Ce改性钒磷氧催化剂的制备及其脱硝性能研究

采用Ce调控负载型钒磷氧（VPO/TiO₂）催化剂的表面酸性并与之形成密切相关的微观结构,研究催化剂VPO-Ce/TiO₂的脱硝性能.结果表明,当P/V为1/3、Ce/V为1/4、活性组分负载量10%、催化剂焙烧温度为400℃时,催化剂的脱硝活性最好,反应温度250~350℃范围内的脱硝率高于96.0%.BET测试结果表明,催化剂0.1VP（0.33）O-Ce（0.25）/TiO₂的比表面积为10.74m²/g,较0.1VP（0.33）O/TiO₂提高了约58.6%.0.1VP（0.33）O/TiO₂表面化学吸附氧（O_α）和晶格氧（O_β）的比例O_α/O_β为72%,掺杂Ce后O_α/O_β升高至85%,Ce掺杂还能促进相邻V⁵⁺和V⁴⁺的形成,提高催化剂的氧化还原性能.Ce掺杂对催化剂的表面酸性影响较大,当Ce/V为1/4时催化剂表面Brønsted酸最强,这与活性测试相吻合.控制烟气中SO₂和水蒸气的体积浓度分别为200×10^-6和4vol.%,催化剂的脱硝活性在150~300℃温度范围内最高下降约15.8%,当温度高于300℃时催化剂的脱硝活性几乎不下降,且反应后的催化剂表面无硫酸根生成,催化剂呈现出较强的抗SO₂和水蒸汽的性能.     

铜改性MIL-101吸附溶液中碘离子研究

目的提升MIL-101对溶液中放射性碘离子的吸附性能。方法开展铜掺杂改性MIL-101研究。利用SEM,XRD和比表面与孔径分析仪等表征方法对改性前后的材料进行物理性能分析,并考察不同Cu掺杂量、吸附时间和初始碘离子浓度对吸附效果的影响。结果铜改性后吸附率明显增加,掺杂20%的铜时,材料的比表面积最大,吸附效果最佳;吸附速率随时间增大而降低,而吸附率随初始浓度减小而增大。结论铜改性后的MIL-101对溶液中碘离子有更好的吸附效果,其吸附速率和吸附量都有明显的优势。     

Ag掺杂改性TiO_2催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯

邻苯二甲酸酯是环境中普遍存在的有机污染物(内分泌干扰物)之一。通过湿式机械混合法制备Ag掺杂改性TiO2催化剂。光催化降解实验的结果表明Ag掺杂浓度为1×10-4mol/g,焙烧温度为400℃下所得的催化剂活性较好。对降解体系的研究表明,当催化剂的投加量为0.1~0.3 g/L、pH=5~8时降解效率较高(62.0%)。相对于催化剂的降解过程而言,其吸附作用是比较小的,而是以光催化反应为主。并利用荧光光谱对催化剂的性能进行了初步表征。     

多元金属定向修饰的改性生物焦微观特性及单质汞脱除性能研究

针对通过热解直接获得的生物焦汞吸附效率较低的问题,将常规化学沉淀法、溶胶凝胶法、多元金属多层负载与生物质热解制焦过程进行整合,在选择特定组分进行结构设计的基础上,获得了经济高效的掺杂多元金属铁基改性生物焦烟气脱汞剂,为最终实现"以废脱毒"提供关键参数与理论依据.在获得改性生物焦Hg⁰脱除特性的基础上,针对生物质基础特性,利用多种表征分析手段研究改性样品的微观特性,建立了改性生物焦理化性质与脱汞性能之间的构效关系.研究发现：相比未改性生物焦,以生物焦为载体的铁基复合吸附剂的脱汞性能显著提升,其中掺杂双金属改性样品汞脱除性能的提升程度整体优于掺杂单金属的改性样品;改性生物质的热解过程变得更加剧烈和充分;改性导致生物焦的晶体结构向无序方向演变,所对应的芳香结构单元排列有序度和石墨化程度减弱;所负载或掺杂的多元金属对生物焦物理吸附性能的提升主要体现在对孔隙结构参数的改善方面,同时多元金属的掺杂还可以增强─COOH和C＝O官能团对电子的迁移作用,进而提升生物焦对有机汞Hg-OM的结合能力;不同负载金属自身之间在汞脱除过程中可以起到协同促进的作用,进而大幅提高改性生物焦的脱汞性能.     

