活性炭负载Co3O4活化过一硫酸盐降解金橙G

通过浸渍煅烧法制备活性炭负载Co的活化剂(Co/AC),采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)技术对活化剂进行表征,发现Co主要以Co_3O_4的形式负载于活性炭表面,并利用Co/AC活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~-·)降解偶氮染料金橙G(OG),研究了活化反应机制及不同因素对OG降解的影响.结果表明,SO_4~-·在OG降解过程中起主要作用,并且随Co/AC用量、PMS浓度、温度的提高,OG降解效率明显增加.反应初始pH对降解OG有较大影响,当p H在4~8范围内,SO_4~-·均能有效降解OG,但在强酸碱条件下,则不利于OG降解.Cl~-对活化降解OG具有双重作用,低浓度时抑制降解,而在高浓度时促进降解.Co/AC在重复使用6次时仍具有较好活化性能.通过紫外可见光谱及气相色谱-质谱(GC/MS)对OG降解过程及中间产物进行了分析.     

热处理天然褐铁矿制备γ-Fe2O3及其NH3-SCR活性探究

以天然褐铁矿为前驱体,通过热处理制备γ-Fe_2O_3作为NH3-SCR催化剂.借助XRD、XRF、XPS、NH3-TPD、FR-IR等表征方法,考察反应温度、褐铁矿中的锰氧化物以及H_2O和SO_2对催化剂选择催化还原NO活性的影响并与α-Fe_2O_3作对比.结果表明,由于γ-Fe_2O_3表面比α-Fe_2O_3具有更强的酸性,使得γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口(200~350℃)宽于α-Fe_2O_3(200~300℃),且在活性温度窗口下,催化剂脱硝效率达到99%以上;γ-Fe_2O_3催化剂中少量MnO_2的存在,提高了催化剂低温段(100~200℃)脱硝活性,降低了高温段(400~450℃)脱硝活性;SO_2的存在会使γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口向高温区偏移100℃、体积分数为5%的H_2O对脱硝反应的抑制作用很小,但当SO_2和5%H_2O同时存在,尤其是SO_2的体积分数达到0.12%时,硫酸铵盐类的迅速生成会大大降低γ-Fe_2O_3的脱硝活性;此外,γ-Fe_2O_3经过NH3-SCR反应后,其磁化率略有降低,催化剂仍然具有磁回收循环利用的潜力.     

Cu-Al2O3中骨架铜类芬顿催化去除水中有机污染物

为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.     

湿地基质及阴极面积对人工湿地型微生物燃料电池去除偶氮染料同步产电的影响

本研究采用人工湿地型微生物燃料电池处理偶氮染料X-3B,实现降解偶氮染料同步产电的效果.为了构建性能最优的人工湿地型微生物燃料电池(CW-MFC)系统,本研究主要从湿地基质和阴极面积两个方面研究系统构型对去除X-3B同步产电的影响,提高系统性能.研究表明以粒径10 mm、孔隙率30%的小石子作为湿地基质构造的CW-MFC系统微生物生物量最大,去除X-3B效果最好,脱色率高达92.70%,但其产电性能最差.较小的粒径和孔隙率使底层微生物生物量增加,促进X-3B的去除,但随着湿地基质粒径和孔隙率的减小,导致阴阳极营养物质不足,系统传质阻力增加,抑制了系统产电性能.X-3B的去除效果随着阴极面积的增加而提高直到阴极面积为594 cm~2时取得最大脱色率99.41%.当阴极面积继续增加时,CW-MFC系统产电性能上升趋势趋于平缓,X-3B去除效果呈现下降趋势,这是因为阴极反应过快导致更多的阳极电子输送到阴极用于产生电流,与X-3B发生反应的电子减少,阳极成为提高CW-MFC系统性能的限制因素.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

