Mo-TiO2/AC光催化剂的制备及可见光降解L-酸的研究

采用溶胶-凝胶法制备了Mo⁶⁺掺杂TiO₂光催化剂,并将其负载于粒状活性炭上,以1-萘酚-5-磺酸(L-酸)为模型反应物,研究了对L-酸的光催化作用并讨论了不同光源以及负载次数对L-酸的去除率和溶液的总有机碳去除率的影响.结果表明, Mo⁶⁺掺杂扩大了TiO₂催化剂的光谱响应范围.负载于活性炭上的掺杂二氧化钛为锐钛矿相,粒径约为17.8　nm.负载次数增多,催化剂的活性下降.Mo⁶⁺的掺杂不影响负载催化剂的紫外光活性及对L-酸的吸附能力.100　mg·L^-1的L-酸溶液加0.4 g催化剂,在可见光下反应4 h,掺杂催化剂对L-酸和溶液总有机碳的去除率分别为57%和53%,而未掺杂的催化剂去除率分别为13%和10%.催化剂反复使用4次,催化活性没有变化.     

非均相UV/Fe-Cu-Mn-Y/H2O2反应催化降解4BS染料废水

制备了负载在Na Y分子筛上的Fe Cu Mn Y复合催化剂,并对其在非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系中催化氧化4BS染料废水进行了研究.结果表明,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系对4BS染料废水的处理具有很高的效率.在基准条件下,反应时间为20min时,废水中4BS的去除率达到了93 7%.与均相UV Fenton体系不同,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系在碱性条件下(pH=10 5)仍可高效去除CODCr.动力学研究得到催化氧化4BS废水的模型方程,该模型可以为非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系处理高色度的实际染料废水提供指导.     

基于零价铁的双金属体系对六氯苯还原脱氯研究

利用Ag、Pb和Cu作为催化金属与微米级铁粉制成不同的双金属体系还原脱氯六氯苯(hexachlorobenzene,HCB),探讨不同催化金属种类、不同双金属添加量以及不同离子强度3种因素对HCB脱氯效率的影响,并剖析双金属催化条件下HCB的脱氯规律.结果表明,微米级铁粉对HCB几乎无还原脱氯效果,添加Ag、Pb和Cu对HCB均具有良好的催化脱氯能力,当Ag/Fe、Pb/Fe和Cu/Fe的最佳比例分别为0.2%、0.5%和1%时,反应2 h后HCB的脱氯率分别达到93.5%、88.5%和49.6%;同时,由于催化金属均匀附着在零价铁表面可以形成更多的微型原电池,故增加双金属投加量可有效提高HCB脱氯速率,0.1 g Pb/Fe对HCB脱氯率为38.3%,而0.8 g Pb/Fe对HCB脱氯率可达到88.6%;另外,离子强度增大对HCB的脱氯也有一定促进作用,在Na2SO4浓度分别为0、0.05和0.5 mol·L-1的3个反应器中,反应2 h后HCB脱氯率分别达到93.5%、98.0%和98.9%.     

La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3催化剂的制备及其对生物质热解特性的影响

采用共沉淀法制备了La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3纳米粉体,并通过XRD、SEM、TG-DTA等手段对所合成的样品进行了分析和表征.结果表明,采用碳酸铵作为共沉淀剂、聚乙二醇为分散剂,在600℃下煅烧6h可作为实验制备该催化剂粉体的最优条件.用实验室自制热解催化炉验证其对生物质热解的效果,实验结果表明,采用La0.5Ca0.5Ni0.5Fe0.5O3催化剂,生物质热解过程中焦油产量降低了12.4%,气体产率提高了14.0%,气体产物中一氧化碳、甲烷含量分别从33.8%和15.1%提高到了38.5%和18.4%,燃气的品质大大提升.     

ACF负载金属氧化物及尿素低温去除NO

以活性炭纤维(ACF)负载NiO以及NiO-CeO2制备了一系列催化剂,并在催化剂上负载尿素作为还原剂,研究其在30～120℃范围内的催化还原NO的活性.通过SEM、BET、XRD等表征实验选择性地对催化剂进行了理化特征研究.结果表明,3种不同质量分数的NiO催化剂中,5%NiO/ACF效率较低,10%NiO的催化剂活性以及活性稳定性较好,在90℃即可达到50%左右的NO净化效率,15%NiO/ACF的催化活性稳定性较差.在3种不同质量分数的NiO-CeO2/ACF催化剂中,5%NiO-5%CeO2/ACF的活性以及活性稳定性最好,在110℃可达到55%以上的NO净化效率.10%CeO2-5%NiO/ACF活性高于5%CeO2-10%NiO/ACF;活性金属的最佳负载量为10%,过多的负载量会引起催化剂比表面积的减少从而导致催化剂活性下降;金属氧化物是催化反应的活性中心.对10%CeO2/ACF、10%NiO/ACF和5%CeO2-5%NiO/ACF的研究显示,5%CeO2-5%NiO/ACF的催化活性最好,CeO2和NiO的协同作用使催化剂的活性优于2种单独负载的催化剂.本研究还对催化剂的低温催化机制进行了分析和讨论.     

