华北平原玉米-小麦轮作农田N2O交换通量的研究

以华北地区冬小麦-夏玉米轮作农田为研究对象,运用静态箱法对正常施肥及正常施肥结合秸秆还田农田N2O交换通量进行了连续1 a对比研究.正常施肥及正常施肥结合秸秆还田样地N2O全年的累积排放量分别为7.61 kg.hm-2和12.6kg.hm-2,其中秸秆还田引起N2O排放明显增加主要发生在玉米生长季节.两种处理样地在玉米季N2O的排放量占全年累积排放的57%～86%,表明华北玉米-小麦轮作体系中N2O排放主要集中在玉米季.各次施肥后10 d内N2O的累积排放量约占全年总排放量的71%～88%,显然现有化肥极大促进了华北农田N2O排放.     

外源水溶性氟在茶园土壤中赋存形态的转化及其生物有效性

采用盆栽实验和化学连续提取法,研究了外源添加水溶性氟在茶园土壤中的赋存形态转化及不同赋存形态氟对茶树氟富集的贡献.结果表明,茶园土壤中本底各赋存形态氟含量随时间的变异很小,处于相对稳定状态,外源水溶性氟进入土壤后迅速向各个形态转化,10 mg·kg-1氟处理下,水溶性氟含量表现为先升后降的趋势,有机束缚态氟和铁锰结合态氟含量随着处理时间呈下降的趋势,可交换态氟含量处理前后含量没有显著性差异(P>0.05),残余态氟含量则保持相对稳定的状态;200mg·kg-1氟处理下,水溶性氟、铁锰结合态氟和有机束缚态氟含量随着处理时间呈下降的趋势,可交换态氟含量则表现为先升后降的趋势,处理前后含量没有显著性差异(P>0.05),残余态氟含量则为上升的趋势,与10 mg·kg-1氟处理表现有差异.0~10 mg·kg-1氟处理内,茶树根、茎和叶中总氟含量之间的差异达显著水平(P<0.05);在10~100 mg·kg-1氟处理内,则变化不显著(P>0.05).逐步回归分析表明茶园土壤中不同氟形态对茶树根、茎和叶中水溶性氟和总氟的积累贡献有差异,叶片总氟含量与土壤中水溶性氟、铁锰结合态氟、有机束缚态氟和残渣态氟含量有显著的回归关系(P<0.05),而叶片水溶性氟含量与土壤各赋存形态氟含量没有显著的回归关系(P>0.05).     

氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)的制备及可见光催化活性的研究

以氨水为氮源,氢氟酸为氟源,采用溶胶-凝胶法制备了氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)光催化剂,并通过X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)技术对其晶型和形态进行表征.最后以酸性红B为模型污染物,探讨了N和F加入量、焙烧温度、焙烧时间、照射时间、催化剂用量、溶液初始浓度和照射功率等因素对N,F-TiO2可见光催化活性的影响.结果表明,制备的N,F-TiO2以锐钛型为主,N和F的掺杂对TiO2的晶相没有明显改变,但可以扩大TiO2的可见光响应范围.当N和F的加入量均为2.0%,且在500℃下焙烧40 min时,得到的N,F-TiO2的可见光催化活性明显高于单N或单F掺杂的TiO2(N-TiO2或F-TiO2).对于50 mL浓度为10.0 mg·L-1的酸性红B溶液,当催化剂加入量为1.5 g·L-1,128W光照3.0 h,溶液pH=5.6时,去除率为85.40%.适当延长光照时间至4.0 h,降解率几乎可达100%.另外,研究还证明了N,F-TiO2催化可见光降解过程中有.OH自由基生成.     

流化床焚烧含盐苯胺废液的NOx排放特性

在流化床焚烧实验装置上进行含盐苯胺(C6H5NH2)废液的焚烧实验研究,用IMR-IMR2800P废气分析仪对焚烧尾气成分进行了在线监测,考察了焚烧工艺条件对NOx排放浓度的影响规律.结果显示:采用分级燃烧工艺和提高焚烧温度,可以降低NOx浓度;增大进料速率却导致NOx排放浓度的增加.当过剩空气系数(α)低于1.0时,NOx排放浓度随着α的增大急剧上升;大于1.1时,NOx排放浓度随α增加而减小.苯胺废液高温焚烧时添加氯化钠能降低NOx排放.     

高岭土负载纳米Fe/Ni同时去除水中Cu2+和NO3-

工业废水常含有不同污染物如重金属离子和无机阴离子,而如何有效去除复合污染物就成为环境科学前沿研究的挑战性课题.这些污染物因化学性质不同而导致去除机理和途径也不同.本文采用合成高岭土负载纳米双金属Fe/Ni(K-Fe/Ni)同步去除水中Cu2+和NO-3.结果表明K-Fe/Ni能有效去除水中Cu2+和NO-3,但它们的去除效果却会相互受到影响.在Cu2+浓度为200mg·L-1时,NO-3的去除率达到42.5%;而未加入Cu2+时,NO-3的去除率仅有26.9%,说明Cu2+的存在提高了NO-3降解效率.同样,水中NO-3的存在也影响Cu2+的去除(Cu2+去除率从99.7%降到96.5%).但NO-3浓度对去除Cu2+的影响小于Cu2+浓度对NO-3的影响.通过BET比表面积、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能量散射(EDS)和X射线光电分析(XPS)对K-Fe/Ni表征的结果显示,反应后K-Fe/Ni的表面存在铁的氧化物、Ni0和被还原的Cu0.基于以上结果,我们发现K-Fe/Ni同步去除水中Cu2+和NO-3的机理是:高岭土负载下的纳米Fe0作为还原剂,在Ni0的催化产氢作用下将Cu2+还原成Cu0并沉积在K-Fe/Ni上而形成纳米Fe/Ni/Cu三金属催化剂,从而加速催化水中NO-3降解.     

