MoS2强化Fe2+活化单过硫酸盐去除磺胺甲恶唑和还原六价铬的研究

采用二硫化钼（MoS₂）作为助催化剂加入到亚铁离子（Fe²⁺）/单过硫酸盐（PMS）体系,去除溶液中的磺胺甲恶唑（SMX）和还原六价铬（Cr（Ⅵ））,分别对SMX及SMX与Cr（Ⅵ）共存情况下的去除效果进行研究,并考察了MoS₂、Fe²⁺、PMS、SMX投加量对SMX和Cr（Ⅵ）去除效果的影响.结果表明,在[MoS₂]₀=0.9 g·L^-1,[Fe²⁺]₀ =0.3 mmol·L^-1,[PMS]₀=1 mmol·L^-1,[Cr（Ⅵ）]₀=100 μmol·L^-1,[SMX]₀=25 μmol·L^-1,初始pH为3.0的条件下反应30 min时,SMX的去除率和Cr（Ⅵ）的还原率分别达到98.8%和99.2%;实验中MoS₂和Fe²⁺浓度与Cr（Ⅵ）还原率呈正相关,而PMS浓度过高则会抑制Cr（Ⅵ）的还原;MoS₂/Fe²⁺/PMS体系下Cr（Ⅵ）的还原机理不仅与MoS₂还原生成的亚铁离子有关,Cr（Ⅵ）也能够被MoS₂或PMS直接还原.EPR实验表明,MoS₂/Fe²⁺/PMS体系中主要的自由基是SO₄^·-和HO^·.     

Effects of environmental factors on sulfamethoxazole photodegradation under simulated sunlight irradiation: Kinetics and mechanism

To advance the knowledge of the environmental fate of sulfamethoxazole (SMX), we systematically investigated the effects of natural water constituents and synthetic substances (i.e., TiO₂ nanoparticles (nTiO₂) and Ti-doped β-Bi₂O₃ (NTB)) on the photodegradation kinetics of SMX under xenon lamp irradiation. The photolysis of SMX in aqueous solution followed first-order kinetics. Our results showed that higher concentrations of SMX, fulvic acid, suspended sediments, NTB and higher pH value decreased the photodegradation rates of SMX, whereas H₂O₂ improved the SMX photodegradation. TiO₂ nanoparticles had a dual effect on photodegradation due to their photocatalytic activity and photoabsorption of photons. No intermediates more toxic toward Vibrio fischeri than SMX were produced after direct photolysis and photocatalytic degradation for 3 hr. The photolysis of SMX involved three pathways: hydroxylation, cleavage of the sulfonamide bond, and fragmentation of the isoxazole ring. This study lays the groundwork for a better understanding of the environmental fate of SMX.     

OFL和SMX单一及复合胁迫对食蚊鱼仔鱼的毒性影响

抗生素在水环境中持续存在,其单一与复合胁迫对水生生物的毒性效应可能具有不同特征。该研究以典型抗生素氧氟沙星(OFL)和磺胺甲恶唑(SMX)为研究对象,基于病理损伤(H&E染色)、氧化损伤(抗氧化酶活性及相关基因表达变化),探究不同剂量OFL和SMX单一及复合暴露对食蚊鱼初孵仔鱼的毒性效应。结果表明:OFL、SMX (0.05、1、20μg/L)单一及复合暴露10 d后,仔鱼肝脏出现组织损伤,OFL单一暴露诱导的肝脏损伤大于SMX单一暴露组,二者联合暴露加剧了鱼体的肝脏损伤。联合作用增强了OFL和SMX对SOD、CAT酶活性及sod2、cat基因表达的影响,但减弱了其对GST酶活性及gst基因表达的影响。相比hsp70基因,仔鱼hsp90基因对OFL、SMX暴露的响应更灵敏。OFL、SMX单一及联合暴露诱导仔鱼生长异常,破坏了鱼体抗氧化系统的平衡,导致组织损伤。研究从组织和分子层面共同探究了抗生素单一及复合胁迫对鱼类的毒性效应,可为混合抗生素的生态风险评估和安全应用提供科学依据。     

