负载型纳米CuO/MnO2催化剂的制备及催化氧化深度处理印染废水

以酸改性凹凸棒土(ATP)为载体,活性炭为添加剂,制备负载铜、锰过渡金属氧化物的凹凸棒土-活性炭催化剂。以印染废水生化处理后出水的COD和色度为处理对象,考察了不同的催化氧化条件,即凹凸棒土与活性炭的比例、pH、H2O2和催化剂的投加量对印染废水深度处理效果,并利用SEM、XRD对催化剂进行表征。结果表明:在室温25 ℃时,催化剂载体中凹凸棒土与活性炭的比例为2∶1,H2O2加入量为理论加入量的2倍,即2.4 mL·L-1,pH值为4,催化剂的使用量为15 g·L-1时,COD和色度的去除率最佳,分别达到93%和90%。扫描电镜结果表明铜、锰以颗粒的形式负载在催化剂的表面,XRD结果表明在催化剂载体表面,活性组分的存在形式为CuO、MnO2。     

甲苯吸附-DBD等离子体再生循环体系

采用Mn-Ag/HY和γ-Al2O3小球的混合物(质量比为1∶2)为催化剂,吸附气态甲苯,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体对催化剂进行再生,并用SEM、BET和FT-IR仪器对再生后的催化剂进行表征,考察等离子体再生循环次数对催化剂结构及吸附性能的影响。结果表明:DBD等离子体可以有效地恢复催化剂的吸附能力,经过10次连续吸附-再生,催化剂仍保持较高的吸附水平,再生率可达71.47%;随再生次数增加,再生率下降,其中第1次的再生率最大,为100%;此外,将DBD再生10次的催化剂进行程序升温氧化(TPO),其吸附性能可得到恢复,再生20次后催化剂的再生率达62%以上。再生前后催化剂表征结果表明,Mn-Ag/HY与γ-Al2O3孔隙结构、表面化学官能团的变化以及其他残留有机物是导致再生率随着再生次数的增加而下降的原因。     

电厂低负荷下V-W/TiO2基NH3-SCR催化剂的低温改性

在不改变工业催化剂制备工艺的基础上,通过改性提高工业V-W/TiO2催化剂的低温活性。实验采用浸渍法,通过添加磷酸以及氧化铈来改性工业V-W/TiO2催化剂,探讨了新型低温SCR催化剂的脱硝活性。并通过比表面积测试（BET）,X射线衍射实验（XRD）,吡啶红外实验,程序升温还原（H2-TPR）等技术对催化剂理化性能进行表征。研究结果表明,1%磷酸添加量使催化剂表面的B酸以及弱酸含量大量增加,使催化剂向低温端降低了30 ℃;同时,在添加1%磷酸的基础上,添加不同含量氧化铈,提高催化剂的氧化还原性,发现添加8%氧化铈,使催化剂氧化还原性能显著增强,转化温度向低温再次降低了40 ℃。通过添加磷酸和氧化铈,使V-W/TiO2催化剂80%转化温度从280 ℃降至220 ℃,同时具备了高抗硫抗水性。     

改进一步法制备Cu/SAPO-34/堇青石催化剂及其脱硝效率

采用改进一步法制备堇青石整体式Cu/SAPO-34分子筛催化剂,考察了涂覆工艺中黏结剂和分散剂对整体式催化剂性能的影响,以求获得最优添加剂量以达到较高整体式催化剂脱硝效率。研究结果表明,相比于传统一步法,改进一步法工艺简单,涂层更均匀。黏结剂的加入明显提高涂层强度,其中铝溶胶效果最好。铝溶胶降低催化剂活性,酸性硅溶胶提高催化剂低温活性,碱性硅溶胶提高催化剂高温活性。分散剂提高了催化剂涂层强度和脱硝效率。添加17%酸性硅溶胶量所制备的Cu/SAPO-34催化剂具有最好的NO转化率,在30 000 h-1空速下,NO转化效率在90%以上的温度窗口为200~425 ℃,起燃温度为150 ℃,且具有较好的涂层强度。实验结果证明改进一步法脱硝效果较好,且工艺简单节省能源,可以为整体式催化剂的生产制备工艺提供参考。     

