以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

Fe~Ⅱ（EDTA）协同生物转鼓过滤器去除NO的实验研究

采用自行研制的生物转鼓反应器（RDB）处理难溶于水的NO废气,为提高NO的传质系数和去除效率,实验考察了营养液中添加FeⅡ（EDTA）络合剂协同RDB以提高NO去除效率的过程。结果表明,当空床停留时间（EBRT）为0.96 min时,在营养液中添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,NO的去除效率从70.78%升至79.26%。未添加FeⅡ（EDTA）时NO去除率随营养液的增加下降,添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,去除率随营养液量的增加先上升后下降,且下降速率比上升速率大。随着营养液中FeⅡ（EDTA）浓度从0增加至500 mg/L,实验最佳温度从32.5℃升至47.5℃,但添加FeⅡ（ED-TA）至100 mg/L对实验的最适pH值没有太大影响。     

氧气对生物转鼓过滤器反硝化净化NO废气的影响研究

在自行研制的生物转鼓过滤器(RDB)内,考察了反硝化净化一氧化氮(NO)废气的去除率、去除负荷和以及不同氧气含量对反硝化过程的影响。结果表明,在温度25~30℃、pH 7~7.5、转鼓转速1 r/min、营养液更新0.2 L/d条件下,挂膜历时30 d完成。稳定运行期,NO进气浓度为90~433 mg/m3,去除率维持在60%~85%之间,平均去除负荷为10.4 g/(m3.h);在短期影响考察时,氧气含量的增加使得气液两相的传质增强,加快了微生物的降解速率,但从长期影响的实验结果分析,低浓度的氧气能够提高NO的净化效率,而过高的氧气含量则抑制了反硝化过程,这是由于氧气对反硝化过程的抑制作用和化学氧化的促进作用共同影响的结果。     

以堇青石和二氧化钛为载体脱硝催化剂性能

采用改性堇青石和锐钛型二氧化钛为载体,以偏钨酸氨为WO3(助剂)的前驱体,以偏钒酸铵为V2O5(活性组分)的前驱体,通过混合、挤出、干燥和煅烧等工艺制备出蜂窝式SCR脱硝催化剂,采用N2-吸附仪(BET)、X-射线衍射分析仪(XRD)、模拟烟气活性分析装置和磨损装置,再通过催化剂样品的吸水率和收缩率对比分析。考察催化剂样品的比表面积、晶相结构、耐磨损性能、脱硝活性及其吸水率和收缩率变化。结果表明,以10%堇青石和二氧化钛为载体制备出的催化剂比表面积大,晶相结构以堇青石和锐钛矿型二氧化钛为主,其磨损率低,吸水率和收缩率变化小,脱硝率在80%以上时,与商业催化剂相比,反应温度窗口从300～400℃拓宽为250～460℃。     

Cu-Mn/SiO2催化氧化NO性能研究

制备并考察了Cu-Mn/SiO2催化氧化NO的性能,研究了各操作条件对NO催化氧化效率的影响,在NO体积分数1 000×10-6、O210%,空速5 000 h-1,240℃时,NO的氧化率高于60%(此时最适宜吸收处理),300℃时,氧化率可达到70%,接近平衡值.Cu-Mn/SiO2有良好的单独抗H2O、SO:毒化性能,H2O和SO2同时存在时,很快失活.Cu-Mn/SiO2可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体氧化吸收处理.     

富氧条件下Ag、Co和Cu/Al2O3选择性催化还原NO的研究

研究了负载于氧化铝载体上的Ag、Co和Cu 3种金属催化剂在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了这3种金属单独负载时其负载量与活性的关系,并尝试探讨了这几种金属活性组分之间的一些组合效应.研究表明,单组分催化剂以Ag的活性最佳,达近90%,Co其次,Cu最低.相应的最佳活性温度则是Cu最低,Ag最高.对于单组分Ag催化剂,相同负载量的分步浸渍与一步浸渍样品活性无明显差异.机械混合样品的活性不是单组分样品活性的简单加和.其中,以Ag-Co机械混合样品的活性最佳,最高活性高于80%.复合催化剂一步浸渍与分步浸渍样品的活性均有不同程度的下降,一步浸渍的几个样品的活性下降尤为明显,最高活性只有30%多.     

La1-xKxMnO3催化剂同时消除柴油机尾气中NO和碳烟性能

采用溶剂热法制备La_1-xK_xMnO₃(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H₂-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La_1-xK_xMnO₃催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn³⁺价态升高为Mn⁴⁺,形成较多氧空位和Mn⁴⁺,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La_0.80K_0.20MnO₃催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(T_ig)、CO₂浓度峰值温度(Tmax CO₂)和生成CO₂选择性(Smax CO₂)分别为341℃、454℃和98.8%.     

亚硝酸盐反硝化聚磷过程中NO和N2O的累积特征

实验采用厌氧/缺氧/好氧(An/A/O)序批式反应器(SBR),研究亚硝酸盐反硝化聚磷过程中NO和N_2O的积累和释放特征,以及不同pH值(6. 61和7. 37)对NO和N_2O产生量的影响。结果表明:试验条件下,亚硝酸盐反硝化聚磷过程存在高浓度NO和N_2O的积累,积累的NO对亚硝酸盐还原过程和NO还原过程均有明显的抑制作用。液相积累的NO导致溶解氧(DO)的升高,且NO和DO存在显著相关,推测一部分NO在反硝化过程中通过歧化反应生成N_2和O_2。pH值为6. 61和7. 37下,反硝化过程NO的释放因子分别为0. 86%和0. 58%,N_2O总产生量分别为30. 65,21. 24 mg/L。NO积累可能与厌氧期电子积累有关,N_2O积累主要与游离亚硝酸(FNA)抑制N_2O还原酶Nos活性有关。高pH值可有效减少NO和N_2O的产生和释放。     

过渡金属催化剂上CO还原NO反应性能的研究

在一系列负载型过渡金属催化剂上考察了ＣＯ－ＮＯ和ＣＯ－Ｏ２的反应性能。结果表明，催化剂的ＣＯ－Ｏ２反应活性高于ＣＯ－ＮＯ反应，催化剂表面ＮＯ解离是ＣＯ－ＮＯ反应的速率控制步骤。低温反庆有利于Ｎ２Ｏ的生成，高温有利于Ｎ２的生成。     

Nitric oxide removal by wastewater bacteria in a biotrickling filter

Nitric oxide(NO) is one of the most important air pollutants in atmosphere mainly emitted from combustion source. A biotrickling filter was designed and operated to remove NO from an air stream using bacteria extracted from the sewage sludge of a municipal sewage treatment plant. To obtain the best operation conditions for the biotrickling filter, orthogonal experiments(L9(34)) were designed. Inlet oxygen concentration was found to be the most significant factor of the biotrickling filter and has a significant negative effect on the system. The optimal conditions of the biotrickling filter occurred at a temperature of 40℃, a pH of 8.0 and a chemical oxygen demand of 165 mg/L in the recycled water with no oxygen in the system. The bacteria sample was detected by DNA sequencing technology and showed 93%–98% similarity to Pseudomonas mendocina. Moreover, a full gene sequencing results indicated the bacterium was a brand new strain and named as P. mendocina DLHK. This strain can transfer nitrate to organic nitrogen. The result suggested the assimilation nitrogen process in this system. Through the isotope experimental analysis, two intermediate products(15NO and 15N2O) were found. The results indicated the denitrification function and capability of the biotrickling filter in removing NO.