F掺杂改性及其制备方法优化对V2O5-WO3/TiO2催化剂低温SCR脱硝性能的影响

为提高SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用正交实验的方法制备了一系列氟（F）掺杂V2O5-WO3/TiO2催化剂,并对其进行活性分析,考察了不同氟元素来源（氟钛酸铵、氟化铵）、不同钒元素（V）前驱体（乙酰丙酮氧钒、偏钒酸铵）、钨元素（W）的不同添加方式（W做助剂、W既做载体又充当助剂）、不同载体制备方式（溶胶凝胶法、浸渍法）对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,F掺杂改性显著增强了催化剂在200~350 ℃温度范围内的脱硝性能,其中以乙酰丙酮氧钒为V前驱体,以氟化铵为F源,W既充当载体又做助剂的方式制备出的F掺杂V2O5-WO3/TiO2催化剂具有最优的脱硝效果,其在空速为10 000 h-1的情况下,在200~350 ℃的温度反应区间,活性能稳定维持在98%以上。同时采用XPS、BET、TGA、SEM、XRD、Raman一系列表征手段对催化剂的理化性质进行了分析,表征结果表明F元素掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,同时促使了催化剂表面的电荷发生转移,增强了催化剂表面的氧化还原能力,促进了催化剂表面化学吸附氧的生成,增加了还原态V物种与还原态W物种的数量。     

沼渣生物炭基Fenton催化剂的制备及其高效降解吡虫啉农药废水的研究

以废弃物沼渣和含铁剩余污泥为原料,采用一步热解法制备沼渣生物炭基Fenton催化剂(以下简称催化剂),构建了非均相Fenton反应体系处理含吡虫啉模拟废水,考察了H2 O2和催化剂用量对吡虫啉去除率的影响.结果表明,非均相Fenton反应体系中,H2 O2最佳投加量为0.50 g/L,催化剂最佳投加量为1.00 g/L...     

磁致自辅热沸石控温载体构建及其氨氮吸附再生调控机制

为解决常规沸石再生过程药耗较高的问题,满足当下双碳目标的要求,构建了结构化磁致自辅热沸石控温载体,利用磁热效应实现沸石氨氮原位吸附过程调控,避免再生过程中的药剂消耗。在优化筛选磁场条件与发热内核构型基础上,应用Langmuir、Freundlich模型、动力学模型及粒子内扩散模型考察了局部自辅热对沸石氨氮原位吸附及解吸过程的影响。结果表明,局部自辅热使沸石氨氮吸附行为更满足Freundlich模型,以物理吸附为主,动力学过程为准二级动力学模型,以粒子内扩散和液膜扩散为主。同时,局部自辅热使沸石氨氮12 h解吸率提升约29 %,动力学拟合更满足准二级动力学模型,为化学解吸过程,扩散方式以以粒子外部扩散为主。最终证实,磁致自辅热可以有效调控沸石氨氮吸附解吸过程,可为沸石可控再生提供一种低耗高效途径。     

以改性TiO2-SnO2为载体的SCR脱硝催化剂性能

研究以共沉淀法制备TiO2-SnO2复合载体,浸渍负载活性组分CeO2制成SCR脱硝催化剂。以NH3为还原剂,在适当的模拟烟气的实验条件下,考察了不同载体催化剂在150~400 ℃内对脱硝性能的影响。实验结果表明,经过改性的TiO2-SnO2复合载体改性对催化剂的脱硝性能有较大的影响,SnO2的加入大大提高了Ce/TiO2的脱硝效率,并可以在一定程度上抵抗SO2带来的毒害和钝化作用。此外,利用BET、XRD和SEM等表征手段,研究载体改性对催化剂微观结构的影响。表征结果显示,SnO2的掺杂可在一定程度上促进载体及催化剂比表面积的增加,复合载体TiO2-SnO2对于活性组分CeO2有着更好的分散性,活性组分CeO2以高度分散的形式存在或呈无定型状态存在于复合载体TiO2-SnO2的表面,未出现团聚的现象。     

Mn3O4催化臭氧化钻井废水的作用机理

通过静态实验,探讨了Mn3O4对钻井废水臭氧化过程的催化作用机理,考察了Mn3O4及Cl-对臭氧分解、水体湍动程度、羟基自由基抑制剂碳酸氢根和叔丁醇的加入对COD去除率的影响,分析了反应过程中TOC和pH的变化。结果表明,催化剂加量为100 mg/L时,臭氧分解率由单独臭氧时的38.2%增加到81.4%,Mn3O4对钻井废水中有机物的吸附去除率仅为2%,O3/活性炭体系对COD去除率与单独臭氧效果接近,说明臭氧在催化剂表面存在吸附作用,促进臭氧分解;水体不搅拌与搅拌速度增加为900 r/min时,COD去除率由52%增加到58%,搅拌程度对钻井废水COD去除效果影响不大;HCO3-浓度为100 mg/L时,COD去除率降低到41.2%,说明了体系中有羟基自由基产生;氯离子浓度为1 000 mg/L,臭氧的分解率降低了9.2%,证明了臭氧在催化剂表面的吸附作用;羟基自由基抑制剂叔丁醇的加入,使得COD去除率由54.3%降低为40.8%,证实了反应体系中存在羟基自由基。同时在反应过程中,体系的TOC 由191.9 mg/L降低至37.6 mg/L;pH由原来的11.2降低到6.3。实验现象说明,臭氧吸附在Mn3O4催化剂表面,分解产生羟基自由基,进而氧化去除钻井废水中有机物,这在某种程度上证明了Mn3O4催化臭氧化对有机物的降解遵循羟基自由基机理。     

