天津夏季郊区VOCs对臭氧生成的影响

挥发性有机物是O₃重要的前体物之一,在O₃生成方面起着决定性作用.为研究天津郊区VOCs特征及其对O₃生成的作用,利用SyntechSpectras GC955在线监测系统监测天津市津南区54种VOCs的浓度,并结合最大增量活性因子计算VOCs的臭氧生成潜力.结果表明,2018年7月津南区VOCs总浓度为（32.33±23.77）μg·m^-3,其中烷烃质量浓度最高,芳香烃和烯烃次之,炔烃最低,丙烷、乙烯和甲苯分列VOCs质量浓度的前3位.观测期间TVOC的OFP为107.81 μg·m^-3,烯烃对OFP的贡献最大,为55.80%,乙烯、异戊二烯和甲苯分列OFP贡献率的前3位.后向轨迹分析表明,不同来向和性质的气团下TVOC及其OFP不同.VOCs/NO_x体积分数比值估算表明,观测期间O₃生成对VOCs较为敏感.乙苯/间,对-二甲苯和乙烷/乙炔等特定物种对浓度比值的变化表明,3次O₃污染过程均伴随VOCs的老化过程.     

涂料制造行业挥发性有机物排放成分谱及影响

采用不锈钢采样罐对华东地区8家涂料制造企业生产车间排口进行采集,运用气相色谱-质谱联用技术（GC-MS）测定了106种VOCs组分,识别了VOCs排放特征,建立了溶剂型涂料和水性涂料VOCs排放成分谱,分析了VOCs对臭氧生成的贡献.结果表明,涂料制造行业VOCs特征组分主要为芳香烃和含氧烃,两者浓度范围在65.5%~99.9%,溶剂型涂料VOCs排放主要以芳香烃为主,占总VOCs的63.0%~94.0%;水性涂料VOCs排放主要以含氧烃为主,占总VOCs的54.5%~99.9%.间/对-二甲苯（32.4%）、乙苯（19.0%）和乙酸乙酯（12.1%）为溶剂型涂料源排放特征,乙酸乙酯（83.7%）与2-丁酮（8.0%）为水性涂料源排放特征.芳香烃和含氧烃是涂料制造行业的主要活性组分,对臭氧生成潜势（OFP）的总贡献率在92.9%~99.9%之间.源反应活性分析（SR）表明,水性涂料单位质量VOCs对臭氧的生成贡献低于溶剂型涂料,因此可显著降低臭氧的生成潜势.研究显示,针对涂料制造行业VOCs污染治理,应重点关注芳香烃和含氧烃中对臭氧生成潜势贡献较大的VOCs组分,进行源头和精细化控制.     

秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响

本文基于空气质量及气象监测数据,运用层次聚类分析法、后向轨迹法、潜在源贡献分析等方法,选取长三角北部地区2018~2019年秋冬季的典型污染过程进行分析,并选取该区域代表性的城市（蚌埠）进行深入分析.结果表明,长三角北部地区大气污染受地面弱气压、高湿、低温和静小风等不利气象条件及传输的影响较大.长三角秋冬季区域性污染具有影响范围广和持续时间长等特征,污染类型主要为区域外传输型与区域内累积型.在EP1和EP2两次污染过程中,长三角北部城市PM_2.5浓度均值分别达到131.6 μg·m^-3和115.4 μg·m^-3,前者污染过程较短,但污染物浓度累积较快造成的污染强度大和范围广.利用PSCF和CWT对PM_2.5潜在源定性和定量分析表明,EP1过程PM_2.5由临沂、徐州、宿迁和连云港等污染轨迹密集区域传输到受体城市蚌埠,CWT值处于80以上,最高可达200以上,区域传输实际浓度值较高;EP2过程PM_2.5浓度受宿迁、宿州和徐州等区域内部邻近城市影响,CWT值处于60以上,最高达160以上,说明研究区域内城市间相互影响较大.因此,秋冬季重污染过程中的跨区域大气污染联动,对于缓解长三角北部区域污染程度尤为重要.     

