 seconds and 02 volume fraction was 3%. In addition, the effect of SO2 on SCR catalytic activity was also investigated at the temperature of 180℃. The results showed that deactivation of the Fe2O3 particles occurred due to the presence of SO2 and the NO conversion decreased from 99.2% to 58% in 240 min, since SO2 gradually decreased the catalytic activity of the catalysts. In addition, X-ray diffraction, Thermogravimetric analysis and Fourier transform infrared spectroscopy were used to characterize the fresh and deactivated Fe2O3 catalysts. The results showed that the deactivation caused by SO2 was due to the formation of metal sulfates and ammonium sulfates on the catalyst surface during the de-NO reaction, which could cause pore plugging and result in suppression of the catalytic activity.     

水体中氨氮污染来源及其控制——富营养化的思考

本文从营养学的角度,叙述氮源对水体富营养化的产生和危害,并从生态系统中物质循环分析氨氮的多方来源,根据其不同来源提出相应的控制措施。     

改性氧化铝微波诱导氧化处理雅格素蓝BF-BR染料废水的研究

采用微波诱导氧化工艺(MIOP)技术,以改性氧化铝为催化剂,对雅格素蓝BF-BR染料模拟废水进行氧化处理．优化了处理工艺条件,实验在固液质量比为1：10(50mL雅格素蓝BF-BR水溶液中投加5．0g改性氧化铝)、微波功率为400W的条件下微波辐照处理5min．在此工艺条件下,对水中雅格素蓝BF-BR的脱色率可达到98％,COD去除率为87．4％．改性氧化铝在重复使用9次后仍能保持很高的脱色率．进一步研究表明在微波辐射场中废水中的有机污染物在改性氧化铝表面通过吸附．氧化协同作用而被迅速降解．反应动力学研究表明,该氧化过程符合一级反应动力学规律,反应速率常数k=0995min^-1,反应半衰期t1/2=0．697min．实验结果显示,在本实验中改性氧化铝比颗粒活性炭具有更高的催化活性．     

umu试验研究饮用水氯和氯胺消毒过程中遗传毒性的变化以及消毒条件的影响

采用umu遗传毒性测试方法考察了消毒剂投加量、反应时间和消毒剂氯氮比对某饮用水厂臭氧-生物活性炭出水加氯或氯胺消毒前后遗传毒性的影响.结果表明,炭后水具有一定的遗传毒性(20～70 ng/L),加氯或氯胺消毒后遗传毒性增加.反应时间为24 h,在相同投加量下氯消毒遗传毒性(40～95 ng/L)高于氯胺消毒遗传毒性(20～40 ng/L);当氯初始投加量从0 mg/L增加到10 mg/L时,炭后水的遗传毒性先迅速增加,在0.5～1 mg左右达到极大值,然后再降低,在3～5 mg左右达到极小值后缓慢上升,但是氯胺消毒后水样遗传毒性变化规律不如氯消毒的明显.当投加量为3 mg/L时,随着反应时间从0 h延长至72 h,无论是氯消毒还是氯胺消毒,炭后水遗传毒性均是先迅速增加,在2 h时达到极大值后再下降,在18 h左右达到极小值然后缓慢上升,而且任意反应时间内,氯胺消毒的遗传毒性(20～62 ng/L)均小于氯消毒(83～120 ng/L).本试验还研究了消毒剂氯氮比对炭后水氯消毒后遗传毒性的影响.在本试验条件下,从遗传毒性的角度看,对于饮用水消毒氯胺比氯更安全,而且2种消毒方式的遗传毒性的变化规律均不同于总HAAs的变化规律.