藻屑堆积对沉积物-水界面污染物的释放效应

为探索不同密度藻屑堆积对沉积物-水界面污染物的释放效应,设置了对照组(无藻屑添加)、2个藻屑添加组(分别为1倍组(加入0.06 g干藻,约6 g·m~(-2),以干重计)、20倍组(加入1.2 g干藻,约120 g·m~(-2),以干重计)),于(16±1)℃避光培养.结果表明,实验前4 d,20倍组藻屑分解耗氧剧烈并释放出大量溶解性有机质(DOM)及氮、磷营养盐.其中,溶解氧(DO)浓度迅速下降至1.4 mg·L~(-1)以下,上覆水中类色氨酸类物质荧光强度在第4 d最高(0.8 RU)且高于空白组,对荧光强度的贡献比例高达51.7%,为DOM的主要成分,说明藻屑分解释放大量类色氨酸物质.释放的溶解性无机氮(DIN)、溶解性总磷(DTP)以氨氮(NH_4~+-N)、正磷酸盐(PO_4~(3-)-P)为主要形态.随后实验阶段上覆水中SR值、E250/E360值降低,E253/E203值增加,说明藻屑在降解过程中腐殖化程度逐渐增加,取代基种类减少,导致释放的DOM以类腐殖质为主.因此,20倍组类色氨酸类物质逐渐被降解,导致荧光强度逐渐降低,类腐殖质荧光强度增加,对荧光强度的贡献比例高达62.7%.而对照组与1倍组污染物释放培养期间无显著性差异,DOM及氮、磷营养盐释放浓度均低于20倍组.因此,120 g·m~(-2)藻屑密度堆积情况下可造成水体明显缺氧至厌氧,导致大量氮、磷营养盐及溶解性有机物释放至上覆水中,成为水体富营养化的重要营养源.     

春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性

为研究春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性,于2016年4月采集香溪河库湾上覆水和沉积物样品,分析香溪河库湾沉积物-水系统不同氮形态营养盐浓度的分布特征,计算沉积物-水界面不同氮形态的扩散通量并与环境因子进行相关性分析.结果表明,香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水中ρ(TN)的变化范围分别为1.10~6.90 mg·L-1和6.19~32.57 mg·L-1;上覆水和沉积物间隙水中氮质量浓度在沿程和垂向上有一定的变化规律:各采样点上覆水中氮质量浓度在沿程和垂向上没有明显的变化趋势,上游区域的沉积物间隙水中氮质量浓度明显大于下游区域,沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)明显大于上覆水,沉积物间隙水ρ(NO-3-N)略小于上覆水;香溪河沉积物总体上表现为NH_4~+-N的"源",NO-3-N的"汇";NH_4~+-N的扩散通量范围为2.70~4.72 mg·(m2·d)-1;NO-3-N的释放通量范围为-1.61~-0.62 mg·(m2·d)-1;香溪河库湾沉积物氮主要以铵态氮的形态存在:沉积物中ρ(NH_4~+-N)范围为69.97~1 185.97 mg·kg-1,ρ(NO-3-N)范围为2.78~38.17mg·kg-1,沉积物ρ(NH_4~+-N)与沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)在表层0~8 cm的变化趋势一致.     

反应堆压力容器材料中Ni界面偏析对富Cu溶质团簇演化影响的模拟研究

目的定量研究镍原子的界面偏析对降低团簇与基体间表面能及促进团簇形核、提升团簇数密度的贡献,以深化对反应堆压力容器溶质团簇演化过程和辐照脆化中溶质团簇机理的认识。方法通过考虑Fe-Cu-Ni三元合金溶质团簇中镍原子的界面偏析,利用团簇动力学方法研究了团簇中镍原子分布对富铜溶质团簇演化的影响。结果相比铜团簇,加入镍原子后的铜镍团簇自由能显著降低,团簇数密度显著提高;随团簇中镍原子界面偏析加剧,团簇自由能与团簇尺寸逐渐下降,团簇数密度先小幅上升,后下降。结论镍可以促进富铜溶质团簇的形核,提升团簇的数密度,而其中镍原子的界面偏析对促进团簇形核的贡献可能有限;在团簇生长过程中,镍原子的界面偏析可能会抑制其生长,减小团簇的尺寸。     

红壤胶体铁氧化物界面有机氯的非生物转化研究进展

综述了红壤胶体铁氧化物的结构、形态及其转化;铁氧化物界面有机氯的非生物转化过程及其影响因素;异化铁还原作用下的有机氯转化过程。有机氯的非生物转化主要包括氧化转化与脱氯转化过程。氧化转化包括暗态下的化学氧化与光化学氧化过程;脱氯转化包括脱氢卤化、加氢脱氯、脱双卤、二聚脱氯与亲核置换脱氯等反应过程。有机氯的非生物转化主要受胶体界面pH、Eh、水溶性有机物、金属离子、铁氧化物形态与铁还原细菌等的显著影响。有机氯非生物转化的化学-微生物耦合机制、复合污染条件下重金属对界面有机氯非生物转化过程的影响机制、红壤胶体界面有机氯污染的综合调控技术方法等三个方面值得关注,有助于推动土壤胶体界面环境化学的发展。     

Development of a standardized in vitro approach to evaluate microphysical, chemical, and toxicological properties of combustion-derived fine and ultrafine particles

Ultrafine particles represent a growing concern in the public health community but their precise role in many illnesses is still unknown. This lack of knowledge is related to the experimental difficulty in linking their biological effects to their multiple properties, which are important determinants of toxicity. Our aim is to propose an interdisciplinary approach to study fine(FP) and ultrafine(UFP) particles, generated in a controlled manner using a mini CAST(Combustion Aerosol Standard) soot ...     

