Evolution of humic substances in polymerization of polyphenol and amino acid based on non-destructive characterization

• Humification evolution was identified with non-destructive characterization method. • Humification process from precursors to fulvic and humic acid was confirmed. • MnO₂ alone had limited oxidation ability to form HA. • MnO₂ played a key role as a catalyst to transform FA to HA in the presence of O₂. • MnO₂ could affect the structure of the humification products. Abiotic humification is important in the formation and evolution of organic matter in soil and compost maturing processes. However, the roles of metal oxides in abiotic humification reactions under micro-aerobic remain ambiguous. The aim of this study was to use non-destructive measurement methods to investigate the role of MnO₂ in the evolution of humic substances (HSs) during oxidative polymerization of polyphenol-amino acid. Our results suggested a synergistic effect between MnO₂ and O₂ in promoting the polymerization reaction and identified that MnO₂ alone had a limited ability in accelerating the transformation of fulvic acid (FA) to humic acid (HA), whereas O₂ was the key factor in the process. Two-dimensional correlation spectroscopy (2D-COS) showed that the evolution in the UV-vis spectra followed the order of 475–525 nm>300–400 nm>240–280 nm in the humification process, indicating the formation of simple organic matter followed by FA and then HA. ¹³C nuclear magnetic resonance (¹³C NMR) analysis revealed that the products under both air and N₂ conditions in the presence of MnO₂ had greater amounts of aromatic-C than in the absence of MnO₂, demonstrating that MnO₂ affected the structure of the humification products. The results of this study provided new insights into the theory of abiotic humification.     

应用过硫酸盐氧化法预测焦化厂土壤中PAHs的生物有效性

采用过硫酸盐氧化法测定了北京市某焦化厂表层土壤中16种PAHs的生物有效性,并分析了过硫酸盐氧化前、后SOM(土壤有机质)的质量分数及其结构组成,以研究过硫酸盐氧化法预测焦化厂土壤中PAHs生物有效性方面的可行性. 结果表明:①7个供试土壤样品中w(∑PAHs)(16种PAHs质量分数之和)为10.80~249.00 mg/kg,并以HPAHs(高分子量PAHs)为主,不同环数PAHs的质量分数与w(SOM)均呈正相关,二者关系符合对数方程(R2为0.653~0.798). ②依据过硫酸盐氧化前、后土壤中w(PAHs)的变化得到PAHs的生物有效性,其中,2~3环PAHs的生物有效性平均值为0.46,略高于4环PAHs(0.22)和5~6环PAHs(0.28),较高w(SOM)及HPAHs均易引起焦化厂土壤中PAHs生物有效性的下降. ③过硫酸盐氧化前不同环数PAHs的质量分数与氧化后PAHs的残留量呈显著正相关(R2为0.991~0.994),故可利用过硫酸盐氧化前的w(PAHs)预测土壤中PAHs的生物有效性. ④与过硫酸盐氧化前相比,氧化后土壤中w(SOM)平均下降23.0%,FTIR(傅里叶变换红外光谱)分析结果显示,1 448 cm-1处吸收峰表征的脂肪碳可能是被氧化去除的软质碳的主要组分,氧化后SOM中的芳香碳相对吸光度增幅为0.88%~11.62%,可引起SOM的缩合程度加剧、憎水性增强. 因此,过硫酸盐氧化法能够作为测定焦化厂土壤中PAHs生物有效性的快速方法,可利用过硫酸盐氧化前的w(PAHs)预测土壤中PAHs的生物有效性.      

臭氧深度处理垃圾焚烧厂沥滤液时溶解性有机质（DOM）特性分析

采用荧光光谱、红外光谱和紫外-可见光谱技术分析了臭氧氧化深度处理沥滤液生化处理水过程中废水中DOM组成及结构变化.同步荧光光谱显示,反应过程中340—370 nm处的特征峰强度明显下降,小于270 nm的短波长范围内荧光强度有一个从高到低再升高的变化过程.三维荧光光谱表明,沥滤液生化处理水中含有两个类富里酸荧光峰（UV-FA：Ex/Em=250—255/410—450 nm;Vis-FA：Ex/Em=315—320/400—405 nm）,反应过程中荧光峰强度不断降低,其中UV-FA荧光峰的发射波长存在明显的蓝移现象,最大蓝移量40 nm.红外光谱表明,沥滤液生化处理水中含有多种芳香性特征峰,臭氧氧化过程中峰强度逐渐降低,部分特征峰消失,并有过氧化合物的CO伸缩振动峰生成.沥滤液生化处理水经臭氧氧化深度处理60 min后,其SUVA254值由3.01 L.mg-.1m-1降低到1.16 L.mg-.1m-1,A3/A4值由4.06上升到8.43.综合分析表明,臭氧氧化能够有效将沥滤液生化处理水中结构复杂的大分子芳香族化合物降解为芳构化程度较低、分子量较小的有机物.     

盐酸胍诱导的apo-CP43去折叠过程

膜蛋白生物合成与色素组装中蛋白的稳定性可以通过去折叠条件与过程分析得到.利用色氨酸荧光光谱和ANS荧光光谱研究了apo-CP43在盐酸胍条件下的稳定性.色氨酸荧光光谱观测到apo-CP43在盐酸胍作用下去折叠进程的主要特征:荧光强度先是逐渐降低,之后再逐渐升高,而最大荧光发射峰位置则一直持续红移.盐酸胍处理后apo-CP43的F360 nm/F335 nm比值逐渐增大,表明荧光最大发射峰逐步红移.当盐酸胍浓度约为5.5 mol/L时,去折叠比例趋于相对稳定状态,说明此时apo-CP43已经基本完成去折叠.荧光相图法结果显示盐酸胍诱导apo-CP43变性的过程符合三态模型.ANS荧光测定数据显示盐酸胍处理之后最大ANS荧光发射峰位置红移,并且荧光强度逐渐降低.以上数据表明在盐酸胍条件下apo-CP43是一个相对比较稳定的蛋白.     

