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252.
253.
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为了提高Fe-TAML催化剂的稳定性和催化活性,通过磺酰氯化反应、金属螯合反应和亲核取代反应等方法将Fe-TAML与环糊精(CD)以共价键形式结合,制备了单-6-氧-CD键合Fe-TAML催化剂(CD-Fe-TAML).开展了CD-Fe-TAML的催化活性、稳定性测试及其活化H2O2氧化降解水中抗生素和农药等34种有机微污染物研究.与Fe-TAML相比,CD-Fe-TAML在pH为7.0条件下活化H2O2生成高价铁的速率提高49倍,对底物的催化降解速率提高25倍,且其自氧化速率降低70%.CD-Fe-TAML在pH为3.0~10.0范围内的稳定性比Fe-TAML的稳定性提高0.7~699倍,其中,在pH为3.0~7.0范围内提高33~699倍.CD-Fe-TAML的分子结构中的磺酸基官能团具有吸电子效应,能增加活性中心中Fe离子的正电荷密度,不仅加快H2O2的过氧键裂解和高价铁物种的生成,提高Fe-TAML的催化活性,还能提高其水解稳定性.同时,分子结构中... 相似文献
255.
Highly active, air-stable and water-soluble palladium-phosphinous acid complexes have been applied to Suzuki cross-coupling reaction of heteroaryl bromides under mild conditions in water/alcoholic solvents. Suzuki cross-coupling reaction of heteroaryl bromides with phenylboronic acid occurred efficiently using palladium phosphinous acid complexes (POPd) and phase transfer catalyst (tetrabutylammonium bromide and polyethylene glycol) in water/ethanol mixture, water/propanol mixture and neat water respectively, the corresponding yields of cross-coupling heteroaryl-aryls were satisfied. The tert-butyl substituted ligand di-tert-butylphosphino in combination with POPd was found to be more active than the same family derived catalysts dipalladium complexes POPd1 and POPd2, and other two kinds of Pd-catalysts Pd(PPh3)4 and Pd2(dba)3. The mechanism of Suzuki cross-coupling reaction between heteroaryl bromides and phenylboronic acid in water was proposed with respect to the key role of phase transfer catalyst on the transmetallation step. Compared with other solid phase transfer catalysts, TBAB was tested as the ideal one. The alkalinity of base and the molar proportion between POPd and TBAB were investigated in water and alcoholic solvents. Notably, in the presence of TBAB adding alcoholic solvents into water enhanced the yields of target products. However in terms of the liquid phase transfer catalyst of PEGs, mixing water into PEGs could slightly decrease the yields with respect to the water free PEGs bulk phase, which was probably due to the homogenous liquid conditions in pure PEGs and weak interactions between PEGs and heteroaryl bromide molecules in water depending on their molecular chain lengths. 相似文献
256.
257.
张长胜 《安全.健康和环境》2021,21(1):8-12
催化消除治理VOCs具有起燃温度低、节能、适用范围广的优点,课题从VOCs催化消除反应机理、催化剂制备方面进行了论述,并针对当前催化消除治理VOCs面临的问题及其发展趋势进行了总结和展望,以期为VOCs治理技术开发提供借鉴。 相似文献
258.
Zhaoyue Sun Lisha Feng Guodong Fang Longgang Chu Dongmei Zhou Juan Gao 《环境科学学报(英文版)》2021,33(3):248-259
Nano-Fe2O3 embedded in montmorillonite particles (Fe-Mt) were prepared to degrade diethyl phthalate (DEP) with citric acid (CA) under xenon light irradiation. Compared to pristine montmorillonite (Na-Mt), the embedding process increased 14.5-fold of iron content and 1.8-fold of specific surface area. The synthesized Fe-Mt have more oxygen vacancies than Fe2O3 nanoparticles (nFe2O3), which could induce more reactive oxygen species (ROSs) generation in the presence of CA under xenon lamp irradiation. Fe-Mt with CA enhanced photo-assisted degradation of DEP 2.5 times as compared to nFe2O3 with CA. Quenching experiments, electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy and identification of products confirmed that surface-bound ?OH was the main radical to degrade DEP. Common anions (i.e., NO3?, CO32?, Cl?) and humic acid could compete ?OH with DEP and cause slower degradation of DEP. The removal efficiency of DEP was more than 56% with Fe-Mt after three recycles, and the dissolved Fe concentration from Fe-Mt was below 75 μmol/L, indicating Fe-Mt had a good stability as a catalyst. Fe-Mt together with CA appeared to be a promising strategy to remove organic pollutants in surface water, or topsoil under solar irradiation. 相似文献
259.
通过使用不同浓度,不同类型的酸溶液,在不同条件下对堇青石载体进行预处理,考察了酸预处理前后载体本征性能的改变和对甲苯催化性能的影响,测试了其失重率,吸水率,上载率本征性能,并通过XRF,BET,SEM等手段进行表征测试分析.结果发现,通过使用20% HCl对堇青石载体进行加热处理3h,可获得最优性能的堇青石载体.吸水率较处理前可提升48.0%以上,活性组分上载率可达14.5%,皮尔逊检验表明吸水率与上载率存在中度正相关的相关性.通过对甲苯催化活性测试,其结果表明,通过酸预处理,堇青石载体比表面积提升10倍以上,由其制得的整体式催化剂催化降解甲苯的T10和T90分别为142和200℃. 相似文献
260.
为获得多孔纳米CeO2(氧化铈),以淀粉为生物模板,以Ce(NO3)3·6H2O为铈源,在温和条件下制备出海绵状的多孔纳米CeO2,同时考察了焙烧温度、碱液、铈源投加量对样品形貌的影响.利用XRD(X射线衍射光谱)、SEM(扫描电镜)、N2吸附-脱附等表征手段对合成的多孔纳米CeO2进行物相组成、微观形貌及孔径大小分布的分析.通过湿式催化过氧化试验,探究其对腈纶废水中有机物CODCr的催化降解性能.结果表明:①所制备的多孔纳米CeO2具有多孔结构,孔径分布范围为2~4 nm,孔容为0.225 cm3/g,BET比表面积为256.426 m2/g;②多孔纳米CeO2的最佳制备条件为1 g淀粉溶解于20 mL水中,加入0.02 mol Ce(NO3)3·6H2O,以5%的氨水调节前驱体混合液pH,以1℃/min升至400℃,焙烧4 h,得到海绵状的多孔纳米CeO2.③以不同形貌的CeO2作为湿式催化反应中的催化剂,催化降解腈纶废水中有机物,其中以制备的多孔纳米CeO2催化性能最佳,CODCr去除率可达82.5%.研究显示,焙烧温度、碱液、铈源投加量均可影响样品的形貌,在湿式催化过氧化处理腈纶废水试验中,多孔纳米CeO2能显著提高废水CODCr的去除率. 相似文献