富油煤热解产物在粉砂介质中的吸附行为研究

富油煤原位热解产生的油、气等有机物会通过岩层的压裂缝进入含水层,产生一系列环境行为效应.为探究富油煤热解产物对地下水的影响,以陕北榆神府矿区富油煤与含水介质粉砂为研究对象,采用批量平衡试验,开展了粉砂对煤焦油不同组分的吸附动力学与吸附热力学研究.结果表明：粉砂对煤焦油中酚油、萘油、洗油、蒽油、沥青的动力学吸附均符合准二级动力学方程,等温吸附模型符合Freundlich方程,说明粉砂对5种组分的吸附为单分子层化学吸附;受富油煤热解焦油组分含量差异影响,粉砂对5种组分的吸附量表现为酚油<萘油<洗油<蒽油<沥青,其最大吸附量分别为0.4520、0.7926、1.9015、3.6336、11.8001 mg·g^-1,吸附量总和占煤焦油含量的68%~85%;随着温度的升高,粉砂对5种组分的吸附能力均有所减弱,表明升高温度不利于吸附行为的进行,且反应的ΔG⁰<0表明粉砂对5种组分的吸附过程主要以化学吸附为主且属于放热反应.     

福建省生产废水和生活污水污染物排放的驱动力及其时空分异

采用对数平均迪氏指数方法,区分生产和生活两个体系,构建时空分解分析模型,追踪了福建省9个设区市2011—2019年水污染物排放变化的关键驱动力及其贡献的时空差异.结果显示：研究期内福建省工业废水污染物排放持续减少,并且各驱动力贡献的区域差距明显变小,趋于平衡;生活污水污染物排放量仍保持高位,各驱动力贡献的区域差距基本保持不变.其中,经济规模扩张是福建省水污染物排放的主导驱动力,主要源于福州、厦门、泉州经济赶超发展影响;城镇化发展对区域生活污水污染物排放的驱动影响表现为增排效应,以福州和厦门尤为显著;工业化发展对区域工业废水污染物排放的影响效应由正驱动逐渐转变为负驱动,这主要归功于三明和泉州产业结构调整优化的拉动 效应;技术效应一直是福建省水污染物排放控制的重要驱动力,但部分地区已逐渐步入生活污染物技术减排攻坚期.     

不同磁黄铁矿自养反硝化脱氮除磷作用

氮磷排放标准日趋严格,开发高效廉价脱氮除磷材料已成为研究热点.采用黄铁矿与赤铁矿在管式炉中氮气气氛下600 ℃煅烧,得到硫化赤铁矿形成的磁黄铁矿、黄铁矿热分解形成的磁黄铁矿,构建磁黄铁矿-方解石体系处理含氮磷模拟废水,对比不同方式制备的磁黄铁矿、天然磁黄铁矿、黄铁矿、硫磺脱氮除磷性能,考察不同磁黄铁矿晶体结构和结晶度差异及其对脱氮除磷影响,探究不同体系中矿物结构和微生物群落变化.结果表明：黄铁矿热分解产物以六方磁黄铁矿为主;硫化赤铁矿产物以低结晶度的单斜磁黄铁矿为主,因而表现出优异的脱氮除磷活性,氮磷去除率分别为99.8%和96.8%.铁硫化物与微生物反应产物的XRD、SEM和FE-TEM分析结果表明,微生物能有效利用磁黄铁矿进行脱氮,磷酸盐主要以FePO₄形式被去除.群落分析结果表明铁硫化物脱氮除磷体系中的主要功能菌属为Thiobacillus和 Sulfurimonas,结晶度低的单斜磁黄铁矿更有利于Thiobacillus定向富集.     

中国旅游业绿色发展效率时空演变特征及影响机理

绿色发展是旅游业可持续发展理念的重要组成部分,是旅游业奉行以人为本、生态至上和全面发展的新价值观。在梳理旅游业绿色发展概念及内涵基础上,构建旅游业绿色发展效率评价体系,运用SBM-Undersirable模型、核密度估计、空间马尔科夫链等方法,探讨2008—2018年中国31个省（市、自治区）旅游业绿色发展效率（TGDE）时空演化特征及影响机理。研究发现：（1）时间和空间变化方面,TGDE总体处于中等偏下水平,时间上呈“W”型变化形态,“下降—上升—调整”阶段特征显著;空间呈“东—中—西”递减分布,内部差异为西部地区>东部地区>中部地区,低、中、高效率由“金字塔”向“菱形”结构转变,高效率地区集中于东部沿海,中等效率多分布于中西部地区,低效率位于胡焕庸线两侧。（2）动态演进方面,TGDE始终存在两极分化现象,但区域协调性逐步增强,具有较强平稳性,难以实现跨越式发展,空间向上转移省份比较集中,以中西部为主,向下调整省份较少,且存在明显的空间溢出效应,溢出影响具有不对称性。（3）影响机理方面,总体上,经济水平、产业结构、政府规制、教育水平和旅游资源影响因子与TGDE间存在显著的正向关系,对外开放程度的作用不显著,但各因子的影响程度、作用机理及条件具有较强地域性。     