Thermogravimetric coupled with Fourier transform infrared analysis study on thermal treatment of monopotassium phosphate residue

In China, safe disposal of hazardous waste is more and more a necessity, urged by rapid economic development. The pyrolysis and combustion characteristics of a residue from producing monopotassium phosphate (monopotassium phosphate residue), considered as a hazardous waste, were studied using a thermogravimetric, coupled with Fourier transform infrared analyzer (TG-FTIR). Both pyrolysis and combustion runs can be subdivided into three stages: drying, thermal decomposition, and final devolatilization. The average weight loss rate during fast thermal decomposition stage in pyrolysis is higher than combustion. Acetic acid, methane, pentane, (acetyl) cyclopropane, 2,4,6-trichlorophenol, CO, and CO₂ were distinguished in the pyrolysis process, while CO₂ was the dominant combustion product.     

中国地表城市热岛驱动因素及其空间异质性

基于MODIS卫星遥感数据,计算了中国284个地级市2018年的年平均地表城市热岛强度,分析了中国地表城市热岛的空间分布规律和空间集聚模式.结合多元遥感数据、气象数据和社会经济统计数据,利用地理加权回归模型分析了日间和夜间地表城市热岛强度主要驱动因素的空间异质性结果表明,中国地表城市热岛强度的空间分布存在明显的空间自相...     

猪场废水厌氧消化液后处理过程中DOM变化特征

为了快速表征猪场废水厌氧消化液的后处理过程中有机物的特性变化,利用离子色谱、荧光光谱和紫外光谱方法对水解酸化-好氧反应器内溶解性有机物(DOM)时空变化进行了系统分析.水解酸化反应器进水2 h和循环1 h后,有机酸产生的总量分别达到283.6 mg/L和305.5 mg/L,随后降低,并稳定在200 mg/L左右,而在...     

汛期暴雨径流对饮用水水库溶解性有机质(DOM)光谱特征的影响

为探究汛期暴雨径流对水库有机质的影响,以李家河水库为例,采用三维荧光光谱-平行因子法（EEMs-PARAFAC）及紫外-可见（UV-Vis）吸收光谱法分析径流过程中4个时期（径流前、径流洪峰期、径流1周后和6周后）溶解性有机质（DOM）含量及组分变化.结果表明：①径流洪峰期水库水体浊度、DOC含量显著升高（P<0.01）,洪峰期后逐步下降;②紫外-可见光谱特征参数显示,径流洪峰期a（254）和a（355）显著升高（P<0.01）,而E2/E3和E3/E4显著降低（P<0.01）,表明暴雨径流使水库水体DOM的浓度、相对分子质量和腐殖化程度升高;③李家河水库共解析出4种荧光DOM组分,分别为陆源腐殖质组分（C1、C2）、微生物腐殖质组分（C3）和类色氨酸组分（C4）,径流洪峰期C1~C3组分荧光强度显著升高（P<0.05）,表明暴雨径流大幅增加了水库DOM类腐殖质组分含量,洪峰期后C1~C4组分荧光强度不断降低,表明径流后DOM不断沉降和降解.④ Pearson相关性分析显示暴雨径流后水体DOM荧光强度和浊度呈现显著的相关性（r>0.467,P<0.05）,表明DOM的减少和悬浮物沉降有关,主成分分析（PCA）表明暴雨径流事件的各个时期水库水质呈现出不同的特征.本研究阐明了暴雨径流对李家河水库DOM含量和组分短期及后续影响,为饮用水水库水质管理提供了科学支撑.     

三维荧光光谱研究溶解有机质与汞的相互作用

随着荧光光谱技术的进展,三维荧光光谱被广泛应用于研究各种天然水体中溶解有机质(包括腐殖质)的各种环境行为.本文利用三维荧光光谱和荧光猝灭滴定技术研究河流溶解有机质与Hg(Ⅱ)的相互作用.结果表明,溶解有机质中含有的3种类型荧光基团都能够不同程度地被Hg(Ⅱ)猝灭,并采用非线性回归分析拟合出Hg(Ⅱ)与3种荧光基团之间的条件稳定常数.pH值对Hg(Ⅱ)-DOM体系具有显著影响.Cl^-对Hg(Ⅱ)-DOM体系具有强烈的竞争作用.Ca(Ⅱ)能够使Hg(Ⅱ)-DOM体系荧光增强,而Mg(Ⅱ)对之影响很小.此外,Cu(Ⅱ)与Hg(Ⅱ)都是DOM的荧光猝灭剂,但是其猝灭机理存在差异.     

激光诱导击穿光谱技术在环境领域中的应用动态

激光诱导击穿光谱技术是一种通过分析物质等离子体发射光谱而获取物质成分和含量的分析技术。近些年,该技术已经成为光谱学领域的研究热点且发展迅速,涌现出多种新的检测手段和仪器。从它的基本原理、发展历史及其在土壤、水和大气等生态环境保护领域的应用情况为基础,分析总结其优点以及所面临的问题和挑战。