中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素

中国的近地面臭氧（O₃）浓度在2015~2018年间持续升高,已成为仅次于颗粒物的重要大气污染物.基于中国337个城市2015~2018年暖季（4~9月）的实时O₃浓度数据和气象数据,利用趋势分析、空间自相关、热点分析和多尺度地理加权回归（MGWR）,研究了2015~2018年中国暖季地表O₃浓度的空间演变格局,探讨了气象因素对其驱动的空间差异性.结果表明：①中国暖季O₃浓度整体呈显著升高趋势（P<0.05）,平均升高速率为0.28 μg·（m³·a）^-1,其中超过55%的城市O₃浓度每年升高0.50 μg·m^-3;②O₃浓度存在明显的区域差异,高值区（平均浓度>60 μg·m^-3）分布在华东、华北、华中和西北部分地区;低值区（平均浓度<20 μg·m^-3）分布在华南和西南地区;③O₃浓度变化趋势在空间上存在位于华东、华北、西北以及华中地区的热点区域和位于西南、华南（广西）以及东北地区的冷点区域;④气温是中国暖季O₃变化的主要气象驱动因素,其对华北、西北和东北地区O₃浓度的影响显著高于其他地区;除广西、云南和江西部分地区外,O₃浓度与气温呈显著正相关;O₃浓度在华南、华东和华中大部分地区与风速呈显著负相关,O₃浓度在华北和东北部分地区与风速呈显著正相关;除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外,O₃浓度与云层覆盖度呈显著负相关;除西北和西南部分地区外,O₃浓度与降水呈显著负相关.     

广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析

利用2015年广州市近地面逐时臭氧(O_3)观测资料及气象数据,分析了广州地区近地面的O_3浓度时空分布特征及其与气象因子的关系.结果表明:广州地区城郊的O_3浓度高于中心城区;广州地区近地面的O_3浓度超标时间主要出现在4—9月,8月O_3浓度最高,3月O_3浓度最低;O_3浓度日变化呈现"单峰型"分布,早上7:00—8:00出现最低值,15:00达到峰值;O_3浓度与气温呈正相关,当气温高于30℃时,O_3浓度随温度升高增加明显;与相对湿度呈负相关,当相对湿度大于60%时,O_3浓度显著降低;当气压小于1010 hpa时,与气压呈负相关,当气压大于1010 hpa时,与气压呈正相关;当风力为2~3级吹西北偏西至西南偏西风区间时,O_3浓度最高,说明广州偏西部可能存在O_3污染源区;O_3浓度在晴天最高,其次是少云和多云天气,最低是在雨天.总体而言,气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O_3的主要气象因素.当广州O_3浓度出现超标时,气温变化范围为25.9~37.4℃,相对湿度变化范围为29%~83%,气压变化范围为989.4~1009.1 h Pa,风速变化范围为0.7~5.8 m·s~(-1),紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m~(-2),10:00—14:00均值最小为27.3 W·m~(-2).     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

广州市臭氧污染溯源:基于拉格朗日光化学轨迹模型的案例分析

分析了2018年10月初广州市一次为期6 d的臭氧污染事件,利用拉格朗日光化学轨迹模型对广州市的臭氧污染进行了溯源分析,量化了不同区域对臭氧污染的贡献,评估了重点排放区域不同行业和不同前体物减排对臭氧污染控制的效果.结果表明,本次污染事件期间,日最大8 h臭氧均值均超过160 μg·m^-3,最高达271 μg·m^-3,氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的平均浓度为（77.7±42.8）μg·m^-3和（71.9±56.2）μg·m^-3.芳香烃和烯烃是主要的VOCs反应活性物种,分别贡献了38%和30%的·OH反应活性以及51%和16%的臭氧生成潜势.本次臭氧污染事件主要受3类气团输送影响,3类气团中的高排放区域分别为广东省外、广东省内和广州市本地,在高排放区域中臭氧生成均受VOCs控制.途经区域前体物减排的敏感性分析表明,减排VOCs对于降低臭氧浓度的效果优于减排NO_x.在100%减排情况下控制高排放区域的交通源排放对广州市臭氧控制的效果（臭氧降低14.6%~21.0%）高于控制工业（8.4%~15.3%）、电厂（0.9%~6.2%）和民用源（2.3%~4.7%）的排放,但单独控制交通源在小于90%减排比例下对臭氧污染控制的效果并不显著（<10%）.此外,珠江三角洲地区的生物源排放也对臭氧生成有重要贡献,在模型中关闭生物源排放后,广州市臭氧浓度降低6%~19%.本研究证实了拉格朗日光化学轨迹模型在区域臭氧污染溯源的应用效果,并为广州市臭氧污染的区域协同控制提供了对策建议.     

哈尔滨近地面O3浓度特征

伴随着经济发展和城镇化进程的加速,很多城市的臭氧浓度存在超标问题.本文选取2014—2017年哈尔滨城区污染数据及气象要素数据,对哈尔滨近地面层O_3时空分布特征及其与气象要素的关系进行了分析,结果表明:哈尔滨O_3日内单峰分布,最高值出现在下午14:00,最低值在清晨7:00.空间分布东南部最高,其次是南部,城中区较低.日间周末的近地面O_3浓度较高,而夜间工作日的O_3浓度较高.哈尔滨O_3浓度与平均气温正相关,与相对湿度负相关,与低于37 W·m~(-2)的紫外辐射正相关.     