基于随机森林评价的兰州市主城区校园地表灰尘重金属污染

将2018年1~12月兰州市主城区校园地表灰尘重金属元素含量计算得到的综合污染指数（P_N）和潜在生态风险指数（RI）作为训练集,使用11个影响地表灰尘重金属污染和积累的特征参数,利用随机森林算法对信息采样点的P_N、RI进行估算,分析了地表灰尘重金属污染的时空变化特征,并对传统算法插值结果和随机森林插值结果进行了比较.结果表明,研究区地表灰尘重金属各元素浓度均高于本地背景值;研究区P_N排序为城关区 > 西固区 > 安宁区 > 七里河区,RI排序为城关区 > 西固区 > 七里河区 > 安宁区,P_N和RI在空间分布特征上很相似,都位于交通枢纽或市中心;P_N在冬季和夏季出现高值,RI高值则出现在冬季,冬季高值主要源于采暖燃煤源的增加;空间插值结果对比表明随机森林插值结果优于传统算法插值结果.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

京津冀地区城市臭氧污染趋势及原因探讨

采用Kolmogorov-Zurbenko（KZ）滤波分析了2013~2018年京津冀地区13个城市的臭氧最大日8h滑动平均（O₃-8h）序列,评估污染趋势并探讨原因.KZ滤波分离出的O₃-8h短期、季节和长期等3个分量分别占原始序列总方差的32.7%、63.9%和3.4%,各分量之间相互独立;以滤除了中短期过程影响的长期分量进行比较,京津冀地区远高于柏林、巴黎和伦敦等欧洲城市,与美国洛杉矶20世纪90年代初和最近4年状况相当,普遍低于上海和南京等长三角主要城市.但是,2013~2018年京津冀地区各城市臭氧污染加剧显著,长期分量升高速率达2.31~7.12 μg·（m³·a）^-1,均值为4.97 μg·（m³·a）^-1,快于长三角地区.拟合结果提示,臭氧浓度升高受气象条件影响不大（贡献比均值约为9.6%）,主要由大气污染排放变化造成（90.4%）,将该排放变化拆分为PM_2.5下降和臭氧前体物排放变化两项,其贡献比均值分别是27.3%和63.1%,其中北京-廊坊-天津城市带PM_2.5下降对臭氧升高贡献较大,分别为50.8%、32.5%和36.7%,衡水则达到48.6%.PM_2.5浓度降低已成为北京、衡水等地臭氧升高的最关键因素,这意味着需进一步减少前体物排放,以抵消PM_2.5降低导致臭氧增加的反作用.需要指出,该结果尚待实验和模型模拟验证.     

环渤海芦苇湿地磷的吸附容量及释放风险评估

滨海湿地地处陆海交汇的关键带,是磷的"汇"、"源"和"转化器",在全球磷循环过程中扮演着十分重要的角色,其对水体磷素的截留能力日益受到关注.本文以环渤海地区芦苇湿地沉积物为研究对象,利用批处理实验研究了湿地磷的吸附容量和释放风险.结果表明,湿地沉积物磷的最大吸附容量（Q_max）为693.7~2117.2 mg·kg^-1,平均值为1468.6 mg·kg^-1,Q_max的大小顺序为七里海湿地 > 北大港湿地 > 南大港湿地 > 辽河三角洲湿地 > 寿光滨海湿地 > 黄河三角洲湿地.环渤海湿地沉积物磷吸附主要受Ca、Mg和TOC含量的影响.环渤海湿地磷吸附饱和度（DPS）和释放风险指数（ERI）分别为0.28%~4.50%和0.53%~10.10%,结果表明除寿光滨海湿地磷释放风险为中度风险外,其它湿地磷释放风险较低.总之,环渤海地区芦苇湿地沉积物具有较强磷吸附能力,沉积物为水体磷的"汇",沉积物释磷风险较低.建议在环渤海污染治理过程中充分发挥滨海湿地对磷的净化拦截作用,以降低陆源污染对近海水环境的影响.     