铁酸锰活性炭阴极催化剂的制备与对微生物燃料电池产电性能的影响

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阴极的氧化还原反应能力对MFC的产电性能起着至关重要的作用,因此,本研究制备了铁酸锰/活性炭(MnFe₂O₄/AC)并对其进行材料学表征,研究其作为MFC空气阴极催化剂时产电和污水处理效果.研究表明,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时MFC电功率密度最高,达302.7mW/m².在峰值电压附近维持时间长达200h,维持时间是传统Pt/C催化剂MFC的4倍,库伦效率达到17.45%.在催化剂重复利用实验中发现,在相同的运行时间内,采用Pt/C催化剂的MFC电压下降明显,而采用MnFe₂O₄/AC催化剂的MFC电压基本保持稳定,证明了MnFe₂O₄/AC催化剂良好的循环稳定性.污水处理效果方面,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时处理效果最好,COD去除率达74.66%.因此,MnFe₂O₄/AC催化剂制备简单、价格低廉、电化学性能稳定,在提高MFC产电持久性方面具有实际意义.     

膜-悬浮光催化降解反应器中催化剂活性及其影响因素分析

考察了膜 悬浮光催化降解反应器小试系统在处理自配废水的连续运行中催化剂活性的变化 .试验发现 ,经两周的连续运行 ,催化剂活性有明显降低 ,降为原催化剂活性的 1 4 % .分析引起催化剂活性降低的可能原因有 :催化剂颗粒的聚集、有机污染物和无机垢体在催化剂表面的附着 .采用超声波粉碎、次氯酸钠碱洗和盐酸酸洗的方法来恢复催化剂活性 .结果表明 ,采用 1 0 %的盐酸清洗可使催化剂活性恢复到初始值的 6 4 %左右 ,效果最明显 .推测由于水中硬度在催化剂表面形成的CaCO3沉淀是导致催化剂活性降低的最主要因素 .     

Nb掺杂对CeO2-SnO2催化剂NH3-SCR活性的促进作用

NH₃选择性催化还原 (NH₃-SCR) 是柴油车尾气NO_x净化的主流技术。将Nb引入CeO₂-SnO₂得到了一种新型的CeSnNbO_x金属氧化物催化剂,考察了Nb掺杂对催化剂结构、元素价态、活性位点、氧化还原性能、表面酸性和吸附性能的影响,并结合BET、XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD和in situ DRIFTS等多种表征手段明确了Nb对该催化剂活性的促进作用。结果表明,Ce₁Sn₂Nb₁O_x催化剂表现出最佳活性,在温度为250~500 ℃时,达到接近100%的NO_x转化率。Nb掺杂改善了催化剂的比表面积和总孔体积,合理调控了催化剂表面酸性和氧化还原性能。此外,催化剂表面高度分散的Nb物种可能与Ce物种耦合形成新的Ce-O-Nb活性位点,有助于催化剂NH₃-SCR性能的提升。本研究可为开发高效Ce基氧化物催化剂提供参考。     

Ce-TiO2催化剂在含SO2气氛下的NH3-SCR中毒机理及其Co3O4改性性能

通过对Ce-TiO₂催化剂在含硫气氛下、不同温度的NH₃-SCR活性演变,结合含硫组分的定量分析、原位红外分析,研究了Ce-TiO₂催化剂在不同温度的SO₂中毒机理。结果表明,在180 ℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成极为敏感,0.1 mmol·g⁻¹的硫酸铈生成导致脱硝活性从50.7%降至18.5%,随后硫酸铈持续沉积,低温脱硝活性缓慢下降;在240 ℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成敏感性较低,脱硝活性随时间缓慢下降,0.18 mmol·g⁻¹的硫酸铈生成导致脱硝活性从100%降至53.8%,随后硫酸铈持续生成。Co改性活性结果表明：在180 ℃时,脱硝活性从50.7%提升至94.2%,且180 ℃和240 ℃抗硫性能均有所提升。进一步的表征测试表明：Co的掺杂能提升Ce-TiO₂催化剂的氧化还原性能,并抑制SO₂在催化剂表面的吸附,提升催化剂的抗硫性能。原位红外测试结果表明：硫酸化后的Ce-Co-TiO₂催化剂仍能维持了E-R、L-H脱硝反应路径的进行,保证了一定的低温脱硝活性。本研究探索了SCR催化剂的中毒机制,可为其改性与活性提升提供参考。     

CuMnCeOx/Al2O3/CH催化剂的制备及微波催化燃烧VOCs性能

针对整体式催化剂载体比表面积小和涂层脱落等问题,采用聚乙二醇200 (PEG200) 为粘结剂在蜂窝堇青石 (CH) 载体表面涂覆氧化铝 (Al₂O₃) 涂层,等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/Al₂O₃/CH催化剂,微波催化燃烧VOCs以考察其催化性能。结果显示,当酸铝比 ($ {{\text{n}}_{{H^+}}}/{{\text{n}}_{A{l^{3+}}}} $) 为 0.262 5、$ {{\text{m}}_{PEG200}}/{{\text{m}}_{A{\text{l}}OOH}} $为1.5时,PEG200与AlOOH以氢键连接得到分散度高的铝溶胶,涂覆煅烧后PEG的造孔效应改善了载体形貌,为活性组分的负载提供了更多附着位点。在甲苯初始质量浓度1 000 mg·m⁻³和处理气量0.12 m³·h⁻¹的实验条件下,CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(1.5)/CH催化剂降解甲苯的T₉₀为200 ℃,比CuMnCeO_x/CH和CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(0.0)/CH催化剂分别降低了62 ℃和53 ℃。SEM、BET和XRD等表征发现,片状γ-Al₂O₃涂层增大了载体比表面积和孔容,活性粒子更均匀地分布于催化剂表面,为VOCs氧化提供更多的有效活性位点;过渡金属氧化物表面丰富的活性位点和Cu⁺/Cu²⁺与Mn³⁺/Mn⁴⁺间价态转化产生的氧空穴提高了催化剂的催化活性和VOCs的矿化效果。该研究结果可为高活性催化剂的制备及其微波催化燃烧VOCs技术应用提供参考。