洞庭湖沉积物不同形态氮赋存特征及其释放风险

为了揭示湖泊沉积物中氮的空间分布特征及其释放风险,采用连续分级提取法研究了洞庭湖表层沉积物中EN(可交换态氮)、HN(酸解态氮)及NHN(非酸解态氮)的赋存特征;同时,结合BN(生物可利用态氮)的含量和释放通量的大小,探讨了各形态氮对BN的贡献及与释放通量的相关关系. 结果表明,受水动力和湖盆地形的影响,沉积物中各形态氮含量空间差异较大. 全湖w(TN)在735.91~2846.51mg/kg之间,平均值为1371.85mg/kg,东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口w(TN)的平均值分别为1513.43、1173.14、1262.76和1363.31mg/kg. 从各形态氮含量占w(TN)的比例来看,w(HN)最高,平均占66.74%;其次是w(NHN),平均占21.46%;w(EN)最小,仅占11.80%. 东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口w(BN)的平均值分别为189.31、170.16、152.87和139.51mg/kg,其值大小主要受w(EN)和w(HN)的影响. 东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口沉积物中NH₄+-N释放通量的平均值分别为6.32、7.03、7.78和146.96mg/(m2·d),沉积物中NH₄+-N释放通量主要受EN控制,其中尤其受可交换态NH₄+-N的控制,而沉积物中的HN和TN尚不是影响沉积物氮释放的主要因素.      

非贵金属催化电解无害化去除硝酸盐氮的反应机制

以Ti/Co-Fe-Cu为阴极,Ti/IrO2-RuO2为阳极组成无隔膜电解体系,对非贵金属催化电解无害化去除NO3--N的反应机制进行了实验研究和理论分析.结果表明,NO3--N阴极催化还原过程中,反应物、产物需要通过对流、扩散作用,克服电场力,迁移至目标位置;在非贵金属的催化作用下,NO3--N受还原剂攻击,逐步还原为NH4+-N;还原中间产物NO-N和NH-N直接生成N2-N的过程受抑制,产物NH4+-N难以被再度直接氧化.添加Cl-作为支持电解质,实验电解体系发生阳极析氯、Cl2水解、NH4+-N氯氧化等过程,可将NH4+-N氧化为N2-N,且出水中NO3--N、NO2--N、氯胺类浓度很低.NO3--N无害化去除的反应机制是NO3--N在催化作用下,经传质、吸脱附、电子交换过程,还原为NH4+-N,NH4+-N经由Cl-→Cl2→HOCl→Cl-电解氯氧化循环,最终生成N2-N.     

我国七个站点降雨和森林穿冠水中硝态氮同位素丰度

采集了我国7个站点的降雨和森林穿冠水样品,分析测定了水样中硝态氮和总氮的同位素丰度.降雨中硝态氮δ15N值范围为-9.00‰至9.71‰,其中北方站点冬季降雨中硝态氮δ15N值要远高于其他站点,可能是由于北方冬季燃煤供暖所致.穿冠水中硝态氮δ15N值范围为-16.59‰至-0.32‰,比降雨中的硝态氮δ15N值要低,其可能原因是林冠层中存在硝态氮的交换过程,从而产生了分馏作用.降雨和穿冠水中TN的δ15N值范围分别为-7.94‰至-3.07‰和-4.55‰至-1.73‰,其中穿冠水中TN的δ15N值要略高于降雨中的值.     