底栖动物（苏氏尾鳃蚓Branchiura sowerbyi和椭圆萝卜螺Radix swinhoei）对不同氮负荷程度沉积物脱氮的影响

沉积物-水界面的底栖动物的生物扰动对微生物反硝化和厌氧氨氧化过程具有重要影响.本研究在两种不同氮负荷程度系统中,比较两种扰动功能不同的底栖生物（苏氏尾鳃蚓Branchiura sowerbyi和椭圆萝卜螺Radix swinhoei）的生物扰动对反硝化和厌氧氨氧化的影响以及沉积物-水系统中氮素的去除效果.结果表明,在负荷1和负荷2系统中,尾鳃蚓和螺促进沉积物反硝化菌丰度增加0.61~2.48倍,厌氧氨氧化菌丰度增加0.53~1.89倍,尾鳃蚓和螺促进系统氮去除量分别增加了16.64~32.18 mg和15.34~39.25 mg,其中负荷2系统中氮的去除量更大;尾鳃蚓的扰动促进上覆水的氮素（NH₄⁺-N、NO₃^--N和TN）浓度提高了17.67%~230.54%,而螺对上覆水NO₃^--N和TN浓度没有显著影响;在负荷1和负荷2系统中, 螺组的厌氧氨氧化菌丰度都高于尾鳃蚓组, 且厌氧氨氧化菌所属的浮霉菌门相对丰度增加10.00%~15.12%.研究结果可为减缓淡水生态系统氮污染和富营养化水体修复提供参考和依据.     

Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO2加氢反应中生成CO的活性位研究

通过水热法合成盘状ZnO,并在其表面负载Cu得到Cu/盘状ZnO模型催化剂,将不同气氛下(5%CO/Ar、2.5%H_2/2.5%CO/Ar、5%H_2/Ar,分别记为CZ-5CO、CZ-2.5H_2-2.5CO、CZ-5H_2)还原的模型催化剂用于逆水煤气变换反应.对催化剂进行热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位紫外拉曼光谱(in situ UV-Raman)表征.结果表明,不同的还原气氛可得到不同尺寸的Cu颗粒及不同缺陷浓度的Cu-ZnO界面.CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)结果表明,不同的Cu-ZnO界面具有不同的CO_2活化能力.其中CZ-5H_2形成的Cu-ZnO界面对CO_2活化能力最强,表现出最佳的逆水煤气变换反应活性;CZ-5CO具有更多的表面缺陷可能是由于存在Cu_3Zn合金,但Cu-ZnO界面上CO_2的吸附容量降低,导致逆水煤气变换反应活性低;CZ-2.5H_2-2.5CO的活性介于CZ-5H_2与CZ-5CO之间,界面对CO_2的活化量也介于两者之间.     

多层沉积SiC涂层与石墨基体的界面表征

目的制备并表征在柔性石墨纸基体上化学气相沉积(CVD)的多层SiC涂层,及其界面结构、界面处的元素分布等。方法以柔性石墨纸为基体、甲基三氯硅烷(MTS)为硅源、H2为载气和还原剂、Ar为稀释气,在1030～1070℃温度区间通过真空感应高温炉在石墨基体上分5次制备了多层SiC涂层。通过SEM和EDS表征并分析该涂层的表面结构和切面结构,以及涂层与基体界面处的元素分布。结果在石墨基体上有效制得了多层SiC涂层,获得的SiC涂层具有明显的两级颗粒结构。经EDS分析确认,在不同沉积层,C与Si的比例的不同。结论实验证实SiC与基体石墨具有良好化学相容性。SiC涂层表面表观致密,纳米尺度堆积颗粒表观致密,但在微米尺度的堆积颗粒间存在空隙。多层涂层间具有1～3μm的不致密SiC间隙。涂层一侧距界面10μm处的元素分布显示,Si和C元素化学计量比趋近于1︰1,可以认为是涂层的过渡层。     

土壤湿度和浇水对紫色土土/气界面汞释放通量的影响

以重庆市的主要耕作土壤——紫色土为研究对象,用动力通量箱与RA-915＋汞分析仪联用技术,通过室内模拟实验研究土壤湿度和浇水对紫色土土/气界面汞交换通量的影响.结果表明,加入外源硝酸汞的土壤汞交换通量大于加入硝酸亚汞的土壤汞交换通量,对照土壤的汞释放通量最小.随着土壤含水量的增加,土/气界面汞交换通量有增加的趋势,在土...     

水/气界面间汞交换通量的研究进展展

本文综述了近年来国内外大量文献,对有关水体和大气中汞的存在形态、特性及水/气间汞交换通量的影响因素进行了总结,描述了目前国内外相关领域的研究现状,并对该领域下一步的研究方向进行了探讨.