电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m~3·h)~(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=3.7.Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.     

水中羟基氧化铁催化臭氧分解和氧化痕量硝基苯的机理探讨

测定了木质颗粒活性炭(GAC)和负载在GAC上的羟基氧化铁(FeOOH)催化水中臭氧分解的速率常数并探讨了催化臭氧分解的途径.以水中几种氧化物表面羟基密度和表面零电荷pH值(pH_zpc)为表征氧化物表面性质的参数,考察了2个参数对催化臭氧氧化水中硝基苯的影响.GAC和负载在GAC上的FeOOH使水中臭氧一级分解速率常数分别提高了68%和108%,用叔丁醇捕获掉生成的羟基自由基后,前者的分解速率常数降低了9%,后者降低了20%.GAC在催化臭氧分解时主要起到吸附剂和还原剂的作用,FeOOH催化臭氧分解过程中促进了羟基自由基生成.氧化物表面羟基密度和催化臭氧氧化水中硝基苯的效果之间没有直接的关系,由氧化物的pH_zpc决定的表面电荷状态与催化氧化效果有关,表面接近电中性时对催化氧化硝基苯有利.高密度的表面羟基会使表面羟基之间形成较强的氢键,使催化作用减弱.     

掺甲醇汽油对国III汽油机排放性能影响

在一台整车试验满足国III排放法规要求的多点电喷汽油机上,采用甲醇掺入汽油的混合燃料（甲醇的体积分数分别为0%、15%和50%）进行台架试验,使用傅里叶变换红外光谱分析仪（FTIR）在线检测了常规车用三效催化转化器前后的常规和非常规排放.研究结果表明：怠速工况下,掺醇燃料对NOx排放基本没有影响,但CO和HC随掺醇比增加而普遍降低,非常规排放中乙醛排放有所降低,甲醇和甲醛则随掺醇比的增加有较大幅度升高,热怠速时经催化后掺醇燃料对各种排放均无影响,可被控制在极低的水平;其它工况下,随掺醇比增加,CO和HC减少,NOx在高掺醇比下低速低负荷和高速高负荷时有较为明显的改善,非常规排放甲醛和甲醇排放随掺醇比增大而急剧增加,乙醛排放则随之减少.经三效催化转化器作用,无论常规排放NOx、CO和HC,还是非常规排放甲醛、甲醇和乙醛基本上能够实现零排放.     

Ni2+改性的Cu-ZSM-5催化分解NO的性能

研究 Ni²⁺改性的 Cu^- ZSM-5催化剂在无氧和有氧气氛下的 NO分解反应性能 ,考察 Ni²⁺的加入量及加入方式对 Cu-ZSM-5催化剂 NO分解活性的影响 .结果表明 ,先交换适量 Ni²⁺再交换 Cu²⁺的 Ni-Cu-ZSM-5催化剂较单组分 Cu-ZSM-5催化剂有较高的高温 (500℃～600℃) NO分解活性 .在含 5.5% O₂ 的反应气氛中 ,Ni-Cu-ZSM-5在 500℃下的 NO分解率较之 Cu-ZSM-5高出约 20% ,Ni²⁺的引入显著提高了催化剂的抗氧活性 .就 Ni²⁺对 Cu-ZSM-5催化剂的可能改性机制进行了讨论 .     

新型汽车尾气净化催化剂的研究

研究Ｌａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｐｄ催化剂的活性和热稳定性,结果表明,该催化剂具有低温活性良好、活性高以及热稳定性好的性能特点,对ＣＯ、ＨＣ氧化的Ｔ５０％和Ｔ１００％分别约为１８２℃,２３８℃和２４０℃、２６５℃,催化剂表面组分发生强相互作用形成３种活性中心,是催化剂低的起燃温度,高活性的原因。催化剂高温处理后未发生烧结,活性未下降,热稳定性良好。     