天然水体中铵态和硝态氮δ15N的测定

介绍了一种天然水体中铵态和硝态氮δ15N的测定方法,包括3个步骤:(1)离子交换法富集水中铵态和硝态氮;(2)蒸馏法进一步提纯铵态和硝态氮;(3)阳离子树脂萃取由转化和蒸馏得到的铵态氮,并将树脂干燥后送入元素分析仪串联质谱(EA-IRMS)测定δ15N.用这种方法处理NH4Cl和KNO3配制的人工模拟水样和野外采集的天然水样,发现δ15N-NH4+和δ15N-NO3-测定的准确性高、重复性好,人工模拟水样δ15N-NH4+的测定值和标准值相差0.560‰,δ15N-NO3-的测定值和标准值相差0.341‰,所有水样重复间的标准偏差在0.008‰—0.384‰之间.测定方法需要的水样体积较少,水样处理速度较快,离子交换后水样中的铵态和硝态氮可长期保存,适合野外天然水体δ15N测定.     

基于密度泛函理论模拟单壁碳纳米管对五种核酸碱基的吸附

基于密度泛函理论,模拟了单壁碳纳米管(SWNTs)对5种碱基的吸附作用.考察了SWNTs直径、电荷转移量、碱基最高占据分子轨道能(EHOMO)和最低未占据分子轨道能(ELUMO)与SWNTs吸附碱基的吸附能之间的关系.结果表明,随着SWNTs直径的增大,SWNTs吸附碱基的吸附能降低.SWNT(6,6)吸附5种碱基的最低吸附能Emin与由碱基转移到SWNTs的电荷转移量(Q)及碱基的EHOMO线性负相关,相关系数分别为-0.966和-0.804(P<0.05).吸附后SWNTs与碱基的前线轨道无重叠,且SWNTs电子结构未受影响,表明吸附行为属于物理吸附.     

洱海表层沉积物中总氮含量及氨氮的释放特征

通过现场调查和室内模拟试验,对洱海具有代表性的9个表层沉积物样品中w(TN)的分布特征以及沉积物中NH₄+-N释放动力学特征进行了研究. 结果表明,洱海表层沉积物中w(TN)在2.0844～6.5153g/kg之间,平均值为3.5378g/kg,北部西岸为高值区,南部(靠近大理市)为次高值区. 一级动力学模型可很好地拟合洱海表层沉积物NH₄+-N释放动力学特征,NH₄+-N最大释放量在0.1209～0.2810g/kg之间;释放主要集中在0~5min内,约占最大释放量的68%~83%;随后释放速率逐渐放缓,到120min后基本达到释放平衡.运用无限稀释法对沉积物NH₄+-N释放潜能进行测定表明,洱海沉积物NH₄+-N释放潜能在1.7001~3.5879 g/kg之间,在水土质量比约为2500时,NH₄+-N释放量达到最大,随后释放逐渐趋于平衡. 洱海沉积物NH₄+-N释放潜能及最大释放量均与其w(TN)呈显著正相关. 洱海沉积物中w(TN)与NH₄+-N释放潜能和最大释放量均高于长江中下游湖泊,具有较大的氮释放风险.      

洱海北部2种典型种植制度下农田氮污染负荷研究

洱海北部区域农村面源污染是富营养化初期湖泊——洱海氮磷负荷的主要来源.以洱海北部2种典型种植制度下的农田为研究对象,采用现场调查与采样分析相结合的方法,定量分析氮的输入通量(农作物施肥、大气降水降尘、灌水和生物固氮)及输出通量(农田收获物和生物脱氮),并计算其对水环境产生的氮污染负荷净排放量(包括农田地表径流和地下渗透流).结果表明,在水稻-蚕豆种植制度下,农田为环境友好型,基本不向水环境排放氮负荷,净排放量为-30.73 kg·hm-2·a-1,主要氮输入通量为生物固氮(占43.3％),其次为有机肥(占35.O％),且输出通量主要为农作物吸收(占98.5％).在水稻-大蒜种植制度下,农田为环境污染型,净排放量为306.75 kg·hm-2·a-1,主要氮输入通量为肥料(占84.7％),其中化肥占62.1％,而输出通量中水环境排放占45.4％.水稻-大蒜种植制度亟需采取合理施肥和提高肥料利用率等农田污染防治对策.     