桂林会仙喀斯特湿地水位梯度下不同植物群落土壤有机碳及其组分特征

选择桂林会仙喀斯特湿地不同水位梯度下9种植物群落的土壤为研究对象,通过研究0～30 cm不同深度的土壤理化性质、土壤有机碳(SOC)、轻组有机碳(LFOC)、重组有机碳(HFOC)、易氧化有机碳(EOC)、可溶性有机碳(DOC)、颗粒有机碳(POC)、微生物生物量碳(MBC)含量等变化趋势,以揭示水位梯度下不同植物群落土壤有机碳组分的分布特征及其影响因子.结果表明:①会仙湿地土壤0～30cm LFOC、HFOC占SOC的质量分数分别为11. 10%,88. 90%,土壤轻组分分配比相对较低,重组分分配比较高;②各群落土壤DOC,EOC; POC和MBC(除铺地黍群落外)含量均随土层深度的增加而减少;与SOC含量变化趋势基本一致,各群落DOC、EOC、POC占SOC的比例随土层变化均呈减小趋势;③华克拉莎群落的SOC、LFOC、HFOC、MBC、DOC、EOC、POC含量在各土层中均为最高,且显著高于其它植物群落;④SOC、全氮(TN)与土壤有机碳各组分含量显著正相关(P 0. 01),土壤pH与LFOC、HFOC、DOC和POC显著正相关,土壤容重与LFOC、HFOC、DOC、EOC和POC显著负相关(P 0. 01),黏粒含量与LFOC、HFOC、DOC、POC和MBC显著负相关;⑤土壤全氮、砂粒含量、pH和土壤含水量对HFOC含量的主要贡献均表现为通过影响其它因子而产生的间接作用效应;土壤TN对EOC、DOC和POC含量具有较强的直接正作用效应;土壤含水量对MBC含量的直接负作用最大.土壤理化特征因子之间的相互作用共同影响着LFOC、HFOC及有机碳各组分含量的变化.     

我国东部沿海热带气旋演化特征研究

我国是遭受热带气旋灾害最为严重的国家之一.其年际年代际演化特征仍不清晰.采用中国气象局公布的1949?—?2018年的最佳路径数据集、登陆热带气旋名录以及HadlSST数据,探讨近70 a以来我国东部沿海热带气旋的时空演化特征及其与海表温度变化的内在关联.结果表明:(1)70 a间,热带气旋生成个数以及登陆我国东部沿海地区的个数略有波动,但超强热带气旋个数生成以及登陆我国的个数呈现明显增加趋势;登陆我国东部沿海地区的热带气旋大多生成于7、8、9月份,但4月以及11月也存在热带气旋生成并登陆现象.(2)登陆我国东部沿海地区的热带气旋主要生成于西北太平洋海域(432个)、南海海域(199个)和东海海域(28个),且主要在我国广东(220个)、海南(153个)、台湾(146个)、福建(47个)登陆.(3)热带气旋生成及登陆我国气旋与全球海表温度具有高度相关性;与西太平洋海温呈正相关,与东太平洋与印度洋海温呈负相关.     

纳米金增强SPR铅离子检测器构建

为满足采用简便方法检测痕量铅离子（Pb²⁺）的需求,构建了新型的超灵敏、高特异性表面等离子体共振（SPR）生物传感器,用于水中Pb²⁺检测.以硫醇化GR-5脱氧核酶（DNAzyme）为Pb²⁺特异性识别探针,并自组装到芯片金膜表面,底物官能化的纳米金（S-AuNPs）用于信号增强,并与DNAzyme杂交形成传感薄膜.AuNPs不仅增加了质量变化,其局部表面等离子体共振（LSPR）与芯片表面传播SPR的耦合作用也可产生信号放大的效果.在Pb²⁺离子存在下,DNAzyme催化底物裂解,导致AuNPs的去除并引起SPR信号显著变化.通过X射线光电子能谱和扫描电镜对芯片表面的表征分析验证了传感薄膜构建过程和检测原理.Pb²⁺检测实验结果表明,1 μmol/L DNAzyme修饰的传感器检测效果最好,检测限为80pmol/L,并在100nmol/L范围内与Pb²⁺浓度的对数呈线性关系（R²=0.992）.该传感器对10倍浓度的其他金属离子无明显响应,说明其具有良好的Pb²⁺特异性;检测自来水和地下水中Pb²⁺的结果与ICP-MS方法有良好的一致性.研究建立的Pb²⁺检测方法具有高灵敏度和特异性,且操作简便,具有现场检测的应用前景.