氟虫双酰胺在水稻和稻田中的残留动态研究

采用超高效液相色谱法(UPLC)测定了氟虫双酰胺19.8%悬浮剂(SC)在水稻及稻田环境中的残留动态.结果表明,当氟虫双酰胺及其代谢产物NNI-des-iodo的添加量为0.05～1.0 mg·kg-1时,其在水稻田土壤、田水、稻秆、稻米和稻壳中的平均回收率为78.2%～104.8%,变异系数为1.1%～4.4%.氟虫双酰胺在2011年三地(福建福州、天津、江苏南京)的稻田水中的降解半衰期为9.8～17.3 d,土壤中10.8～22.4 d,植株中7.6～17.3 d,其在稻田水样品中检出了代谢产物NNI-des-iodo,而在土壤和植株样品中未检出.在推荐使用剂量下,于末次施药10 d后,氟虫双酰胺在水稻稻米中的残留量均低于美国规定的在稻谷上的最大残留允许量(0.5 mg·kg-1).     

活性污泥絮体的分形结构分析

通过小角光散射(small-angle light scattering,SALS)实验确定出活性污泥絮体的分形区域,对絮体粒径分布进行了拟合分析,采用原子力显微镜(AFM)和激光共聚焦扫描显微镜(CLSM)对絮体在不同尺度下的形貌进行了观测.结果显示,污泥絮体是由一系列的絮团结合而成,絮体表面凹凸不平,有各种"孔洞","缝隙",絮体内部存在一系列的孔隙.较大尺度的絮体同时存在多种孔道结构,构成絮体中营养物和水流的运输通道;污泥絮体在0.5～50μm之间具有明显的分形结构,表明活性污泥絮体在较小的粒径时已经具有一定的分形特征,活性污泥的粒度分布属于Gamma分布方式,证明污泥絮体的成长过程是一种絮团-絮团的凝聚过程.     

有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金修饰电极的制备及其对邻苯二酚、对苯二酚的检测响应研究

通过化学还原的方法合成有序介孔碳负载纳米金粒子,并构筑有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金复合膜修饰玻碳电极;利用扫描电镜观察介孔碳和介孔碳复合膜的微观结构,并用循环伏安法、电化学阻抗谱表征自组装电极的过程.在此基础上用差分脉冲伏安法研究对苯二酚和邻苯二酚混合物在该电极上的电催化氧化,研制了一种基于有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金复合膜修饰电极分别检测对苯二酚和邻苯二酚的传感器.在最优的实验条件下,该传感器在对苯二酚和邻苯二酚浓度为1×10-6～8×10-4mol·L-1的范围内具有良好的线性关系,检出限分别为3×10-7mol·L-1、7×10-7mol·L-1.     

直接大红4BE的磷钨酸均相光催化还原脱色

以磷钨酸(H3PW12O40,PW12)为光催化剂,异丙醇(Isopropanol)作为电子给体的条件下对偶氮染料直接大红4BE进行均相光催化还原脱色研究,考察PW12用量、IS浓度、直接大红4BE和盐浓度等因素的影响,结果表明杂多蓝(PW1-2)对直接大红4BE具有明显的还原脱色作用.pH=2.0,直接大红4BE初始浓度50 mg·L-1,PW12浓度为600 mg·L-1,IS浓度为0.13mol·L-1,50 min直接大红4BE的脱色率可达到90.39%.4BE的光催化还原脱色速率随PW12和IS浓度的增加而增加,最后趋于恒定;直接大红4BE初始浓度增加,其光反应一级速率常数降低;PW12、IS和4BE浓度之间存在交互影响.离子强度增加,4BE脱色速率减小,表现为负的盐效应,推测4BE与光反应生成的杂多蓝(PW1-2)进行复合,然后发生电子转移引起偶氮染料还原脱色和杂多蓝氧化复原.本研究结果表明PW12/IS/UV能够有效用于偶氮染料直接大红4BE的还原脱色处理.     

Biodegradation of 2-methylquinoline by Enterobacter aerogenes TJ-D isolated from activated sludge

Bacterial strain Enterobacter aerogenes TJ-D capable of utilizing 2-methylquinoline as the sole carbon and energy source was isolated from acclimated activated sludge under denitrifying conditions. The ability to degrade 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D was investigated under denitrifying conditions. Under optimal conditions of temperature (35℃) and initial pH 7, 2-methylquinoline of 100 mg/L was degraded within 176 hr. The degradation of 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D could be well described by the Haldane model (R² > 0.91). During the degradation period of 2-methylquinoline (initial concentration 100 mg/L), nitrate was almost completely consumed (the removal efficiency was 98.5%), while nitrite remained at low concentration (< 0.62 mg/L) during the whole denitrification period. 1,2,3,4-Tetrahydro-2-methylquinoline, 4-ethyl-benzenamine, N-butyl-benzenamine, N-ethyl-benzenamine and 2,6-diethyl-benzenamine were metabolites produced during the degradation. The degradation pathway of 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D was proposed. 2-Methylquinoline is initially hydroxylated at C-4 to form 2-methyl-4-hydroxy-quinoline, and then forms 2-methyl-4-quinolinol as a result of tautomerism. Hydrogenation of the heterocyclic ring at positions 2 and 3 produces 2,3-dihydro-2-methyl-4-quinolinol. The carbon-carbon bond at position 2 and 3 in the heterocyclic ring may cleave and form 2-ethyl-N-ethyl-benzenamine. Tautomerism may result in the formation of 2,6-diethyl-benzenamine and N-butyl-benzenamine. 4-Ethyl-benzenamine and N-ethyl-benzenamine were produced as a result of losing one ethyl group from the above molecules.