CuSnZr三元催化剂应用于NTP强化催化脱硫过程的特性

为高效地在低温下处理大量低浓度电解铝烟气, 采用浸渍法制备了Sn Zr型金属氧化物并添加Cu作为助剂的催化剂, 并首次测试了它在低温等离子体(NTP)技术上的脱硫效果, 结果表明负载了20wt% Cu老化温度为40℃的催化剂表现出最佳的脱硫性能.并对强化之后的催化剂进行了表征, 与新鲜的催化剂对比, X射线衍射分析(XRD)结果表明放电对催化剂晶型基本不产生影响; 扫描电子显微镜(SEM), 氮吸附和脱吸(BET)表明放电会使催化剂的吸附脱附能力与孔道结构有较大提升; X射线光电子光谱(XPS)也表明放电会使催化剂表面元素价态变化, 从而使其氧化还原性能改变, 反应路径发生偏向; 催化剂性能理论计算表明铜含量的上升会导致催化剂能带结构改变, 更好利用于激发气体.     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

低温下废铁屑对厌氧氨氧化系统的影响

考察了在低温条件下(<20℃)废铁屑及其投加方式对厌氧氨氧化反应器脱氮性能和微生物群落的影响.结果表明,当废铁屑投加量为10g/L时,直接(R2)和间接(R3)投加方式均会对厌氧氨氧化反应造成短期抑制,总氮去除率分别降低4.7%和3.4%;30d连续运行后,2组反应器总氮去除率均提升至70%左右;反应器稳定运行阶段,R2的R_s(NO₂^--N与NH₄⁺-N去除量之比)和R_p(NO₃^--N生成量与NH₄⁺-N去除量之比)为1.57和0.22, R3的R_s和R_p为1.49和0.23,比R2更接近厌氧氨氧化反应理论值.废铁屑在水中发生腐蚀,降低DO并提高pH值,且R2,R3污泥中铁含量分别为对照组的1.64倍和1.93倍,废铁屑不仅改善了厌氧氨氧菌的生境,还满足了其对铁元素的需求.高通量测序结果显示,在20~50d的运行过程中, R1,R2,R3中优势厌氧氨氧化菌属Candidatus_Kuenenia的相对丰度分别增加-1.05%,0.14%和0.96%,废铁屑的投加促进了厌氧氨氧化菌在低温下的生长,且间接投加促进效果更为显著.     

温压条件下不同含水高岭石对NH4+吸附的分子模拟

为研究高岭石对NH₄⁺吸附的微观情况,通过Material Studio软件对高岭石单胞进行收敛性测试后构建了4×2×1不同水化程度高岭石模型,采用量子力学和经典力学方法对模型晶胞进行了理论计算和吸附实验研究.结果显示,在交换关联泛函GGA-PW91,K点4×3×2,截断能600eV条件下,得到了高岭石稳定结构模型（误差<2%）;高岭石对NH₄⁺的吸附受温度影响明显,随温度升高,吸附量逐渐减少,与吸附实验结果一致;动力学结果显示吸附类型主要为物理吸附,吸附作用力为范德华力和库仑力.     

介质阻挡放电等离子体老化微塑料及对Zn (II)吸附的影响

为了在实验中缩短微塑料的老化时间,更真实地模拟自然老化条件,采用介质阻挡放电（DBD）等离子体老化聚乙烯微塑料（PE-MP）和聚丙烯微塑料（PP-MP）,同时研究了老化前后PE-MP和PP-MP对Zn （II）的吸附过程和机理.随着放电时间延长和输入电压升高,微塑料表面出现微小裂纹或孔洞,形成含氧官能团.老化后PE-MP和PP-MP对Zn （II）的吸附容量分别提高了22.7%和14.8%.老化前后微塑料对Zn （II）的吸附均符合准二级动力学模型.颗粒内扩散模型表明,Zn （II）在微塑料上的吸附过程可分为快速吸附,慢速吸附和吸附平衡3个阶段.同时,老化前后微塑料对Zn （II）的吸附均符合Langmuir吸附等温线模型.热力学结果表明,微塑料对Zn （II）的吸附是自发的吸热过程.Ca²⁺、腐殖酸和低pH值不利于微塑料对Zn （II）的吸附.     

纳米零价铁耦合黏土修复污染土壤的研究进展

黏土负载型nZVI具有低成本、易制备、环境相容性好、综合性能优越的特点.本文在归纳nZVI改性策略的基础上,比较了黏土种类对nZVI形貌和性能的影响,提出了理想黏土载体的优选顺序,分析了复合材料的铁含量、比表面积、nZVI尺寸等与去除性能之间的关系,对nZVI耦合黏土在修复土壤重金属、卤代有机物、硝酸盐、新型污染物等方面的研究进行了总结,并概述了nZVI技术在土壤修复中的负面效应,最后对nZVI耦合黏土修复污染土壤的未来方向进行了展望.