La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3催化剂的制备及其对生物质热解特性的影响

采用共沉淀法制备了La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3纳米粉体,并通过XRD、SEM、TG-DTA等手段对所合成的样品进行了分析和表征.结果表明,采用碳酸铵作为共沉淀剂、聚乙二醇为分散剂,在600℃下煅烧6h可作为实验制备该催化剂粉体的最优条件.用实验室自制热解催化炉验证其对生物质热解的效果,实验结果表明,采用La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3催化剂,生物质热解过程中焦油产量降低了12.4%,气体产率提高了14.0%,气体产物中一氧化碳、甲烷含量分别从33.8%和15.1%提高到了38.5%和18.4%,燃气的品质大大提升.     

光催化/内电解协同处理分散蓝E-4R的研究

建立了微波无极紫外光催化氧化/内电解协同处理印染废水的新工艺。采用微波无极紫外光,以活性炭为光催化剂TiO2的载体,与外加铁屑构成内电解反应,处理分散蓝E-4R模拟废水。研究结果表明:协同工艺中主要是通过内电解过程产生的Fe3+捕获光电子来提高光催化作用的效率,而通过Fe2+催化H2O2形成光Fenton反应生成.OH的效应则较小。在曝气量为0.5 L/min、pH为5、铁屑投加量为40 g、染料初始浓度为50 mg/L时,分散蓝E-4R的脱色率和COD去除率分别达到99.56%、68.45%。     

催化湿式氧化法降解水中的β-萘酚

采用催化湿式氧化法降解β-萘酚,制备了一系列MnOx/nano-TiO2催化剂,对其制备条件、反应条件及催化剂的稳定性进行了研究,同时对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及程序升温还原(TPR)等表征.结果表明,Mn负载量过高时,高分散的MnO2和Mn2O3聚集形成相应的晶相,导致了β-萘酚COD去除率的降低;焙烧温度过高时,可能是因为形成较多活性较差的Mn2O3,MnO2和Mn2O3之间的电子传递作用被削弱,造成COD去除率的降低;催化剂使用6次后COD去除率略微降低可能是和对应的衍射峰峰强度下降有关.当Mn负载量(质量分数)为4%、焙烧温度为450℃时所制备的MnOx/nano-TiO2催化剂活性较好,其在反应温度为110℃、反应总压力为0.5 MPa的条件下催化β-萘酚降解时COD去除率可达96.4%.该催化剂重复使用6次后β-萘酚COD去除率仍可达92.4%.采用原子吸收光谱(AAS)分别测定50、80、110及150℃时反应后溶液中Mn的溶出量,均低于9.3 mg·L-1,催化剂稳定性较好.根据文献对β-萘酚的降解路径进行了推测.     

N-甲基羟胺盐酸盐的热分解机理的理论研究

为深入研究N-甲基羟胺盐酸盐(NMHH)热分解的反应特征,应用密度泛函理论,在w B97xd/6-311++g(2df,2pd)水平下,对NMHH的初步分解产物N-甲基羟胺(NMHA)及质子化的NMHA热分解反应中涉及的反应物、过渡态、中间体、产物的几何结构和能量情况进行了优化计算,提出了可能的热分解路径。结果表明,NMHA与质子化NMHA均存在两种热分解路径。NMHA在两条路径下分解需越过的能垒为250.75 k J/mol与428.64 k J/mol,而质子化NMHA在对应分解路径下需要越过的能垒分别为217.19 k J/mol与286.77k J/mol。在对应路径下质子化NMHA分解需越过的能垒明显低于NMHA的直接分解,并且随着反应的持续进行,质子化的NMHA的形成和分解将越来越容易发生。这表明NMHH的分解具有自催化特征,与试验结果吻合。     

锰—铁离子催化氧化法脱除烟气中二氧化硫的研究

利用锰-铁离子催化氧化法吸收烟气中SO2的可行性研究，着重对穿流筛孔板塔最佳条件进行了选择。在热态试验中，当SO2浓度为1000～3000ppm时，脱硫效率为70～80％。     

