N-Co/C@CF阴极材料制备及在电芬顿脱色中的应用

文章采用混合热解法合成了金属有机骨架(MOFs)衍生的N掺杂多孔碳阴极材料N-Co/C,利用SEM、FT-IR、XPS等表征技术及电化学表征手段探究了碳材料的几何形貌、物化性质及电化学性能,构建了N-Co/C@CF为阴极的电芬顿体系,用以降解活性红195染料废水。根据实验结果,N掺杂碳材料为无定形结构,比表面积大,且材料中产生了有利于两电子氧还原反应的石墨型氮和吡啶型氮。N掺杂后,N-Co/C@CF电极材料导电性能、对氧气的吸附能力及还原能力均明显提高,以600℃下煅烧所得N-Co/C-600@CF电极材料性能最佳。采用N-Co/C-600@CF为阴极降解活性红195,在电压3 V、Fe²⁺浓度20 mg/L,pH=3及O2流量为60 mL/min下,90 min染料脱色率达到99.66%,COD去除率可达72.87%。电极循环使用6次,脱色率仍可达到93.54%,表明电极具有良好的稳定性。     

土地利用/覆盖对华南地区感潮河流碳分布格局的影响

河流是陆海碳输送的主要通道,在全球碳循环中发挥着重要作用. 随着城市化进程的加快,河流碳分布格局将会改变. 本研究于2019年11月(枯水期)和2020年7月(丰水期)对珠江三角洲地区潭江流域干支流开展有机碳、无机碳等水质指标监测,基于土地利用数据划定流域分区和沿河岸不同距离(500、1 000、1 500、2 000和2 500 m)缓冲区,采用差异性分析、Spearman相关性分析、冗余分析(RDA)等手段,分析土地利用格局对华南地区感潮河流碳浓度分布格局的影响. 结果表明:①水体TOC(总有机碳)、TIC(总无机碳)平均值分别为(3.50±0.92)(2.61±2.10) mg/L,区域TOC、TIC浓度存在时空分布差异,丰水期TOC、TIC浓度均显著高于枯水期,感潮区TOC浓度显著高于非感潮区,建设用地占比高、林地占比低的核心城市生态区河流的TOC浓度较高. ②1 500 m缓冲区是流域内景观格局对碳浓度变化作用最强的河岸带宽度,对碳的总解释率为20.03%;城市区域的排放对有机物浓度影响严重,耕地、林地的拦截吸附作用使得河流中的有机碳浓度相对较低,连片坑塘、养殖池等对河流中营养盐浓度的影响较大. ③水体中碳、氮、磷等的正相关关系表明,水体污染与生活污水排放、养殖生产活动和农业面源污染等有关. 因此,加强缓冲区坑塘、养殖池等的污染控制以及建成区与河流间绿化建设,是控制潭江等华南地区感潮河流中碳浓度以及入海碳通量的关键管理手段.      

河口沼泽湿地转化为养殖塘对湿地土壤有机碳不同组分含量的影响

河口感潮沼泽湿地是滨海蓝碳湿地主要类型之一,具有高效的固碳-储碳能力.湿地围垦为水产养殖塘是河口区主要的土地利用/土地覆盖变化类型之一.为了揭示河口沼泽湿地围垦养殖对湿地土壤活性有机碳组分和矿物结合态有机碳的影响,以闽江河口为研究区域,配对采集芦苇（Phragmites australis）湿地、短叶茳芏（Cyperus malaccensis）湿地和互花米草（Spartina alterniflora）湿地的土壤样品（0～30 cm）及由其围垦而成的水产养殖塘沉积物样品（0～30 cm）,分别测定土壤有机碳（SOC）、溶解性有机碳（DOC）、微生物生物量碳（MBC）、易氧化有机碳（EOC）,以及矿物结合态有机碳（钙键结合有机碳Ca-SOC和铁铝键结合有机碳Fe(Al)-SOC）的含量.结果表明,河口沼泽湿地围垦成养殖塘后,SOC、DOC、MBC含量显著下降,芦苇湿地土壤SOC、DOC和MBC含量分别下降26%、27%和22%,短叶茳芏湿地土壤分别下降32%、22%和8%,互花米草湿地土壤分别下降20%、34%和35%;Ca-SOC含量则分别上升44%、82%和39%.相关分析表明：D...     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

碳链延长技术在有机资源回收领域的研究进展

本文综述了碳链延长技术在处理有机废料及碳资源回收领域的优势,梳理了其发展历程为后续研究提供方向指导,阐释了其生化代谢途径中物质转变、能量传递和信号传输等机理,验证了其延长为丁酸、己酸等产物的热力和动力学可行性,总结归纳了其已优化的关键反应参数和已运行的工程试验案例等方面内容.本文为揭示细胞碳链延长机制和应用碳链延长技术于实际废料治理提供理论基础和建议展望.     

