祁连山老虎沟12号冰川积雪中飞灰颗粒物的特征

冰川积雪中的飞灰颗粒物可指示由大气沉降的人类活动污染物.本研究基于2012年6月在青藏高原东北缘的祁连山老虎沟12号冰川夏季野外观测取样、实验室扫描电子显微镜与X射线能谱仪联用系统(SEM-EDX)分析了积雪粉尘中球形颗粒物的特征信息,以弄清冰川区沉降的球形飞灰颗粒物的理化特征及其环境意义.结果表明,在所选取的雪层不同深度的9个积雪样品中,都存在着一定数量的飞灰颗粒,这些颗粒物通常是人类生产活动中的化石燃料高温燃烧所形成的.基于EDX能谱分析了飞灰颗粒物的化学元素成分组成,认为沉积在祁连山冰川积雪中的飞灰主要分为3种类型,分别为"富Si类"、"富Fe类"和"富Ti类"颗粒物.总体上,"富Si类"和"富Fe类"颗粒占了球形飞灰颗粒的绝大部分.这些不同组分的飞灰代表了污染物的不同生产活动来源,其平均粒径要相对大于雪层中自然来源的所有矿物粉尘颗粒物,反映了大气传输远距离中密度对粉尘颗粒的重要性.结合NOAA Hysplit气团后向传输轨迹分析认为,中亚地区和我国新疆地区城市、及研究区周边的工业燃烧物通过大气传输是祁连山老虎沟12号冰川积雪中飞灰颗粒的主要可能来源.     

北京地区冬夏季持续性雾-霾发生的环境气象条件对比分析

在北京地区,除冬季供暖期外盛夏也是雾-霾天气的高发季节,与我国南方不同.使用微波辐射仪、风廓线和常规气象探测资料、NCEP再分析资料以及大气成分观测结果,通过对比分析揭示了冬、夏季持续6 d的2个雾-霾过程形成和维持机制的异同.冬季雾-霾过程出现在高空西北气流、低层多短波活动的背景下,其形成和维持的主要机制是边界层内始终有逆温层、地面弱风场、底层湿度逐渐增大.逆温层昼高夜低、湿度昼小夜大是影响PM2.5质量浓度和能见度日变化的重要环境因子.在雾-霾天气持续期间地面弱风场能够维持主要源于冷空气势力弱、常不能影响到地面.此外,入夜后地面迅速辐射降温、边界层上层有暖平流以及空气过山后下沉增温在逆温层的形成中起了关键作用.然而,对于夏季持续性雾-霾天气,气溶胶区域输送、环境大气保持对流性稳定、空气的高饱和度是其发生的重要条件.在副热带高压长时间控制下对流层低层盛行偏南风,北京的PM2.5质量浓度随着偏南风风速增大升高.对流层底层系统性偏南风与北京附近的山谷风共同构成了从北京以南气溶胶累积地向北输送的机制.夏季雾-霾过程低层没有逆温,但是北京上空一直维持超过200 J·kG-1的对流抑制能量,它同样限制了污染物的垂直扩散.夏季自由对流高度也存在昼夜变化,其对PM2.5浓度和能见度的作用与逆温层高度升降相同.因此,冬、夏个例分别代表了2种不同类型的持续性雾-霾过程,导致差异的根本原因在于大气环流型.     

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

典型沙尘回流天气过程对北京市空气质量影响的特征分析

利用不同方位监测数据和气象资料,结合后向轨迹模型和激光雷达观测结果,对2011年3月18—21日北京市空气污染过程的天气形势、沙尘输送路径、污染物浓度的变化特征进行了分析.结果表明,这次污染过程主要是由于沙尘在上游沙源地起沙后先直接输送穿过北京,然后停留在渤海湾和朝鲜半岛区域,在渤海弱高压系统作用下,沙尘又回流至北京所致,其中,沙尘回流直接造成北京市空气质量达到重度污染天气.在沙尘回流影响过程中,PM10浓度呈现青龙山-北京市区-八达岭逐步升高的变化特征,国控站点PM10小时浓度持续16 h超过350μg·m-3,最大值达到571μg·m-3.SO2、NO2与PM10的小时浓度表现为同步变化规律,沙尘回流影响时,除了沙尘粒子外,周边地区的人为排放也是一个重要因素.     

