不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

LY12CZ铝合金腐蚀损伤的概率分布及其变化规律

采用铜加速乙酸盐雾试验方法对LY12CZ铝合金腐蚀行为进行了研究。结果表明：腐蚀深度服从Gumbel分布、正态分布、威布尔分布和对数正态4种分布。选用正态分布描述了LY12CZ铝合金在盐雾环境下的腐蚀损伤的分布特性,并得出了不同置信度和可靠度下腐蚀深度随时间变化的规律。     

锰渣填埋场渗滤液及周边水体的水化学特征和质量评价

本文在分析锰渣填埋场区渗滤液及周边水体水化学组成的基础上,运用改进的水质量指数(WQI)进行了水质评价,阐述了填埋场渗滤液对下游水体的影响过程。结果表明,研究区渗滤液pH呈中性偏酸性,EC在1 780~44 500μS/cm之间,渗滤液中NH4-N、Mn2+、Mg2+、SO2-4、NO-3的浓度较高,并呈现SO2-4Mn2+Mg2+NH+4-N的特征,并且浓度与堆存时间呈负相关性。填埋场下游水体的重金属浓度微量,但NH4-N和Mn2+浓度较高,均超过GB 3838—2002和GB/T 14848—93规定的限值,其中2014年5月份某地下水的这两个参数分别超标243倍和488倍。改进的WQI指数评价结果显示,地表水的渗滤液水污染指数(LWPI)值在2.89~7.83之间,受影响的地下水为172,说明渗滤液已对锰渣填埋场下游水体造成严重影响。     

嗜盐高效降酚菌株Halomonas sp.H17的筛选及降解苯酚特性

从巴丹吉林沙漠盐湖沉积物中分离获得1株在高盐环境下高效降解苯酚菌H17.分析了H17生理生化特性、16S rDNA基因序列、苯酚降解特性及动力学,结果表明,H17属于盐单胞菌属(Halomonas sp.),能在0～20%的盐度下有效降解苯酚,每升外加适量的碳源(葡萄糖浓度0.8 g)和复合氮源(KNO_3 1 g、NH_4Cl 5 g、酵母提取物0.2 g和胰蛋白胨0.2 g)能够促进H17的生长及降解苯酚能力.在温度为30℃、pH 7～8、盐度5～10%的条件下,H17均能高效降解苯酚,最高降解率可达到88.5%.该菌株降解苯酚动力学符合Halane模型,经拟合其生长参数为μ_(max)=0.31 h~(-1),K_S=191.63 mg·L~(-1),K_i=683.05 mg·L~(-1).研究显示H17具有在高盐环境下降解和耐受苯酚的能力,同时对环境有较强的适应性,体现出其在高盐含酚废水实际处理中具有良好的应用价值.     

铁盐和铝盐混凝对水中天然有机物的去除特性研究

以三氯化铁和硫酸铝为研究对象,探讨了2种混凝剂对水中天然有机物的去除效果及特点.结果表明,低投量下,硫酸铝对天然有机物的去除效果要好于三氯化铁,混凝剂投量高于15mg/L时,三氯化铁的效果较好.如混凝剂投量为10mg/L时,硫酸铝和三氯化铁处理水的TOC分别为4.19mg/L和9mg/L;当混凝剂投量为20mg/L时, TOC分别降至2.44mg/L和1.69mg/L.三氯化铁混凝后水的pH值降低幅度高于硫酸铝,形成的水解产物所带正电荷密度升高,水中有机物的质子化程度高,有利于对有机物的吸附去除.通过对UV254出和SUVA的考察可知,三氯化铁对共轭结构及不饱和有机物的去除能力要高于硫酸铝.2种混凝剂对水中不同性质有机物的去除效果不同,三氯化铁对亲水性有机物去除效果较好,对小分子量有机物去除高于硫酸铝,如混凝剂投量为20mg/L时,三氯化铁和硫酸铝对相对分子质量区间小于10 000的有机物去除率分别为16.4%和6.1%,而硫酸铝对大分子量有机物去除效率较高.     