Mn-Ce改性活性焦催化剂低温SCR性能

采用等体积浸渍法制备Mn-Ce/活性焦催化剂,用于烟气的脱硝。研究发现,Mn-Ce负载量为8%的活性焦催化剂具有较好的脱硝性能,在120℃下脱硝效率达87%。通过BET、FTIR及XPS表征发现,活性焦在负载8%Mn-Ce后比表面积、孔容、孔径都有所提高,而且催化剂表面化学性质发生了改变,催化剂的活化中心由官能团转向金属氧化物。     

焙烧温度对层柱粘土催化剂Cu/Ti-PILCs催化丙烯还原NO反应的影响

制备了钛层柱粘土负载铜催化剂Cu/Ti-PILCs,用于有氧条件下C3H6选择性还原NO反应,考察了焙烧温度对Cu/Ti-PILCs的催化活性、孔结构和表面活性物种状态的影响。500℃焙烧的Cu/Ti-PILCs具有最佳的催化活性。Cu/Ti-PILCs的孔结构在600℃焙烧温度下具有良好的热稳定性。H2-TPR和SEM显示,在500℃焙烧的Cu/Ti-PILCs上,铜物种高度分散,主要以活性物种Cu2+的形式存在。700℃焙烧引起较小孔的孔结构崩塌,使得催化剂比表面大幅降低,且高温焙烧下Cu/Ti-PILCs形成没有催化活性的铜氧化物团聚体,导致了催化活性的大幅降低。     

Fe-Mn基分子筛催化剂NH3低温选择性催化还原NO性能

采用柠檬酸法制备了不同Fe和Mn含量的Fe-Mn/HBeta催化剂,采用BET、XRD、SEM和XPS等方法对不同催化剂的特征参数进行表征,以氨气为还原剂,在空速为5 000 h-1的条件下,考察了活性成分负载量和焙烧温度对其活性的影响;探讨了催化剂的抗水抗硫性能.研究结果表明,焙烧温度为550℃、6%Fe-6%Mn/HBeta催化剂具有相对较优的催化活性,反应温度为90~230℃时,NO转化率为63.9%~96.99%,比表面积、孔体积和平均孔径分别为356.19 m2/g、0.61 cm3/g和16.83 nm,活性成分在催化剂表面高度分散,催化剂表面Mn主要以Mn3+和Mn4+存在,且以Mn4+居多;反应温度为180℃条件下,6%Fe-6%Mn/HBeta催化剂具有较好的抗水能力和同时抗水抗SO2能力,但单独抗SO2能力较差.     

废有机溶剂再生利用企业输转过程VOCs排放模型的建立

为提出废有机溶剂再生利用过程中可挥发性有机物(VOCs)减排的合理化建议,通过建立3种废有机溶剂再生利用企业的VOCs排放模型,估算了18种常见废有机溶剂的排放系数。结果表明：排放系数的顺序为小型企业>中型企业>大型企业;小型再生利用企业的VOCs排放系数较高,为9.04~12.59 g·kg⁻¹, 中型再生利用企业的VOCs排放系数为8.89~10.69 g·kg⁻¹,大型再生利用企业的VOCs排放系数为0.09~3.04 g·kg⁻¹。中、小型企业在装料管残留的环节排放系数最高;大型企业在装料过程排放系数最高;温度对VOCs的排放有影响,对大型企业影响较大。综合上述结果,建议小型企业采用密封管道输送物料且在进料与装料口加装VOCs吸收装置,大型企业的操作环境以及储罐保持在较低温度处。上述研究结果可以为VOCs排放控制提供参考。     

相对湿度对ZSM-5分子筛低温等离子体再生特性的影响

低温等离子体再生法是一种低温、快速和高效的吸附材料再生新方法。运用管式单介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体对吸附了苯的ZSM-5分子筛进行再生处理,分析了湿度对低温等离子体放电状态的影响,研究了湿度对材料吸附性能及低温等离子体再生效果的影响,考察了特定湿度条件下低温等离子体再生吸附材料的可重复性。实验结果表明,当相对湿度小于60%时,吸附材料的脱附效率和再生效率随湿度增加而升高;当相对湿度由60%升高至80%时,吸附材料的脱附效率和再生效率开始下降;但通过对比不同湿度条件再生后吸附材料的饱和吸附容量可以发现,湿度越低,再生后吸附材料的饱和吸附容量越大;在相对湿度30%的条件下,重复再生效率稳定,且重复再生后吸附材料仍有较好的吸附效果。