紫外老化微塑料衍生DOM理化特性及其与磺胺嘧啶、铜的络合机制

微塑料在老化过程中所释放的溶解性有机质(MPDOM)可与有机污染物、重金属等污染物发生络合反应,影响污染物的迁移转化.选取聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚苯乙烯(PS)两种微塑料,利用荧光猝灭法及多种光谱分析技术和方法,同时结合Ryan-Weber模型,探究了MPDOM的光谱特性以及MPDOM与磺胺嘧啶(SDZ)、铜离子(Cu²⁺)的络合机制.紫外-可见吸收光谱分析结果表明,老化后两种MPDOM的相对分子量减小、芳香性及腐殖化程度增加,芳环上的羧基、羰基、羟基及酯类取代基增多.MPDOM与SDZ、 Cu²⁺的荧光猝灭均属于静态猝灭,猝灭后两种MPDOM的芳香性和腐殖化程度相近,相对分子质量相当.三维荧光光谱结合平行因子分析法共鉴定出两种类腐殖质组分和一种类蛋白质组分.同步荧光光谱分析结果表明,两种MPDOM均以类蛋白组分优先与SDZ发生反应,与Cu²⁺反应时更为敏感.结合Ryan-Weber模型可知,两种猝灭体系均以类腐殖质组分与PET-DOM的结合能力更高,但总体来说SDZ猝灭体系中MPDOM的结合能力要强于Cu     

磺胺甲噁唑对堆肥过程中酶活性及微生物群落功能多样性的影响

为了探讨磺胺甲噁唑(Sulfamethoxazole,SMZ)对猪粪堆肥过程的影响,以猪粪、小麦秸秆为试验材料,研究了SMZ对好氧高温堆肥过程中温度、脱氢酶活性及微生物群落功能多样性的影响.结果表明,在整个堆腐过程中,SMZ含量为50 mg·kg-1的处理中脱氢酶活性受到不同程度的抑制作用;SMZ含量为95 mg·kg-1时对脱氢酶活性有激活作用.SMZ含量为95 mg·kg-1的处理中AWCD值与未添加SMZ的处理差异不显著,Simpson指数显著高于其他处理,有利于提高微生物的优势度,Shannon多样性指数显著高于未添加SMZ的处理,提高了微生物群落的丰富度和均匀度.SMZ含量为50 mg·kg-1的处理中AWCD值显著低于其他处理,对微生物活性具有一定的抑制作用.SMZ含量为50 mg·kg-1的堆料中微生物对多酚化合物类和多胺类等物质利用率显著低于其他处理,SMZ含量为95 mg·kg-1的堆料中微生物对糖类、多聚物类及多胺类等物质利用率较低.主成分分析表明,堆料中微生物中起分异作用的碳源主要为糖类、羧酸类及AA酸类.     

磺胺甲基异恶唑的好氧生物降解研究现状

磺胺甲基异恶唑是广泛应用的抗生素,属于药品及个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,PPCPs）污染物的典型代表物质.近年来,该物质在环境中的检出率逐渐增加,成为了一种新兴污染物,对人体及生态环境造成危害.磺胺甲基异恶唑具有难于生物降解的特性,然而目前在好氧条件下,利用生物方法处理该物质已初见成效,它将成为今后的研究热点.本文对磺胺甲基异恶唑的好氧生物降解研究现状进行了系统的综述,包括具有降解该物质能力的微生物类群、该物质好氧降解的影响因素及降解产物分析,在此基础上提出了磺胺甲基异恶唑好氧生物降解未来进一步研究的方面.     

环境浓度下磺胺混合物对秀丽线虫(Caenorhabditis elegans)生长、饮食、抗氧化酶及其调控基因表达水平的影响

磺胺类药物在环境中的普遍残留引起了人们对其潜在效应的担忧。因为磺胺混合物的效应不能通过单个物质效应进行准确预测,所以需要针对混合物效应开展深入研究。将秀丽线虫暴露于4种常用磺胺药物(磺胺嘧啶、磺胺吡啶、磺胺甲噁唑和磺胺甲嘧啶)组成的、环境浓度水平(0.01 mg·L-1)的混合物后,对生长调控基因dbl-1和egl-4,饮食调控基因eat-2和eat-18,过氧化氢酶(CAT)编码基因ctl-2和ctl-3,寿命调控基因sir-2,以及凋亡调控基因ced-4的表达水平进行检测。暴露组与空白对照组的结果比较表明,秀丽线虫dbl-1表达水平没有显著变化(下调3%),egl-4表达下调18%,解释了生长的抑制效应(抑制率为15.6%)。eat-2和eat-18的表达水平下调幅度相似,介于20%~22%之间,该幅度高于饮食的抑制效应(10.7%)。ctl-2和ctl-3的表达水平上调,分别比空白对照组高101%与66%,该幅度显著小于0.01 mg·L-1磺胺混合物暴露对CAT活性的刺激效应(比空白对照组高789.5%)。此外,sir-2的表达水平没有显著变化,与线虫寿命没有受到显著影响相一致。同时,ced-4表达上调32%,预示凋亡水平的显著增加。egl-4、eat-2、ctl-2和ced-4基因表达水平的显著变化分别表明磺胺混合物对β转化生长因子(TGF-β),烟酰乙酰胆碱受体(n AChR)、抗氧化系统以及细胞凋亡等多个方面的产生影响。     

