掺杂型二氧化钛纳米管光催化降解甲基橙研究

利用本实验室制备的N-F原子掺杂二氧化钛纳米管作催化剂,在可见光区对甲基橙(MO)进行光催化降解实验。在催化剂用量固定为3cm2时考察了不同初始浓度、pH值、溶解氧(DO)等对降解率的影响。结果表明,在可见光区该催化剂具有较高的光催化活性;当溶液DO为19.2mg/L、pH值为3、初始浓度为10mg/L、反应时间300min时,降解率可达82.3%。     

负载型TiO2光电催化降解孔雀石绿的动力学研究

以钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,硝酸镧为镧源,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法合成了La-N共掺杂的TiO2光催化剂,并探究了其对孔雀石绿氧化降解的性能.结果表明该反应遵循一级动力学,得到动力学模型;其中外加偏电压的反应分级数(0.935 8)高于pH的反应分级数(0.611 9)以及初始浓度的反应分级数(0.335),表明外加偏电压对反应的影响最大.模型值与实验值吻合良好(R2为0.910～0.996 1),说明该反应动力学模型能较好地描述光电催化降解孔雀石绿过程.     

可见光响应手性TiO2复合光催化剂及其降解有机污染物

通过空穴和自由基捕获剂的加入,首先研究了可见光激发下手性TiO₂复合光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理. 结果表明,可见光激发TiO₂光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理是相同的,其形成的光生空穴是降解有机物的关键影响因素.利用D型手性表面活性剂在低温时可以构建右旋非对称手性堆积结构的D-TiO₂. 这种非对称结构在介孔TiO₂内部引入氧空穴和Ti-N键,使D-TiO₂也具有显著的可见光响应和可见光降解活性. La³⁺ 或者Fe³⁺的掺杂几乎不影响催化剂的形貌及其TiO₂的结晶过程, 但可以在催化剂中形成光生空穴和电子的捕获中心,显著提升可见光激发下TiO₂催化剂中光生空穴和电子的分离率,从而增强催化剂对四环素的光降解活性.     

硼掺杂CeO2/TiO2光催化剂的制备及其活性研究

在三氯化钛和钛酸丁酯水解过程中引入硼酸、硝酸铈,制备了具有可见光活性的硼(B)掺杂CeO2/TiO2复合氧化物光催化剂,采用XRD、DRS、XPS等手段进行表征,以偶氮染料酸性红B为模型污染物评估了催化活性.结果表明,硝酸铈加入量影响催化剂的吸收带边,随用量增加,吸收带边红移至481nm(Ce/Ti=1.0,摩尔比),继续增加用量,吸收带边轻微蓝移.催化剂晶相组成与焙烧温度有关,500℃时焙烧样品主要由立方晶型CeO2和锐钛矿TiO2组成,焙烧温度高于700℃时,TiO2转化为金红石型,CeO2则无显著变化.随焙烧温度升高,催化剂吸收带边明显蓝移,综合考虑催化剂稳定性和太阳能利用,认为500℃焙烧较为合适.B1s XPS显示仅有少量B原子进入复合氧化物晶格取代了氧原子,主要以B2O3形式存在.酸性红B降解试验显示B掺杂CeO2/TiO2可以提高TiO2的催化活性,紫外光辐射10min最高可使96.0%的酸性红B分解,且反应彻底,表现出较强的氧化能力,但Ce/Ti＞0.5(摩尔比)时催化活性显著下降.     

Fe的掺杂对MnO2纳米管结构和甲苯降解性能的影响

采用水热法合成了MnO₂纳米管，同时在MnO₂的水热合成过程中，掺杂不同含量的Fe,制备了0.6%Fe-MnO₂、1%Fe-MnO₂和5%Fe-MnO₂的催化剂材料，使用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、拉曼光谱等技术对四种催化材料的形貌和结构进行了表征，并以甲苯为目标污染物对其催化活性进行了研究。结果表明，Fe的掺杂没有影响MnO₂纳米管的形貌和晶型，四种催化剂的形貌均为纳米管状结构，晶型均为α-MnO₂,而比表面积、孔容和最可几孔径显著下降。四种催化剂催化氧化甲苯时，1%Fe-MnO₂纳米管表现出最好的甲苯低温催化性能，这可能与掺杂1%Fe改变了Mn-O化学环境，使Mn—O的键能发生了改变，引起了晶格缺陷有关。     

污泥生物炭硼掺杂改性及其对水中1,2-二氯乙烷吸附行为和机制

以市政污泥为前驱体，采用硼酸掺杂改性共热解法，制备了污泥生物炭(BC600)和B掺杂污泥生物炭(BBC600),采用SEM、BET、FTIR、Zeta电位和静态接触角等手段对材料进行了结构表征，研究了BC600和BBC600对水中1,2-二氯乙烷(1,2-DCA)的吸附行为、机制和影响因素.结构表征结果表明，B掺杂改性后，生物炭中B元素含量、比表面积和孔容分别提高了76%、48%和30%;B掺杂改性对生物炭表面电荷及亲疏水性影响不大，BC600和BBC600表面均带有负电荷，接触角均<90°,两者均具有较好的亲水性.吸附实验结果表明，BBC600对1,2-DCA的吸附性能优于BC600,缘于BBC600更大的比表面积和强度更高的含氧官能团；准一级动力学方程可以较好描述BC600吸附1,2-DCA过程，准二级动力学方程能较好拟合BBC600吸附1,2-DCA过程，颗粒内扩散不是影响吸附速率的唯一限速步骤；碱性条件下生物炭材料更加分散和稳定，且其含氧官能团去质子化，供电子能力增强，有利于对1,2-DCA的吸附；腐殖酸(HA)对BC600吸附1,2-DCA呈现低浓度促进，高浓度抑制的作...