外源甜菜碱投加增强高盐废水厌氧氨氧化脱氮性能

废水因含盐量高而导致其生物处理效率降低,对于如何提高高盐环境下的生物处理效率已成为目前的研究热点.采用厌氧氨氧化工艺处理高盐废水,以不同甜菜碱浓度对厌氧氨氧化脱氮效能为研究对象,探讨了甜菜碱对厌氧氨氧化脱氮效能的影响.结果表明：①投加甜菜碱对系统脱氮效能有明显的改善作用,甜菜碱浓度为0.1~0.4 mmol·L^-1时,添加甜菜碱缓解了盐胁迫对厌氧氨氧化菌生长的抑制,也促进了反硝化菌的生长;甜菜碱浓度为0.4~0.5 mmol·L^-1时,推测反硝化菌为优势菌群,但对总氮去除表现为促进作用.甜菜碱浓度大于0.5 mmol·L^-1后,添加甜菜碱已无法缓解盐胁迫对反应器脱氮效能的抑制,最终在甜菜碱浓度0.8 mmol·L^-1时对反应器产生完全抑制.②甜菜碱的添加浓度为0.3 mmol·L^-1时,反应去除效能达到最佳,NH₄⁺-N和NO₂^--N分别提升了16%和32%,NRR提升了26.8%.③在最后的恢复试验中,随着甜菜碱浓度的降低反应器脱氮效能得到快速恢复,NH₄⁺-N恢复到50.6%,NO₂^--N平均去除率为63.7%,NRR恢复到0.65 kg·（m³·d）^-1,这说明甜菜碱对反应器的影响是可逆的.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

不同煅烧温度制备的Mn、N掺杂TiO2光催化性能研究

以MnSO4·H2O为锰源,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备不同锻烧温度的纯TiO2、Mn-TiO2及Mn-N-TiO2光催化剂,利用X射线衍射、紫外-可见光漫反射光谱及电子自旋共振等技术对样品形貌和结构进行表征,并以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同锻烧温度对其光催化活性的影响.结果表明,Mn、N成功掺入TiO2后,有利于提高光催化剂的热稳定性,抑制锐钛矿相向金红石相转化,且光吸收拓展到可见光区域.Mn、N共掺杂样品比单Mn掺杂样品具有更高的光催化活性,400℃下锻烧的Mn-N-TiO2在可见光下对罗丹明B的降解具有最高的光催化活性,光照2h降解率达到100%.高温锻烧Mn-N-TiO2和Mn-TiO2样品在紫外光照射30min后对罗丹明B的降解率在90%以上.     

含盐工业废水生化处理耐盐污泥驯化及其机制

通过比较在高盐和低盐条件下活性污泥驯化过程,研究了含盐工业废水生化处理耐盐污泥驯化的可行性、特点及其生物学过程.结果表明以盐份作为选择压力可以驯化出具有高降解活性的耐盐污泥,在NaCl浓度为45 000mg/L,容积负荷为1.6kgCODCr/(m³d)时,其COD_Cr去除率可达到96.6%.对耐盐污泥的驯化过程中的微生物优势生理群变化分析显示,随着进水盐浓度的增加,耐盐苯乙酸降解微生物生理群数量在15d时间内从10⁹cfu/(gVSS)上升到10¹¹cfu/(g.VSS),成为污泥中的优势生理群.     

商陆和烟草对锰胁迫的抗氧化响应研究

研究植物的重金属累积能力对于植物修复和植物冶金意义重大.Mn超累积植物商陆(Phytolacca americana L.)的耐性/累积机制至今还不清楚,为了研究商陆在Mn胁迫下的抗氧化酶作用,将萌发6周的商陆和烟草幼苗分别放入1 mmol·L~(-1)或3 mmol·L~(-1)的1/2 Hoagland营养液处理4 d,实验表明商陆叶片光合速率降低幅度显著低于烟草,而烟草MDA含量和电解质渗漏量增加幅度大于商陆.如1 mmol·L~(-1) Mn处理4 d后,与对照相比,商陆和烟草的光合速率分别降低13.3%和75.5%;烟草MDA含量和电解质渗漏量分别增加347.3%和120.1%,而商陆的MDA含量和电解质渗漏量没有明显增加,表明Mn胁迫对超累积植物引起的氧化损伤明显低于非累积植物.随着Mn处理浓度的提高和时间的延长,2种植物叶片SOD和POD活性均迅速增加,其中商陆SOD活性的增加幅度大于烟草;另外,商陆CAT活性持续上升,而烟草CAT活性显著下降.如在1 mmol·L~(-1) Mn处理下,商陆SOD、POD和CAT活性分别提高161.1%、 111.3%和17.5%;烟草SOD和POD提高55.5%和206.0%,而CAT下降15.6%,表明商陆的抗氧化酶,特别是CAT,能够有效地清除Mn毒产生的自由基.这些结果说明抗氧化酶的抗氧化能力是重金属累积植物商陆的Mn耐性机制之一.