磺胺类耐药菌中抗性基因sul的表达规律

抗生素环境污染是影响抗生素抗性基因传播和扩散的主要因素,然而关于抗生素耐药菌在抗生素暴露下抗性基因的表达机制研究甚少。本研究利用RT-PCR方法检测了土壤中优势耐药菌菌株炭疽芽孢杆菌(Bacillus anthracis SYN201,G+)和弗氏志贺菌菌株(Shigella flexneri NJJN802,G-)在含有不同浓度磺胺类药物的培养基中生长不同时间后抗性基因(sul 1、sul 2、sul 3)的表达变化。结果发现:无论培养基中是否存在磺胺类药物,菌株SYN201和NJJN802中的3种磺胺类抗性基因均分别在培养的第72小时或36小时出现一个明显的表达峰,而在其他培养时间下不表达或表达量处于相对极低的水平;磺胺嘧啶的存在有助于提高菌株在此特征表达时间下抗性基因的表达水平,与未加磺胺嘧啶组相比,暴露于磺胺嘧啶(60μg·m L~(-1))组的sul 1、sul 2和sul 3在菌株SYN201中的相对表达量分别提高了2.5、4.8和3.2倍,而在菌株NJJN802中的相对表达量分别提高了3.7、6.0和5.0倍。通过将耐药菌暴露于不同磺胺嘧啶浓度下考察sul基因相对表达情况,研究发现随着培养基中磺胺嘧啶浓度的升高(0~1 024μg·m L~(-1)),菌株SYN201和NJJN802中sul基因的表达量整体上呈现出明显的上升趋势。本研究对揭示磺胺耐药菌的抗性表达规律及抗生素暴露对其抗性表达发挥的作用具有重要意义。     

生物炭颗粒的分级提取、表征及其对磺胺甲噁唑的吸附性能研究

以玉米秸秆为原料,在不同温度条件下(300~600℃)制备生物炭,并对生物炭进行粒径分级(50~250μm,5~50μm,1~5μm,1.0μm).通过比表面积测定仪、透射电镜、纳米粒度仪、X射线光电子能谱对不同粒径生物炭的理化特性进行表征;并以粗粒径(50~250μm)生物炭为对照,探讨生物炭胶体颗粒对典型有机污染物磺胺甲噁唑(SMX)的吸附性能.结果表明:生物炭胶体颗粒比粗粒径生物炭具有更大的比表面积以及更发达的微孔结构,且随着制备温度的升高,生物炭胶体颗粒的比表面积和孔容提高更加显著;生物炭胶体颗粒表面含有更多的含氧官能团以及矿质元素;生物炭胶体颗粒对SMX的等温吸附曲线能够用Freundlich吸附方程较好地拟合,表明吸附过程可能为异质性表面吸附,且吸附能力显著强于粗粒径生物炭.以上结果表明,生物炭胶体颗粒具有独特的理化特性,因而在环境中可能参与更多的生物地球化学过程;此外,其对有机污染物具有更强的吸附能力,加之较强的迁移特性,很有可能作为载体促进污染物在水土环境中的迁移转化.因此,在充分利用生物炭改土固碳的同时,有必要关注其可能引起的环境风险.     

碳纳米管高效活化高铁酸盐降解水中磺胺二甲基嘧啶的机理研究

过往的研究表明,引入均相/非均相还原剂或额外能量来诱导Fe(Ⅵ)形成铁活性中间体(Fe(Ⅳ和Fe(Ⅴ))对水中污染物进行处理会导致Fe(Ⅵ)的利用率低,需要创新的活化策略.基于此,本文采用碳纳米管(CNT)/Fe(Ⅵ)体系对水中磺胺二甲基嘧啶(SMT)进行降解,并研究体系的作用机理和SMT的降解机制.研究发现,CNT可以介导从SMT到Fe(Ⅵ)的直接电子转移,CNT在体系中起电子介体而不是电子供体的作用.在50 mg·L^-1 CNT和100.0μmol·L^-1 Fe(Ⅵ)的作用下,5.0μmol·L^-1 SMT能够在10 min内实现完全降解,它在该体系中的转化途径主要包括苯胺部分的氧化、磺酰胺键的断裂和Smiles型重排.另外,CNT/Fe(Ⅵ)体系在不同天然水体中都有较好的SMT去除率.本研究相关结果为活化Fe(Ⅵ)氧化污染物过程中的电子转移机制提供了新的解释.