Fe掺杂TiO2催化剂制备及其光催化脱汞机理

采用溶胶-凝胶法制备Fe-TiO₂(Fe掺杂纳米二氧化钛)催化剂,通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电镜)、EDX(能量色散X射线光谱仪)和UV-Vis谱对其形态、结构、组成和性质进行表征. 采用Fe-TiO₂催化剂脱除气态Hg0(元素汞),研究了该催化剂在紫外光和可见光下的脱汞效果,并考察了Fe3+的最佳掺杂比. 结果表明:在Fe-TiO₂光催化剂中,TiO₂以锐钛矿相形态存在,当Fe3+掺杂浓度〔以n(Fe)/n(Ti)计〕达到0.010时,所制备的Fe-TiO₂在紫外光和可见光下的脱汞率均达到最大,分别为54.76%和18.92%. 提出了Fe-TiO₂光催化脱汞的可能机制:Fe3+掺入TiO₂结构中,使TiO₂的导带与Fe3+的d轨道发生重叠,导致TiO₂能带变窄,从而扩展了可见光的响应范围;Fe3+在TiO₂中作为一个浅俘获阱,当其俘获光生电子以后,光生空穴能够继续扩散到TiO₂表面发生表面化学反应,生成具有强氧化性的超氧自由基O₂-和·OH,对Hg0进行氧化;当Fe3+掺杂浓度大于0.010时,由于过多的Fe3+成为了光生电子和光生空穴的俘获位,从而使俘获的电子-空穴对通过量子隧道效应复合的概率增加,同时,活性氧化物种O₂-和·OH相互消耗,抑制了光催化效率.      

Cu2 +掺杂壳聚糖/CdS 纳米复合膜光催化降解甲基橙

采用原位合成法制备出Cu2+掺杂的壳聚糖/CdS纳米复合膜,利用FTIR技术对其进行表征和分析。应用该膜在紫外光下对甲基橙进行光催化降解,探讨不同的铜掺杂量、催化剂投加量、甲基橙初始浓度、pH值等因素对甲基橙降解脱色率的影响。光催化降解过程遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)假一级动力学模型,相关系数均大于0.99。     

碘铈共掺杂纳米TiO_2的制备及可见光光催化性能

采用溶胶凝胶法制备了不同原料比例碘铈共掺杂纳米TiO2催化剂,运用X射线光电子能谱（XPS）,X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）等检测手段对催化剂进行了初步表征.结果表明,经过450℃煅烧处理得到的TiO2、铈掺杂TiO2以及碘铈共掺杂TiO2催化剂均为锐钛矿相,掺杂的Ce和I原子可能以I—Ce—O及O—Ti—I等键合方式进入TiO2晶格内部,此外,I-Ce离子共掺杂能有效降低TiO2表面的电子-空穴对的复合.以染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和无色小分子水杨酸（Salicylic acid,SA）为降解的目标化合物,发现碘铈共掺杂的最佳物质的量之比为nCe∶nI∶nTi=0.04∶0.05∶1,即I0.05Ce0.04TiO2催化剂在可见光照射下（λ〉420 nm）降解目标化合物其光化学活性明显优于单掺铈的TiO2催化剂和未掺杂的TiO2.该催化反应涉及到空穴氧化,并伴有羟基自由基（.OH）、超氧自由基（O2.-）及H2O2等氧化物种的产生.     

镧、铈、钕对小鼠肝细胞线粒体的氧化损伤作用

轻稀土元素进入生物体后主要累积于肝脏,进入肝细胞,除蓄积在细胞核中,还存在于线粒体中。为探讨轻稀土元素对小鼠肝细胞线粒体的氧化损伤作用,选用5周龄雄性ICR小鼠分别以10、20和40mg·kg~(-1)的镧(La)、铈(Ce)和钕(Nd)灌胃,6周后测定小鼠肝细胞线粒体中超氧化物岐化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)、谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)的活性,以及谷胱甘肽(GSH)和丙二醛(MDA)的含量。结果显示,与对照组相比,La中剂量组和Ce低剂量组SOD活性显著升高,La高剂量组和Nd中、高剂量组中SOD活性显著降低(P<0.05,P<0.01);除个别剂量组外,各染毒组CAT和GPx活性与GSH含量显著降低(P<0.05,P<0.01);Nd各剂量组、La高剂量组和Ce高剂量组的MDA含量显著升高(P<0.05,P<0.01)。研究表明,La、Ce和Nd所导致的CAT和GPx活性以及GSH含量降低可能是造成肝细胞线粒体氧化损伤的主要原因。     

应用水滑石实时合成分离模拟核素钕

应用水滑石实时合成的方法从高放废液中分离模拟放射性核素钕,通过酸碱滴定、单因素试验及X-射线衍射(XRD)研究确定了最佳分离条件,用红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等对合成的含钕水滑石的结构、形貌进行了分析. 结果表明:模拟放射性核素钕的最佳分离条件,初始ρ(Nd3+)为150 mg/L,pH为10,n(Mg)/［n(Al)+n(Nd)］为3,在该条件下5次平行试验钕的去除率平均值为96.40%,并且钕嵌入到了水滑石的晶格中,合成的含钕水滑石形貌大多为层状六边形;含钕水滑石煅烧产物主要为尖晶石,煅烧产物中未见氧化钕相,表明嵌入到水滑石晶格中的钕在煅烧后仍存在于尖晶石的晶体结构中.      