覆膜与降雨类型对土壤水分及NO3--N淋失的影响

在丹江口库区青塘河五龙池小流域,以黄棕壤横垄种植玉米为例,设置覆膜与无覆膜两种处理,采用田间小区实验研究覆膜与降雨类型对0~30 cm土壤水分和NO-3-N淋失的影响.结果表明:两处理土壤含水量均随土层加深而增加,与无覆膜相比覆膜可降低0~10、10~20、20~30cm土层中的含水量.不同降雨类型对覆膜土壤含水量的影响有区别,小雨时3层土壤间差异显著,含水量随土层加深急剧增加;中雨时10~20cm比0~10 cm、20~30 cm比10~20 cm分别高50.80%、6.62%,0~10 cm土壤含水量显著低于10~20 cm和20~30 cm;暴雨时含水量随土层加深增幅变小;覆膜土壤土层越深土壤含水量受降雨的影响越小.覆膜可降低0~10、10~20 cm土层中的NO-3-N淋失量,分别降低40.74%、24.48%,但会增加20~30 cm的淋失;两处理土壤NO-3-N淋失量均随土层加深而增加.不同降雨类型对覆膜土壤NO-3-N淋失的影响也有区别,小雨时随土壤深度的增加淋失量增多;中雨时,0~10、20~30 cm NO-3-N淋失量分别为10~20 cm的1.75、8.41倍;暴雨时,0~10、20~30 cm分别比10~20 cm低18.97%和60.69%.土壤中NO-3-N淋失受土壤含水量的影响,且随土层加深含水量对NO-3-N淋失的影响减弱.     

g-C3N4对河床底泥细菌群落的影响

光催化剂对水体有机污染修复极具发展潜力,但对生态环境的影响亟待探究。为初步评估光催化剂对生态环境的影响,该研究以典型光催化剂类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)为代表,以不同g-C₃N₄投加量(0、25、50、75、100、125 mg/kg,分别记为CK、P25、P50、P75、P100 及 P125)处理河床底泥,30 d 后,利用 16S rRNA 高通量测序,分析河床底泥细菌群落差异。结果表明,不同投加量的 g-C₃N₄处理后,河床底泥细菌群落多样性排序为 P75(g-C₃N₄投加量为 75 mg/kg)>P100(g-C₃N₄投加量为 100 mg/kg)>P125(g-C₃N₄投加量为125 mg/kg)>P50(g-C₃N₄投加量为50 mg/kg)>...     

AgBr/g-C3N4复合光催化剂制备及其可见光催化性能

文章采用溶剂热法合成不同形貌和结构的g-C₃N₄半导体,超声法将AgBr原位沉淀在g-C₃N₄表面,成功制备出不同质量比AgBr/g-C₃N₄复合光催化剂。借助FE-SEM、BET、TGA、XRD、UV-Vis DRS等方法对制备样品的晶体结构、形貌、比表面积、热稳定性以及其光学性能进行了表征。结果表明：g-C₃N₄半导体呈现纳米管状结构,直径约为300 nm,管长约为800 nm;AgBr/g-C₃N₄-20%复合光催化剂比表面积可达为40.727 m²/g,孔体积0.110 cm³/g,孔半径为17.171 nm。以罗丹明B (RhB)为模拟污染物,考察光催化降解性能,结果表明AgBr/g-C₃N₄质量比为20%时,可见光催化80 min后,RhB降解率可达到97.4%。光催化机...     

苏州市近地面臭氧时空分布特征及模拟分析

文章利用2016-2019年苏州市臭氧(O₃)环境监测站点数据,分析了苏州市O₃浓度的时空分布特征及其与NO₂、CO的相关性,并利用WRF-Chem模式模拟了苏州地区O₃高浓度事件来探究湖陆风对O₃迁移的影响。结果表明：苏州市O₃明显超标且2017年超标最为严重;O₃污染日具有明显的季节特征,以O₃作为首要污染物在春夏季尤为突出;月变化呈现双峰型特征,前2年峰值出现时间要略早于后2年;各季节日变化均为单峰型特征,在15:00前后浓度达到最高;空间上市区浓度整体高于周边城市,但在湖陆风盛行的2017年夏季截然相反;苏州市夏季存在明显的O₃“周末效应”,周末的夜间和上午O₃浓度高于工作日,而工作日在O₃峰值时段浓度更高;模拟的O₃高浓度事件证明了太湖湖陆风的存在,而高温时段湖风会将城区O₃往下风向的周边城市移...