TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应

以内分泌干扰物阿特拉津为模型污染物,研究了TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应.结果表明,在H2O2存在条件下,金红石TiO2经可见光激发可持续稳定地产生.OH自由基,在Fe3+协同作用下,.OH自由基生成量急剧增加;TiO2能可见光催化H2O2降解阿特拉津,金红石TiO2显示出较锐钛矿TiO2及混晶TiO2(TiO2P25)更高的催化活性,反应60 min,阿特拉津的降解率可达40%;以Fe3+协同TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津时,反应效率显著加快,反应5 min即对阿特拉津的降解率达到100%,而金红石TiO2显示出更为明显的协同效应.     

荞麦皮生物吸附去除水中罗丹明B的吸附条件响应面法及热力学研究

采用Box-Behnken响应面优化实验设计对荞麦皮生物吸附去除水中染料罗丹明B的影响因素（如温度、pH值、染料初始浓度、吸附剂用量）进行研究,建立了去除率与上述因素之间的二次多项式模型,得到荞麦皮去除罗丹明B的最佳条件为：温度50℃、pH=2、罗丹明B初始浓度100mg·L^-1、吸附剂用量11.75g·L^-1,最...     

石灰石脱硫反应活性的研究

脱硫剂石灰石的反应活性对流化床燃煤锅炉的脱硫效果影响很大。目前,国内外主要采用动力学方法,通过测定固态CaO的硫酸盐化程度来推断石灰石的反应活性。但是这在石灰石中含有许多其它杂质成分时是不够全面的,因为这些杂质成分对石灰石的脱硫反应活性影响很大,不能忽视。为此,通过测定流化床入口和出口的SO₂浓度变化来判断加入床中的石灰石样品的反应活性。由于凡是能引起SO₂浓度变化的物质都与石灰石的反应活性有关,从而克服了原有方法仅考虑CaO重量变化的片面性。本文也采用了动力学方法建立了石灰石反应动力学模型,并利用线性化方法对其反应速率常数Ｋ进行线性估计,建立了石灰石化学成分与活性关系的数学模型。     

氯离子活化过氧乙酸对罗丹明B的降解性能及机理研究

为解决传统H₂O₂(过氧化氢)体系对高盐特性染料废水去除效率低的问题,筛选合适的氧化剂迫在眉睫. PAA(过氧乙酸)因具备氧化还原电位较高、裂解所需键能较低、对pH适应范围更广等优点具有巨大的应用潜力. 因此,采用高浓度梯度Cl-活化PAA用于去除RhB(罗丹明B),通过对比不同体系的降解效果、控制Cl-浓度和PAA投加量等反应条件,探究Cl-/PAA体系降解RhB的催化性能及反应机理. 结果表明:①Cl-/PAA体系对RhB的氧化能力远高于Cl-/H₂O₂体系,并且RhB降解过程符合拟一级反应动力学模型,提高氧化剂PAA的投加量和催化剂Cl-的浓度、降低初始RhB浓度均有利于目标污染物的去除. ②在初始RhB浓度为10 mg/L、PAA投加量为2.0 mmol/L、Cl-浓度为400 mmol/L后续处理条件下,10 min内RhB的降解率达到96.2%. ③pH对RhB的降解影响微弱, Fe3+促进了RhB的降解,K+对降解过程轻微抑制,NO₂-、CO₃2-、HCO₃-则表现出非常显著的抑制作用,脱色率分别降低了70.8%、83.8%和90.8%,而Mn2+、SO₄2-对RhB降解无显著影响. ④RhB在超纯水、自来水及反渗透水不同水源中的降解率无明显变化,具有良好的应用前景;结合自由基捕获试验及电子自旋共振证明,Cl-/PAA体系中产生的乙酰氧基、乙酰过氧基及单线态氧是在RhB降解中起主导作用的活性物质. 研究显示,Cl-活化PAA对去除罗丹明B具有较高的催化活性,通过模拟实际废水证明Cl-/PAA是一种可行的高级氧化技术.      

重庆南山马尾松衰亡与土壤铝活化的关系

研究了重庆南山马尾松衰亡与铝中毒的关系.发现南山土壤中活性铝含量相当高,而活性钙含量很低,轻灾区和重灾区的Al/Ca比都已超过伤害植物的阈值.试验结果表明,铝活化是土壤严重酸化的后果.溶液培养试验结果表明,铝对马尾松幼苗生长有明显毒害作用,且毒性最大的形态是Al~(3+),铝中毒是南山酸雨危害马尾松的主要原因.     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.     