绢云母负载N掺杂纳米二氧化钛的制备及性能研究

以绢云母为载体,采用水解-沉淀法制备出了绢云母负载纳米TiO2粉体(TiO2/M),以尿素为氮源,采用后掺杂法制得具有可见光响应的N掺杂TiO2/M.采用XRD,XPS,SEM,DUV等手段对样品进行了性能表征;并以日光色镝灯为光源,甲基橙为模拟污染物检测其光催化活性.研究了N的掺杂对粉体中TiO2晶相结构,粒度和光催化性能的影响.结果表明,绢云母与TiO2通过桥氧相连形成包覆层,N的掺杂抑制了TiO2晶粒的长大,减缓锐钛矿向金红石相的转变,同时N的掺杂形成Ti—O—N键,形成新的能级结构,使样品对光的吸收边红移至440—550 nm,具有明显的可见光响应,对甲基橙的光催化降解率与没有掺N的样品相比,最高可达1.6倍.     

Zn-TiO_2纳米管的光催化活性

采用水热合成-浸渍法制备锌掺杂TiO2纳米管（Zn-TiO2纳米管）,透射电镜照片显示Zn-TiO2纳米管为两端开口形貌均一的中空管状结构,管径约6～8 nm,壁厚约1 nm,长度约50～200 nm。研究了Zn-TiO2纳米管对甲基橙的光催化性能,结果表明：掺杂适量锌提高了TiO2纳米管对甲基橙的光催化降解性能,0.4%Zn-TiO2纳米管的光催化性能最佳。同时还探讨了Zn-TiO2纳米管用量和初始pH值等因素对光催化降解甲基橙的影响,结果显示Zn-TiO2纳米管能有效地降解甲基橙。随着光催化反应进行,CODCr去除率和脱色率变化规律不完全相同,可能是由于芳基和烷基降解速率不同所致。     

水稻田垂直剖面土壤稀土元素来源解析及生态风险评价——基于锶钕同位素示踪结合MixSIAR模型

为研究水稻田垂直剖面土壤中稀土元素的来源及生态风险,采集了福建省东南部地区3个水稻田垂直剖面土壤及周边潜在源样品,分析测定垂直剖面土壤和潜在源中稀土元素含量及锶钕同位素组成.在垂直剖面土壤和潜在源稀土元素含量、地球化学特征定性分析垂直剖面土壤中稀土元素来源的基础上,利用锶钕同位素结合MixSIAR模型定量计算各潜在源对垂直剖面土壤中稀土元素的具体贡献,将潜在生态风险评价与MixSIAR模型计算贡献率结果相结合,得出潜在源对垂直剖面土壤中稀土元素综合潜在生态风险的贡献.结果表明,P1垂直剖面土壤中稀土元素主要来源于土壤母质层,稀土元素达到中等生态风险水平;P2垂直剖面土壤中稀土元素受化肥影响较大,浅层土壤中稀土元素生态风险大于深层土壤;P3垂直剖面土壤中稀土元素受多种因素综合影响,稀土元素生态风险较小.垂直剖面土壤中稀土元素生态风险受人为因素影响的同时自然来源也不可忽视.     

Mo掺杂FeS2非均相Fenton催化剂的制备及催化性能研究

为提高FeS₂活化H₂O₂降解有机物的性能,本研究通过引入多价金属钼(Mo)制备得到Mo掺杂的FeS₂催化剂(FeS2@Mo),并用于催化降解水中双酚A (BPA).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对样品形貌和结构组成等进行表征.研究了H₂O₂浓度、FeS₂@Mo投加量、初始pH等条件对BPA降解效果的影响.结果表明：(1)Mo掺杂的FeS₂呈现花瓣形球体,尺寸500～1 000 nm.(2)在条件为5 mmol/L H₂O₂、100 mg/L FeS₂@Mo、pH=3.5时降解效果最优,且在该条件下反应10 min时BPA的降解率可达99.1%.(3)淬灭试验和电子顺磁共振(EPR)试验的结果表明,该体系中的活性物种包括羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹...     

Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂低温脱硝性能及甲苯的影响机制

采用硬模板法制备了Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂,评价了催化剂低温NH₃-SCR性能及甲苯对低温NH₃-SCR性能的影响;并通过XRD、BET、SEM、HRTEM、H₂-TPR、NH₃-TPD、XPS和原位红外等对催化剂理化性质进行了表征.结果表明Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂具有优异的低温NH₃-SCR性能.高浓度甲苯抑制低温NH₃-SCR性能是因为甲苯的不完全氧化消耗催化剂表面的吸附氧.同时甲苯及其不完全氧化产物(主要为苯甲酸盐)不断覆盖催化剂表面的活性位点,与NH₃/NO_x的吸附和活化形成竞争关系,从而阻碍E-R和L-H机理.Fe的掺杂使得催化剂表面晶格氧浓度上升,并提高了晶格氧的迁移能力.当NH₃-SCR反应中存在甲苯时,通过Mn⁴⁺+Ce³⁺?Mn³⁺+Ce⁴⁺、Fe²⁺+Ce...