改性碳纳米管负载Pd基催化剂对二氯乙酸的催化加氢脱氯

以壳聚糖(chitosan,CS)为单体,采用表面沉积交联法对多壁碳纳米管(CNT)改性得到壳聚糖修饰的碳纳米管(CS-CNT).分别以CS-CNT和CNT为载体,用硼氢化钠还原法制备Pd/CNT和Pd/CS-CNT负载型催化剂.采用元素分析仪、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)、透射电镜(TEM)、比表面积与孔径分布测定仪(BET)、X射线光电子能谱(XPS)等对材料进行表征,并对二氯乙酸的液相催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,与Pd/CNT相比,Pd/CS-CNT对二氯乙酸有更高的催化活性.此外,该催化加氢脱氯反应受溶液pH及催化剂表面Pd颗粒的影响.二氯乙酸的催化加氢脱氯反应符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明该反应过程由二氯乙酸在催化剂表面的吸附所控制.     

Removal of 17β-estradiol in laccase catalyzed treatment processes

The removal of 17β-estradiol （E2） in laccase catalyzed oxidative coupling processes was systematically studied in this work. We focused on the influence of pH and natural organic matter （NOM） on the performance of the enzymatic treatment processes. It was found that the optimal pH for E2 removal was between 4 and 6. The removal of E2 was slightly inhibited in the presence of NOM. Enzymatic transformation of E2 was second-order in kinetics with first-order to both the concentrations of the enzyme and contaminant. Mass spectrum （MS） analysis suggested that coupling products were formed through radical-radical coupling mechanism. The results of this study demonstrated that laccase catalyzed oxidative coupling process could potentially serve as a treatment strategy to control steroid estrogens.     

非均相催化湿式氧化法再生活性炭实验

使用自制的CuO-Al₂O₃催化剂对苯酚饱和活性炭进行非均相催化湿式氧化再生研究,系统观察了反应条件对非均相催化湿式氧化再生活性炭的影响.实验中得到非均相CuO-Al₂O₃催化湿式氧化再生活性炭的最佳条件为:反应温度210℃,反应时间60min,催化剂投加量25mg(以铜离子计),反应氧分压0.6MPa(25℃),投炭量15g(干炭量),加水量300mL.通过对催化剂进行X衍射分析,并对催化剂的稳定性进行实验,可以得出该催化剂在催化湿式氧化再生活性炭的过程中具有较好的稳定性.     

石墨烯材料在过硫酸盐高级氧化中的应用进展

本文综述了石墨烯、还原氧化石墨烯(RGO)、杂原子掺杂石墨烯、石墨烯-金属复合材料活化过硫酸盐处理各类废水的研究进展,深入探讨了不同类型石墨烯材料活化过硫酸盐产生自由基的机制以及对污染物去除的应用效果,并针对石墨烯材料应用于活化过硫酸盐高级氧化法所面临的问题提出了未来的研究方向.     

钛基修饰电极催化电解去除水中硝酸盐氮的研究

利用热分解法制备CuO修饰Ti基阴极和SnO2-Sb2O5修饰Ti基阳极,组成无隔膜电解体系,以模拟废水(NO3--N 50mg/L)为对象,进行了水中NO3--N去除实验研究.结果数据表明,CuO修饰Ti基阴极对水中NO3--N的去除率随电流密度、极板间距、搅拌强度和电解时间增加而增加,在电流密度10mA/cm2、极板间距9mm、中等搅拌强度下电解150min,NO3--N催化还原去除率可达93.8%.Cl-支持电解可使NO3--N催化还原产物NH4+-N氧化为N2-N去除.在电流密度10mA/cm2、极板间距9mm、NaCl添加量600mg/L、中等搅拌强度下电解120min后,NO3--N和TN的去除率达到89.3%和86.9%,NO2--N和NH4+-N未检出.分析认为NO3--N还原机制为NOx中O被阴极表面Cu吸附固定,N—O键受氢攻击破坏,逐步还原.阳极电解Cl-生成HOCl,HOCl氧化NH4+-N成N2-N.     

羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.     

