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231.
232.
Shicheng Xu Junhua Li Dong Yang Jiming Hao 《Frontiers of Environmental Science & Engineering in China》2009,3(2):186-193
The reaction mechanisms of selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) by methane (CH4) over solid superacid-based catalysts were proposed and testified by DRIFTS studies on transient reaction as well as by kinetic
models. Catalysts derived from different supports would lead to different reaction pathways, and the acidity of solid superacid
played an important role in determining the reaction mechanisms and the catalytic activities. Higher ratios of Br?nsted acid
sites to Lewis acid sites would lead to stronger oxidation of methane and then could facilitate the step of methane activation.
Strong Br?nsted acid sites would not necessarily lead to better catalytic performance, however, since the active surface NOy species and the corresponding reaction routes were determined by the overall acidity strength of the support. The reaction
routes where NO2 moiety was engaged as an important intermediate involved moderate oxidation of methane, the rate of which could determine
the overall activity. The reaction involving NO moiety was likely to be determined by the step of reduction of NO. Therefore,
to enhance the SCR activity of solid superacid catalysts, reactions between appropriate couples of active NOy species and activated hydrocarbon intermediates should be realized by modification of the support acidity. 相似文献
233.
234.
235.
碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
本研究采用浸渍法分别制备CaCl2、CaCO3和CaSO4这3种钙盐前驱体沉积的Mn-Ce/TiO2催化剂,通过分析催化剂活性与催化剂理化特性之间的关系,考察碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响.结果表明,钙的加入会导致催化剂中毒,且不同钙前驱体掺杂对催化剂中毒效应不同.CaCO3的沉积对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝效率的影响最小,而CaCl2沉积对催化剂活性抑制作用最为强烈.通过比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线晶体衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)等方法对不同催化剂进行表征发现,催化剂的晶型变化、孔道结构破坏、表面活性元素及酸性点位的减少是催化剂中毒的主要原因. 相似文献
236.
以Ti O_2为载体,采用浸渍法制备Ni或Co掺杂的Mn-Ce/Ti O_2催化剂,用于烟气的选择性催化还原法低温脱硝。考察Ni或Co的掺加对Mn-Ce/Ti O_2催化剂活性的影响,并对各催化剂进行了BET,XRD,H_2-TPR,XPS表征。实验结果表明:在NO,NH_3,O_2的体积分数分别为6×10~(-4),6×10~(-4),6×10~(-2),空速为16 000 h~(-1)的条件下,Mn-Ce/Ti O_2、Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2和Mn-Ce-Co_(0.2)/Ti O_2催化剂的NO去除率在120℃时分别为38%,68%,74%,在150℃时分别为64%,92%,近100%,这表明掺加Ni或Co后Mn-Ce/Ti O_2催化剂的脱硝活性明显提高;在进气中加入体积分数为1×10~(-4)的SO_2后,Mn-Ce/Ti O_2催化剂的NO去除率在300 min内从98.2%下降至57.2%,而Mn-CeCo_(0.2)/Ti O_2和Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2催化剂的NO去除率分别为73.9%和69.8%,这表明Ni或Co的掺加有助于提高催化剂的抗硫性能。表征结果表明:Ni或Co的掺加基本不影响Mn和Ce在载体Ti O_2上的分散;Ce元素以Ce~(3+)和Ce~(4+)价态存在,且主要为Ce~(4+);催化剂的比表面积变化不大;Mn O_x与Ce O_x的结晶度降低,催化剂的氧化还原能力增强。 相似文献
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选择性催化还原(SCR)是目前控制氮氧化物排放的主要技术。本文介绍了锅炉炉后脱硝系统的布置位置及工艺条件、已经工业化的氨选择性高温还原钒催化剂的特点,以及近年来低温脱硝催化剂的研究现状。指出我国脱硝催化剂应提高还原剂的选择性,开发新型低温催化剂应重点考察烟气中的水、二氧化硫及硫酸氢铵等对催化剂的影响。 相似文献
239.
基于燃煤烟气SO3生成与排放给电厂运行及大气环境带来的严重影响,研究了一种在役典型商用蜂窝型V/W/Ti系脱硝催化剂表面的SO3生成反应动力学及反应机理.结果表明,反应温度与SO2浓度是影响催化剂表面SO3生成的关键因素.在SO2浓度为400×10-6时,当反应温度从300℃升至360℃,SO2-SO3转化率从0.2%提高至0.65%,温度达到400℃后,催化剂表面V2O5活性增加更为显著,SO2-SO3转化率从0.65%增2.3%,SO3生成反应的表观速率常数增加近3倍.SO3在催化剂表面的生成路径为:SO2与V5+-OH反应生成中间产物VOSO4与HSO4-,随后进一步反应生成SO3.SO2主要通过其在催化剂表面的吸附、转化过程影响SO3的生成,其本征动力学反应级数为0.52.O2的本征动力学反应级数为0,SO3生成反应可以在无O2条件下进行,O2存在会促进反应进行,但不会改变反应路径. 相似文献
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采用不同平衡离子(H+、Na+和NH4+)的ZSM-5改性分子筛制备MnOx/ZSM-5催化剂,研究平衡离子对氨选择催化还原(NH3-SCR)反应活性的影响.NH3-SCR反应结果表明,NH4-ZSM-5为载体时,催化剂表现出优异的低温SCR活性,而H-ZSM-5为载体的催化剂则在高温范围对NOx具有较高的转化率.XRD、TEM、BET、Raman、H2-TPR、XPS等表征结果显示,平衡离子可明显影响MnOx在催化剂中的分散位置以及氧化还原性质.MZ-NH4催化剂中活性组分MnOx分散在载体外表面,颗粒尺寸较大,主要以Mn3+形式存在,对NO具有较强的氧化能力,进而促进“快速SCR”反应的进行.而H-ZSM-5为载体时,MnOx主要被限域在载体孔道内形成限域催化剂,主要以Mn4+形式存在.活性研究和表征结果证明,活性组分分散在催化剂外表面,更有利于低温SCR反应的进行. 相似文献