响应面法优化赤泥负载Co催化剂制备及活性评价

以催化臭氧氧化去除水中苯扎贝特(bezafibrate,BZF)的处理效果为评价指标,采用Plackett-Burman和响应面(Response Surface Methodology,RSM)法对Co/RM催化剂的制备条件进行优化.结果表明,浸渍质量分数和焙烧温度为催化剂制备的主要影响因素,当浸渍质量分数为4.14%、煅烧温度为389℃时BZF去除率预测值最高(71.29%).采用上述最佳制备条件制备的Co/RM催化臭氧氧化去除苯扎贝特的去除率为70.74%,与模型预测值十分接近,偏差为1%(<5%),说明响应面法实验设计和数学模型具有较好可靠性.通过比较RM和Co/RM两种催化剂对BZF的催化臭氧氧化去除效果,发现Co/RM催化臭氧氧化去除BZF的效果较为显著.采用BET、XRD和UV-Vis等表征手段对两种催化剂的表面结构和组成进行分析,结果表明两种催化剂的比表面积、总孔体积存在相同的变化规律(RM相似文献   

微波诱导催化氧化处理废光盘回收废水的研究

采用微波催化氧化处理废光盘回收废水,探讨了微波功率等因素对废光盘回收废水处理效果的影响,获得了最佳工艺条件:100mLCOD为4217mg/L的废水(初始pH=4)在微波功率为800W,辐射10min,活性炭用量1g,H_2O_2用量1mL,FeSO_4用量为0.08g的条件下,COD去除率达到93.7%。     

一种新型电化学法处理硝态氮废水的初步研究

通过对Pd-Me双金属催化还原NO 3--N和折点氯化法处理NH 4+-N的相关理论分析,提出了一种基于电化学法的新型NO 3--N废水处理工艺.即利用具有电子空轨的常见金属元素修饰Ti基获得催化阴极,在电场的作用下,将NO 3--N催化还原;通过调整催化元素的配比和电解条件,控制NO 3--N还原产物主要为NH 4+-N;利用阳极氧化Cl-生成高氧化性物质HOCl,将NH 4+-N氧化为无害产物N2-N.结果表明,金属元素Co和Cu修饰Ti基制得阴极可以有效地催化还原模拟废水中的NO 3--N;按前驱物溶液金属元素摩尔比1∶1制得Ti基Co-Cu复合涂层催化阴极,可以将NO 3--N高效催化还原为NH 4+-N;电解体系中引入Cl-后,通过阳极作用可将NO 3--N还原生产的NH 4+-N有效地氧化为N2-N.在100 mg/L NO 3--N模拟废水中添加1 000 mg/L Cl-,设置极板间距6 mm、电流400 mA,电解2.5 h后出水NO 3--N、NO 2--N、NH 4+-N和TN分别为2.9、0.5、1.7和6.0 mg/L.     

Synthesis and kinetics investigation of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts for the selective catalytic reduction of NO with ammonia

A series of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts were successfully synthesized by a one-pot hydrothermal crystallization method, and these catalysts exhibited excellent NH_3-SCR performance at low temperature. Their structure and physic chemical properties were characterized by means of X-ray diffraction patterns(XRD), Scanning electron microscopy(SEM), Transmission electron microscopy(TEM), N_2 sorption-desorption, nuclear magnetic resonance(NMR), Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission spectrometer(ICP-AES), X-ray absorption spectroscopy(XPS),Temperature-programmed desorption of ammonia(NH_3-TPD), Ultraviolet visible diffuse reflectance spectroscopy(UV-Vis DRS) and Temperature programmed reduction(TPR).The analysis results indicate that the high activities of Cu-SAPO-34 catalysts could be attributed to the enhancement of redox property, the formation of mesopores and the more acid sites. Furthermore, the kinetic results verify that the formation of mesopores remarkably reduces diffusion resistance and then improves the accessibility of reactants to catalytically active sites. The 1.0-Cu-SAPO-34 catalyst exhibited the high NO conversion( 90%) among the wide activity temperature window in the range of 150–425℃.