中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素

中国的近地面臭氧（O₃）浓度在2015~2018年间持续升高,已成为仅次于颗粒物的重要大气污染物.基于中国337个城市2015~2018年暖季（4~9月）的实时O₃浓度数据和气象数据,利用趋势分析、空间自相关、热点分析和多尺度地理加权回归（MGWR）,研究了2015~2018年中国暖季地表O₃浓度的空间演变格局,探讨了气象因素对其驱动的空间差异性.结果表明：①中国暖季O₃浓度整体呈显著升高趋势（P<0.05）,平均升高速率为0.28 μg·（m³·a）^-1,其中超过55%的城市O₃浓度每年升高0.50 μg·m^-3;②O₃浓度存在明显的区域差异,高值区（平均浓度>60 μg·m^-3）分布在华东、华北、华中和西北部分地区;低值区（平均浓度<20 μg·m^-3）分布在华南和西南地区;③O₃浓度变化趋势在空间上存在位于华东、华北、西北以及华中地区的热点区域和位于西南、华南（广西）以及东北地区的冷点区域;④气温是中国暖季O₃变化的主要气象驱动因素,其对华北、西北和东北地区O₃浓度的影响显著高于其他地区;除广西、云南和江西部分地区外,O₃浓度与气温呈显著正相关;O₃浓度在华南、华东和华中大部分地区与风速呈显著负相关,O₃浓度在华北和东北部分地区与风速呈显著正相关;除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外,O₃浓度与云层覆盖度呈显著负相关;除西北和西南部分地区外,O₃浓度与降水呈显著负相关.     

天津市PM2.5中二次硝酸盐形成及防控

二次硝酸盐是PM_2.5中的重要二次无机离子组分,为了解PM_2.5中二次硝酸盐的形成及防控途径,基于天津市城区点位2018~2019年高时间分辨率的PM_2.5在线监测数据,对气溶胶颗粒物的离子组分、pH值、NH₃-NH₄⁺和HNO₃-NO₃^-浓度分布以及硝酸铵形成的敏感性进行了研究.结果表明,天津PM_2.5平均浓度为58μg·m^-3,PM_2.5中主要离子组分为NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、Cl^-和K⁺,在PM_2.5中的占比分别为18.4%、11.6%、10.3%、3.3%和2.6%,PM_2.5及主要组分浓度均在采暖季高、非采暖季低.气溶胶颗粒物整体呈现弱酸性,平均pH值为5.21,季节分布为春冬季节高、夏秋季节低,日变化趋势表现为早间（00：00~08：00）低,其他时间略高.NH₃和HNO₃的平均浓度水平分别为16.7μg·m^-3和1.2μg·m^-3,NH₃浓度在每年的4~9月相对较高,10月~次年2月浓度相对较低;HNO₃浓度水平月际变化不明显.除夏季外,其他季节NH₃浓度均为早晚较高,其他时段较低;HNO₃浓度整体呈现白天相对略高,晚上相对略低的特点.不同pH值下NH₃与NH₄⁺、HNO₃与NO₃^-的浓度分布呈现明显的非线性关系,早晚NH₄⁺与NO₃^-的浓度均较高,pH值与NH₃和NH₄⁺以及HNO₃与NO₃^-的浓度分布均为非线性.敏感性图表明,2018~2019年天津市硝酸铵的形成主要处于HNO₃敏感区域,部分处于NH₃&HNO₃敏感区域.从季节分布上看,春季、秋季和冬季硝酸铵的形成主要处于HNO₃敏感区域,夏季硝酸铵的形成主要处于HNO₃和NH₃&HNO₃敏感区域.为有效减少天津市PM_2.5中二次硝酸盐的形成,春季、秋季和冬季主要开展HNO₃前体物（NO_x）的控制,夏季主要开展HNO₃前体物（NO_x）和NH₃的协同控制.     

碳化泡沫负载Co3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

Co₃O₄具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co₃O₄粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用．通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂．采用X-射线衍射仪（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对催化剂的结构和表面形貌进行分析．研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾（PMS）降解罗丹明B（RhB）的性能．其最优催化工艺参数：催化剂投加量为35 mg·L^-1、PMS质量浓度为50 mg·L^-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L^-1,30 min反应后对RhB降解率为98%．结果表明,增大碳化泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率．催化反应过程符合准一级动力学方程．温度对RhB降...     

臭氧和模拟酸雨对冬小麦气体交换、生长和产量的复合影响

为探明酸雨和臭氧(O3)对作物是否存在复合影响,运用田间原位开顶气室研究了pH4.0模拟酸雨(SAR)和O3对冬小麦气体交换、生长和产量的影响.该实验包括3种处理:CF处理采用经活性炭过滤后的空气,作为对照;CF100处理采用经活性炭过滤后的空气加人恒定浓度为100 nL·L-1的O3;CF100 SAR处理为在CF100的基础上对冬小麦喷施pH 4.0模拟酸雨,喷施量为150 mL·m-2,每10d一次.结果表明:①CF100和CF100 SAR组冬小麦叶片细胞膜系统受到破坏,光合色素含量和气体交换参数降低,抑制了作物生长,导致生物量和产量下降.与CF相比,CF100和CF100 SAR处理下冬小麦产量分别降低了68.2%和63.6%;②与CF100组相比,CF100 SAR组对冬小麦细胞膜系统和叶绿素a含量产生显著的复合影响(p＜0.05),而对叶绿素b和类胡萝卜素含量、气体交换、小麦生长、生物量和产量的复合影响不显著.