基于模糊综合评判法对集中供热锅炉环保设施综合评价研究

以乌鲁木齐市某集中供热锅炉污染物减排方案为例,通过建立脱硫除尘设施综合评价指标体系,运用层次分析法确定指标权重,利用模糊综合评判法分别对两种除尘设施情况下的环境效益、经济效益以及设施能耗、物耗等指标着手,进行综合评价,最终评选出较优实施方案.评选结果表明：袋式除尘＋石灰石-石膏法脱硫除尘设施方案运用于该集中供热站综合效益较好,可有效实现污染物减排,为今后燃煤锅炉环保设施的评选提供一定的参考作用.     

2006~2010年珠三角地区SO2特征分析

对广州番禺大气成分站2006~2010年期间的SO2资料进行了分析,讨论了珠江三角洲(珠三角)地区地面SO2体积分数的年、季节、月、日变化特征和概率的分布特征.珠三角地区地面SO2变化特征的分析结果表明,2010年地面SO2体积分数的总体水平相对近年来有一定下降,高浓度事件发生频率降低;冬、春季SO2各项统计值要高于夏、秋季,干季明显高于湿季,可能与大气边界层高度和太阳辐射等因素的季节性变化相关;SO2干湿季的日变化趋势相仿,日最高峰时间相同,只是湿季达次高峰和最低点的时间比干季要提前1 h,这可能与季节性的大气边界层高度和辐射强度变化,以及日照时间长度有关;SO2体积分数的概率分布特征比较复杂,各月谱型分布各有不同,可能与季节性因素的变化规律相关.     

西安市地表灰尘中多环芳烃分布特征与来源解析

采集了西安市地表灰尘样品58个,利用GC-FID对其中16种优控多环芳烃(PAHs)进行含量分析,在此基础上研究了其分布特征与环境来源.结果表明,西安市地表灰尘中单体PAH的含量范围为14.69~6 370.48μg·kg~(-1);16种PAHs总量(Σ_(16)PAHs)范围为5 039.67~47 738.50μg·kg~(-1),平均值为13 845.82μg·kg~(-1).与国内外其他城市比较发现,西安市地表灰尘中PAHs的含量相对较高.地表灰尘中PAHs主要由4环以上的高分子量PAHs构成,7种致癌芳烃(Σ_7CPAHs)平均占Σ16PAHs的46.08%.地表灰尘中Σ_(16)PAHs的平均含量在工业区最高,文教区、交通区和商业交通混合区含量次之,住宅区和公园较低.地表灰尘中Σ_(16)PAHs平均含量沿主城区-二环-三环由内向外呈增加趋势.地表灰尘中Σ16PAHs在东郊和西郊工业区、南郊和北二环重交通区相对较高,主城区、北郊和城市东南部较低.比值法、聚类分析和主成分分析结果表明,西安市地表灰尘中PAHs主要来源于化石燃料和煤的燃烧,其中柴油燃烧和汽油燃烧的方差贡献率分别为36.07%和32.31%,煤燃烧方差贡献率为23.40%.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).     

高架道路周边建筑物灰尘重金属污染风险:以常州市为例

在常州环城高架道路两侧6个住宅小区不同楼层采集126个灰尘样品,测定Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和Cr含量,分析其化学形态和垂直分布特征,采用富集系数和风险评价指数评价其污染程度和生物有效性,并进行潜在生态风险评价和健康风险评价.结果表明,灰尘中Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和Cr含量均值分别为181.95、709.99、211.24、2.76、101.59和257.55mg·kg-1,均远大于背景值.灰尘中Cd的富集系数为33.05,富集程度为强烈,Cu、Pb和Zn的富集程度为显著富集,它们可能受到自然源、交通源和区域废气传输的综合影响,Ni和Cr富集系数较低,可能主要受自然源影响.随楼层高度的上升,Cd含量呈增加趋势,Pb和Zn含量呈先增加后降低趋势,Cu含量无显著变化.Zn、Cd、Cu和Pb主要以活性态存在,生物有效性较高,Ni和Cr以残渣态为主,生物有效性较低.改进的潜在生态风险评价结果表明,Cd的潜在生态风险极高,对多元素的潜在生态风险起主导作用,且对高层楼的潜在生态风险较大,其它重金属潜在生态风险为中低级.健康风险评价结果表明,Cr对儿童的致癌风险超过安全阈值,其它重金属对成人与儿童致癌风险及非致癌风险均在安全域之内.