非贵金属催化电解无害化去除硝酸盐氮的反应机制

以Ti/Co-Fe-Cu为阴极,Ti/IrO2-RuO2为阳极组成无隔膜电解体系,对非贵金属催化电解无害化去除NO3--N的反应机制进行了实验研究和理论分析.结果表明,NO3--N阴极催化还原过程中,反应物、产物需要通过对流、扩散作用,克服电场力,迁移至目标位置;在非贵金属的催化作用下,NO3--N受还原剂攻击,逐步还原为NH4+-N;还原中间产物NO-N和NH-N直接生成N2-N的过程受抑制,产物NH4+-N难以被再度直接氧化.添加Cl-作为支持电解质,实验电解体系发生阳极析氯、Cl2水解、NH4+-N氯氧化等过程,可将NH4+-N氧化为N2-N,且出水中NO3--N、NO2--N、氯胺类浓度很低.NO3--N无害化去除的反应机制是NO3--N在催化作用下,经传质、吸脱附、电子交换过程,还原为NH4+-N,NH4+-N经由Cl-→Cl2→HOCl→Cl-电解氯氧化循环,最终生成N2-N.     

氯化四(4-磺酸钠苯基)卟啉铁(Ⅲ)催化过氧化氢氧化降解2,4,6-三氯苯酚的动力学研究

用紫外-可见分光光度法研究了水溶性金属卟啉Fe(TPPS)Cl催化H2O2氧化降解2,4,6-三氯苯酚(TCP)的动力学(TPPS为四(4-磺酸钠苯基)卟啉),探讨了反应体系酸度、H2O2/Fe(TPPS)Cl物质的量之比、温度对氧化降解速率的影响,提出了反应机理,建立了反应动力学数学模型.研究结果表明,TCP初始浓度为3.8×10-4 mol.L-1、Fe(TPPS)Cl浓度为4.0×10-5 mol.L-1、H2O2浓度为1.8×10-3mol.L-1、温度为25℃、pH值为6.8、反应时间为90 min时,TCP的降解率可达到99%,其表观活化能为10.96 kJ.mol-1.因此,Fe(TPPS)Cl作为模拟过氧化物酶在催化降解TCP过程中是一种有效的催化剂.     

不同加热方式下催化氧化甲苯的性能研究

研究考察了微波单模腔、多模腔与传统电炉三种不同加热方式下甲苯的催化氧化性能,分析不同加热方式下进出口气体温度和固定床反应温度的变化,并对实验前后的Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂进行了扫描电镜、X射线衍射和比表面积等表征测试.研究表明,相同工艺条件下电炉加热、微波多模腔与单模腔加热对甲苯的去除效率分别为77%、83%和94%,对应的床层反应温度为265℃、215℃和145℃,微波加热的选择性、"热点效应"和偶极极化作用提高了甲苯的降解效率并降低其氧化温度和工艺处理能耗,微波单模腔内高的能量密度显著提高了甲苯的氧化效率并降低反应温度.催化剂表征发现,微波加热对催化剂结构与活性组分的分布几乎没有影响,而电炉加热则导致催化剂表面烧结与活性组分团聚,微波加热下催化剂更大的比表面积有利于甲苯的吸附与氧化降解.     

城市环境铂族金属分布特性及生态健康风险研究进展

随着铂族金属铂（Pt）、钯（Pd）、铑（Rh）被广泛应用于汽车尾气催化净化器中,这三种金属在自然界中的含量逐渐升高。越来越多的研究表明,这几种曾被认为对环境影响较小的金属的确会带来潜在的生态健康风险。本文概括了国内外城市各种环境介质的含量分布,重点分析了铂族金属的源解析方法、粒径分布特性、影响其排放的因素和其潜在的生态健康风险。就全世界的城市来看,灰尘、空气、土壤、沉积物等各种环境介质中铂族金属的含量均有显著提高,主要来源于汽车三元催化净化器。这三种金属倾向于富集在细颗粒中,行车模式是影响其排放量的重要因素,自然界的共存物质可增强它们的溶解性和迁移性,从而使它们的生物可利用性大大提高。生物体吸收这类金属后,可与体内的物质发生反应,形态发生变化,毒性增强。在以后的研究中,除了持续跟踪调查这三种金属在环境中的含量水平以外,还应加强研究这三种金属在环境中的颗粒分布、迁移转化、形态变换、生物可利用性以及生物毒性等,使我们能够更好地评估其生态健康风险,并为与之相关的应用研发、防范措施、政策制订提供引导和支持。