低温选择性催化还原脱除NOx的催化剂的研究进展

选择性催化还原(SCR)法是目前世界上应用较为成熟的烟气脱硝技术之一,由于传统的适用催化剂的起活温度偏高,因此开发低温高效、性能稳定的催化剂已成为该技术成功运用的关键.分析了SCR法的脱硝原理,对目前广泛研究的低温SCR催化剂的分类及其运用进行了综述,提出了研究中尚需解决的问题,最后展望了未来的研究方向.     

脱硝催化剂孔结构及其脱硝特性的研究

选择性催化还原脱硝技术(SCR)所采用的催化剂多数为多孔介质,其内部孔隙有助于提高催化剂的反应活性。文中采用浸渍负载法,通过改变制备温度制备出不同孔结构的催化剂样品,采用N2吸附法对其孔结构进行测定和分析,并对不同孔结构的催化剂样品进行了脱硝实验。研究表明:煅烧及干燥温度对催化剂孔结构有很大的影响,比表面积越大,其催化剂内的孔分布宽度越窄,平均孔径越小;在活性温度范围(360～390℃)内,脱硝过程中主要是属于化学反应过程控制,脱硝效果随着比表面积的增大而增强;在非活性温度范围内,脱硝过程同时受到气体扩散过程及化学反应过程控制。     

铈锆比率及过渡金属掺杂对Pd/CexZr1-xO2催化剂性能的影响

采用均相共沉淀法制备了不同铈锆比率的复合氧化物,并用等体积浸渍法制备了其负载的Pd/CexZr1-xO2催化剂。考察了铈锆比率对复合氧化物性质及其负载单Pd催化剂催化氧化柴油机尾气性能的影响。在此基础上,掺杂Mn、Ni和Cu对催化剂进行改性并考察反应活性。利用XRD、BET、H2-TPR和TEM等技术对样品进行表征。结果表明,Ce/Zr为1/1时Pd/CZ催化剂抗烧结性能最佳;过渡金属和铈锆协同作用一定程度上提高了柴油机氧化催化剂(DOC)的催化活性;Cu和Mn的掺杂能有效降低CO、碳氢化合物(HC)和NO的起燃温度,提高柴油机尾气催化氧化性能;Ni对催化性能的改善不明显。     

微波-煤基炭负载催化剂脱除NO的研究

在微波辐照下,利用煤基炭负载金属催化剂,通过固定床反应器在N2/O2/NO气氛下进行NO脱除试验。结果表明,在微波功率为250 W条件下,负载K,Na,Cu基成分煤基炭脱硝效率分别可达82.27%,87.62%和71.95%,并保持较好的稳定性;K,Na,Cu基催化剂脱硝效率随微波功率下降而下降,Fe和Ni基催化剂脱硝效率随微波功率下降而上升;复合型催化剂脱硝试验表明,K基成分和Fe,Ni基成分催化剂均存在不同程度的协同脱硝作用。     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

Bi2O3-TiO2复合光催化剂协同处理铬-邻苯二甲酸酯复合污染

以硝酸铋和钛酸丁酯为前驱体,采用水热法制备了Bi_2O_3-TiO_2复合半导体材料,并利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UVVis)、能谱分析(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对复合材料的结构进行了表征.同时,考察了Bi_2O_3-TiO_2复合材料对重金属Cr(Ⅵ)和难降解邻苯二甲酸二丁酯(DBP)复合污染的处理性能,并探讨了复合催化剂协同处理复合污染的作用机制.结果表明:该复合催化剂在可见光下能同时降低重金属Cr(Ⅵ)和有机物DBP的浓度,抑制电子和空穴复合,表现出比对单一Cr(Ⅵ)及DBP污染物更高的处理效率.当Bi_2O_3含量为4%时,复合催化剂表现出最佳的光催化活性.