两种Keggin型有机-无机混配物的结构及催化消除甲醇的研究

为了寻找高效消除挥发性有机污染物的新材料,克服单纯杂多酸催化剂催化性能低、稳定性差的缺点,采用水热法合成了两种新的具有Keggin型杂多酸骨架的有机-无机混配配合物单晶,分别为(4-C6H7N)2(4-C6H8N)3PW12O40·H2O(配合物1)和(4-C5H7N2)3(PW12O40) ·5H2O(配合物2),用X-射线单晶衍射、红外光谱、紫外光谱、差热-热重进行了表征.配合物1和2由1个Keggin型PW12O40阴离子与有机配体4-甲基吡啶或4-氨基吡啶组成,并通过广泛的氢键作用在空间上无限延展形成超分子网络结构.配合物1为单斜晶系,晶胞参数为:a=16.0569(10)(A),b=19.8781(17)(A),c=18.4728(15)(A),α=90.00°,β=98.384(7)°,γ=90.00°.配合物2为单斜晶系,晶胞参数为:a=11.8880(9)(A),b=20.0148(15)(A),c=25.495(2)(A),α=90.00°,β=96.279(5)°,γ=90.00°.在流动催化反应体系中,探讨了该两种配合物催化消除甲醇的能力.体系流速为10mL/min,甲醇初始质量浓度为3.0g/m3,配合物1在150℃时对甲醇的消除率达到85.25％,配合物2在140℃对甲醇的消除率达到53.00％.     

矿井瓦斯液相催化氧化制甲醇的理论初探

提出了以瓦斯气中的氧气作为氧化剂,选用适当的催化剂对瓦斯气中的甲烷进行直接催化氧化合成甲醇的研究思路。从甲烷液相催化氧化反应机理入手,围绕着矿井瓦斯部分氧化制甲醇的热力学、甲烷液相部分氧化制甲醇的研究基础、瓦斯中氮气的防爆惰化作用及构建的实验系统几个方面对矿井瓦斯液相催化氧化制甲醇的可行性进行了探讨。     

生物膜液相催化氧化烟气脱硫实验研究

用氧化亚铁硫杆菌在生物膜填料塔进行液相催化氧化脱硫是一种新型的经济有效的方法.脱硫效率受多种因素影响.本文分别研究了SO2入口质量浓度、喷淋液Fe2 浓度、喷淋率、空塔气速及喷淋液循环使用对脱硫效率的影响.结果表明,在最佳操作条件(SO2入口质量浓度小于2 000 mg/m3、喷淋液中Fe2 浓度≥0.06 mol/L、喷淋率约为12 L/m3h,空塔气速约为0.15 m/s)下,脱硫效率可达96%以上.还分析了在反应器中培养基连续循环使用对脱硫效果的影响.在本实验条件下,当喷淋液循环使用7次后,必须补充新鲜营养液,以保证较高的脱硫效率.     

絮凝--催化氧化法处理造纸中段废水

以聚合氯化铝（PAC）为絮凝剂,Fe^2＋／H2O2（Fenton试剂）为催化／氧化剂,采用絮凝-催化氧化法处理造纸中段废水。探讨了影响COD去除率的各种因素,确定了最佳的絮凝和催化氧化条件。研究结果表明：该法可使原水COD从1728mg／L降至52mg／L,废水COD与色度的去除率分别可达97．0％与98．5％,出水清澈透明,可以回收利用,为造纸废水的处理提供了新的技术方案。     

等离子体辅助CuO/γ-Al2O3催化剂制备及催化乏风瓦斯燃烧性能

为探究不同制备工艺对Cu基催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能的影响,采用常规过量浸渍法和等离子体辅助浸渍法分别制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂和CuO/γ-Al₂O₃-P催化剂,并利用固定床反应器评价催化剂催化乏风瓦斯燃烧的活性,结合X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)表征结果,分析Cu负载量及改性工艺对催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能的影响。结果表明,对于普通浸渍法制备的催化剂,Cu负载量为7%时催化活性最强。对于等离子体辅助浸渍法制备的催化剂,焙烧后等离子体处理的改性方式更利于改善催化剂活性,且催化活性随放电电压增加而增强。但放电电压超过45 kV时,过强的能量轰击致使部分活性组分从催化剂载体表面脱落,将导致催化剂的活性减弱。