臭氧和模拟酸雨对冬小麦气体交换、生长和产量的复合影响

为探明酸雨和臭氧(O3)对作物是否存在复合影响,运用田间原位开顶气室研究了pH4.0模拟酸雨(SAR)和O3对冬小麦气体交换、生长和产量的影响.该实验包括3种处理:CF处理采用经活性炭过滤后的空气,作为对照;CF100处理采用经活性炭过滤后的空气加人恒定浓度为100 nL·L-1的O3;CF100 SAR处理为在CF100的基础上对冬小麦喷施pH 4.0模拟酸雨,喷施量为150 mL·m-2,每10d一次.结果表明:①CF100和CF100 SAR组冬小麦叶片细胞膜系统受到破坏,光合色素含量和气体交换参数降低,抑制了作物生长,导致生物量和产量下降.与CF相比,CF100和CF100 SAR处理下冬小麦产量分别降低了68.2%和63.6%;②与CF100组相比,CF100 SAR组对冬小麦细胞膜系统和叶绿素a含量产生显著的复合影响(p＜0.05),而对叶绿素b和类胡萝卜素含量、气体交换、小麦生长、生物量和产量的复合影响不显著.     

中国臭氧短期暴露与人群死亡之间关系的Meta分析研究

为探讨中国臭氧短期暴露与死亡率之间的关系，更新适用于中国本地化的暴露-反应系数，本研究全面检索了1990年1月1日-2020年1月1日在Web of Science数据库、PubMed、中国期刊全文数据库（CNKI）、万方医学数据库和维普数据库上发表的文献，以"O₃/臭氧（ozone）"、"空气污染（air pollution）"、"死亡率（mortality）"、"时间序列（time-series）"，"病例交叉（case-crossover）"、"中国（China）"为关键词，对符合纳入标准的文献进行质量评价后提取相关数据，通过Meta分析方法合并估计值.结果显示，大气中臭氧浓度每增加10 μg·m^-3，人群总死亡率、心血管系统疾病和呼吸系统疾病死亡率分别增加0.40%（95% CI：0.28%~0.52%）、0.67%（95% CI：0.46%~0.88%）、0.23%（95% CI：-0.20%~0.66%）.亚组分析结果表明，除季节外，温度、年龄、性别均不存在显著的修饰作用.本文结论可为开展城市大气污染健康风险精细化评估提供依据.     

大气臭氧浓度增加对湿地松幼苗的影响

采用开顶式气室(open top chambers,OTCs)装置,研究O<,3>浓度增加(E-O<,3>约150 nL·L<'-1>)对湿地松幼苗的影响,包括伤害症状、植株生长、针叶光合色素含量、气体交换速率与叶绿素荧光、丙二醛(MDA)以及主要抗氧化剂含量变化.经过E-O<,3>处理一个生长季后(AOT40值为38...     

青藏高原背景站大气VOCs浓度变化特征及来源分析

采用大气预浓缩与气象色谱/质谱联用法,对2013-09-13到2013-10-14期间在国家大气背景站青海门源站所采集的大气样品进行分析.结果显示,本次研究共检测出38种挥发性有机物(VOCs),其中烷烃16种,烯烃11种,芳香烃9种,卤代烃2种.从组成成分来看,烷烃所占比例最大,达58.6%,烯烃和芳香烃分别占29%和10.5%,卤代烃所占比例最小,仅为1.7%.观测期间大多数VOCs物种呈现白天浓度低、夜晚浓度高的变化趋势,具有明显的高原站点特性,但异戊烷、异戊二烯、甲苯则呈现相反趋势.采用臭氧生成潜势(OFP)对VOCs各组分活性进行分析,各类VOCs中烯烃对OFP贡献最大.利用主成分分析VOCs物种,提取出4个因子,分别归类于燃烧源、天然气和液化石油气的泄露、工业源、生物源.结合HYSPLIT 4.0后向轨迹模型,进一步确定气团的来源与运输途径,发现来自南向的污染源贡献是门源地区VOCs物种浓度增加的主要原因.     

成都市工业挥发性有机物排源成分谱

选取成都市汽车制造和石油化工等典型工业行业,通过瓶采样和SUMMA罐采样及GC-MS分析方法,研究了不同生产工艺环节的挥发性有机物(VOCs)排放特征.结果表明,汽车制造各工艺环节均有各自的优势组分,其中喷漆排放以烷烃(32%)和芳香烃(35%)为主.家具制造排放特征与使用原辅料高度相关,以芳香烃(50%)和OVOCs(38%)为主.石油化工各装置区VOCs浓度范围为49～1 387μg·m~(-3),不同装置区存在较大差异,主要是由于炼油区主要产品为C_5～C_9的汽油和苯系物等,化工区则较多使用了溶剂同时生成烯烃类产品.电子制造均以OVOCs为主,占VOCs总排放的50%以上.制鞋行业排放VOCs主要由烷烃和OVOCs贡献,平均占比分别为52%和36%,与所用溶剂组分高度相关.汽车制造VOCs排放组分差异较大,主要以正十二烷和2-丁酮等为主.家具制造排放组分主要为苯乙烯、乙酸乙酯和间/对-二甲苯等,为涂料和稀释剂的典型组分.石油化工各装置区排放组分有差异,炼油区以苯乙烯等为主,化工区主要为1,3-丁二烯等,仓储区主要为C_3～C_5烷烃等,废水处理则主要为C_6～C_8烷烃等.电子制造主要组分均为乙醇和丙酮等醛酮组分.制鞋企业排放组分以C_5和C_6等烷烃为主.通过臭氧生成潜势计算比较,汽车制造和石油化工行业对臭氧生成潜势贡献较大的VOCs排放组分以烯烃和芳香烃为主,具有较高的污染源反应活性.研究表明各工业行业OVOCs排放比例(17%～96%)和对臭氧生成潜势贡献均较为显著,因此在进行VOCs排放控制时,除重点管控芳香烃和烯烃外,亦应提高对OVOCs组分的关注.