活性氧参与多壁碳纳米管诱导的RAW264.7细胞毒性

碳纳米管以其独特的结构和性能,在生物医药和电子等领域广泛应用,而其生态安全性也成为科学界关注的焦点。为探究多壁碳纳米管(MWCNTs)诱导的细胞毒性机制,将小鼠肺泡巨噬细胞(RAW264.7)暴露于6个浓度梯度(0、25、50、100、150和200μg.mL-1)的MWCNTs中,应用噻唑蓝(MTT)法测定细胞存活率,用2’,7’-二氯荧光素二乙酸(DCFH-DA)荧光染色法测定细胞内活性氧的生产量,用流式细胞方法测定MWCNTs对细胞周期的影响。同时使用抗氧化剂氮乙酰半胱氨酸(NAC)验证MWCNTs诱导的细胞氧化损伤的作用机理。结果显示,MWCNTs对RAW264.7的细胞毒性呈剂量依赖性。暴露于不同浓度的MWCNTs(25、50、100、150和200μg.mL-1)下24h后,细胞活力分别为对照的74%、62%、59%、51%和45%。MWCNTs对RAW264.7的周期阻滞作用主要发生在G0/G1期。200μg.mL-1的MWCNTs处理3h后活性氧较对照组上升6.6倍。NAC对MWCNTs细胞毒作用有明显的抑制作用,且NAC能减弱MWCNTs对RAW264.7的细胞周期阻滞作用。研究表明,活性氧能够介导MWCNTs对小鼠巨噬细胞RAW264.7的损伤,并且MWCNTS通过细胞周期G0/G1期的阻滞,诱导细胞凋亡。     

模拟氮沉降对木荷人工幼林地土壤氮素、碳素和微生物量垂直分布的影响

以NH4NO3作为氮源,对广州东北郊木荷（Schima superba）人工幼林地进行模拟氮沉降处理,共设置3个氮沉降水平,分别为N0（N：0 g·m-2·a-1）、N5（N：5 g·m-2·a-1）以及N10（N：10 g·m-2·a-1）,每月进行喷施。在连续施氮22个月（当月当次施氮5天后）对土壤氮素（硝氮、氨氮、总氮）、碳素（总碳）以及微生物量（脂磷）在0~60 cm土层中的垂直分布进行研究。结果显示：在3个氮沉降水平下,随着土层加深,pH呈现出下降的趋势,氮沉降存在加剧土壤酸化的风险;在N0、N5、N10水平下,土壤全氮和总碳的垂直分布趋势大体一致,随着土层加深,其含量下降,但在深层土壤（40~60 cm）中,施氮与对照比较,总碳呈现一定的增加趋势;除40~50 cm土层,N5、N10水平下的硝态氮含量在各个深度土壤中都表现为比对照组要高,氮沉降导致土壤一定程度上硝态氮的积累;在浅层土壤（0~20 cm）中,铵态氮水平较低并且其含量明显低于对照组,而在较深的土层中铵态氮有较多的积累,说明存在污染地下水的风险;N5和N10水平下,无机氮比例（无机氮含量与总氮含量之比）在各个深度土壤中总体高于N0水平;用脂磷含量表征土壤微生物含量,结果表明外加氮源对微生物含量有显著性影响,在N5、N10水平下,微生物含量在30~40 cm土层中出现峰值。     

新型低氮旋流燃烧器在马莲台发电厂中的应用

为了达到降低发电厂NOx排放物、改善生态环境的目的,针对采用DDR旋流燃烧器产生NOx较高的问题,马莲台发电厂在脱硝改造工程中大胆采用新型低氮燃烧器与SCR烟气脱硝相结合的技术,取得了良好效果。结果表明:燃烧器改造后锅炉运行各项指标正常,锅炉效率略有提高,NOx排放浓度明显减少,由原来的679.85 mg/Nm³降为290 mg/Nm³,取得了巨大的社会效益和经济效益。