深圳秋季大气有机气溶胶来源与挥发性研究

使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法（PMF）对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示：观测期间,气溶胶平均质量浓度为（28.3±11.1）μg/m³（9.5~76.8μg/m³）,其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐（24.7%）.PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶（HOA）、餐饮源有关的有机气溶胶（COA）、低氧化性的氧化有机气溶胶（LO-OOA）和高氧化性的氧化有机气溶胶（MO-OOA）.HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO⁺/NO₂⁺比值法和PMF方法估算有机硝酸酯（ON）浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m³,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高（R=0.80）,说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.     

高密度电法在城市地下水和土壤有机污染调查中的应用

运用高密度电法对苏南某城市NH化工厂场地地下水和土壤进行了勘查,发现在地下17～45 m的含水层和土壤存在多个超过100Ω·m高电阻异常区。通过钻探和化学测试验证,发现这些高电阻异常区均为受到高浓度有机污染物影响的污染晕,据此进一步扩大了勘察范围,从而圈定出地下污染物的空间分布状况,并确定了污染物的来源和迁移规律。研究表明,应用高密度电法勘查化工厂场地地下水和土壤有机污染是行之有效的,是探测地下有机污染晕非常经济方便的方法,建议加以推广使用。     

北京某污水处理厂及受纳水体中典型有机磷酸酯的污染特征和风险评估

有机磷酸酯(organophosphate esters, OPEs)在环境中普遍存在,对生态系统和人体健康构成潜在的风险.在优化固相萃取(SPE)前处理方法的基上,建立了超高效液相色谱-质谱联用(UPLC-MS/MS)测定水体中8种OPEs的检测方法.实验对比了不同SPE小柱、不同洗脱液和不同洗脱液体积对8种目标化合物的回收率.结果发现,使用ENVI-18柱富集OPEs,用8 mL含25%(体积分数)二氯甲烷的乙腈洗脱,目标化合物加标回收率在92.5%～102.2%.不同基质样品加标回收率为88.5%～116.1%,RSD为1.7%～9.9%.对北京某污水处理厂不同工艺和污水受纳河流水体上下游连续6 d取样检测,污水厂出水中OPEs的浓度范围为85.9～235.4 ng·L~(-1),受纳河流下游的6 d OPEs平均浓度为130.3 ng·L~(-1),高于上游来水中浓度(119.4 ng·L~(-1)),但低于污水处理厂出水平均总浓度(162.5 ng·L~(-1)).结果表明,污水处理厂不能完全去除OPEs,对磷酸三乙酯(TEP)和磷酸三(2-乙基己基)酯(TEHP)存在负去除现象,对其它OPEs的去除率在14.1%～84.9%之间,污水处理厂对总∑OPEs去除率为50.0%.污水处理厂出水中磷酸三苯酯(TPhP)存在中等风险(RQ0.10),其他有机磷酸酯的环境风险较低(RQ0.10),但其长期混合作用对受纳河流生态系统产生的生态危害不容忽视.     

含有机氟工业废水处理工艺的研究

采用预处理-水解酸化-生物接触氧化相结合的处理工艺处理含氟代有机化合物废水。研究结果表明，水解酸化可将含氟废水的B／C比由0．258提高到0．396％；在一定浓度范围内通过物化预处理及生化处理可以脱除氟代有机化合物中的氟原子，使该有机物成为可供微生物利用的基质。含氟废水经该工艺处理后，出水中BOD5为7．5mg/L,CODcr为75mg/L，氨氮未检出，总磷小于1mg/L，氟离子浓度为8．6mg/L。     

饮用水中有机污染物的监测和评价方法

水质中毒性有机物是致癌的主要因素之一，饮用水的质量已引起人们高度重视，近代微量富集技术和色谱技术取得了举世瞩目的进展，卓有成效地分离，鉴定饮用水中痕量、复杂、多组分有机化合物，流行病学调查和污染毒理学研究的发展，建立了有机污染物危害人体健康和生态环境的定量关系，为采用多污染物评价方法评价水质奠定的基础。