Characterization of metal doped-titanium dioxide and behaviors on photocatalytic oxidation of nitrogen oxides

A series of nanosized ion-doped TiO_2 catalysts with different ion content(between 0.1 at.% and 1.0 at.%) have been prepared by wet impregnation method and investigated with respect to their behavior for UV photocatalytic oxidation of nitric oxide.The catalytic activity was correlated with structural,electronic and surface examinations of the catalysts using X-ray diffraction analysis (XRD),ultraviolet-visible(UV-Vis)absorption spectroscopy,transmission electron microscopy(TEM),energy disperse spectrometer (EDS)and high resolution-transmission electron microscopy (HR-TEM) techniques.An enhancement of the photocatalytic activity was observed for Zn~(2 ) doping catalyst ranged from 0.1 at.% to 1.0 at.% which was attributed to the lengthened lifetime of electrons and holes.The improvement in photocatalytic activity could be also observed with the low doping concentration of Cr~(3 )(0.1 at.%). However,the doping of Fe~(3 ),Mo~(6 ),Mn~(2 ) and the high doping concentration of Cr~(3 ) had no contribution to photocatalytic activity of nitric oxide.     

掺Ni^2＋的TiO2颗粒光催化性能的研究

通过溶胶．凝胶法制备掺杂Ni^2＋的纳米TiO2，并用XRD和TEM进行了表征，发现Ni^2＋的掺杂减小了TiO2颗粒的粒径，Ni2＋／TiO2晶型为锐钛型。通过对目标物罗丹明B的光催化降解实验，发现Ni^2＋的掺杂提高了TiO2的光催化活性，其降解罗丹明B的反应遵从一级反应动力学方程，Ni^2＋惨杂量为1．2％时的光催化活性最高。     

纳米ZnO光催化材料的掺杂改性研究进展

纳米ZnO光催化材料的研究进展迅速,其光催化性能已接近或超过商业生产中用到的TiO_2材料(Degussa P25),而且它相比TiO_2材料更易于掺杂、更易刻蚀、在等离子体中稳定性好,未来有望在水污染治理和环境保护领域取代TiO_2光催化剂。概述了纳米ZnO光催化材料的制备、性能和掺杂改性研究进展,对纳米ZnO光催化材料的研究趋势进行了展望。     

磷酸盐对土壤中外源钕交换态及生物有效性的影响

用放射性同位素¹⁴⁷Nd示踪法,以pH8.2的NaAe为土壤中交换态N的提取剂,研究了磷酸盐对土壤中外源Nd的交换态及生物有效性的影响.结果表明,无论磷酸盐存在与否,加入土壤中的Nd 99.5%以上均被吸附.磷酸盐对稀土离子具有较强的沉淀作用,能够降低土壤中交换态Nd的含量,在实验中发现,KH₂PO₄在0.3g·kg^-1～1.5g·^-1范围内土壤中交换态Nd含量无明显变化.另外实验表明磷酸盐还具有降低小麦对Nd吸收的作用,分析得出土壤中交换态Nd浓度与小麦幼苗中Nd含量存在显著相关性.     

低温燃烧合成纳米Ni掺杂TiO2光催化剂的表征及活性研究

采用低温燃烧合成法制备了Ni掺杂TiO₂光催化剂,通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线粉末衍射(XRD)、激光散射、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)等方法对催化剂的光吸收特性、晶相组成、粒度分布、升温过程中化学变化等进行了表征,以亚甲基蓝为模型污染物考察了催化剂在可见光下的光催化活性.结果表明,相对P25而言,Ni掺杂TiO₂的光吸收带边红移,当Ni/Ti原子比为0.4时,催化剂的带隙宽度为2.3eV,对应的吸收带边为564nm;催化剂晶型以锐钛矿TiO₂为主,随Ni掺杂量增大,NiTiO₃比例升高;催化剂粒径主要分布在50～150nm之间,占总量的96.9%;升温过程中催化剂在445.2℃发生晶型转化,出现锐钛矿和NiTiO₃晶体.催化剂显示出较高的催化活性,在可见光作用150min后最高可使93.9%的亚甲基蓝分解,活性高于P25.     

吸附相反应技术制备微弱光响应的多组分掺杂TiO2催化剂

利用弱光(紫外和可见)激发Ti O2光降解污染物是拓展多相光催化实际应用的关键之一.以吸附相反应技术为基础,利用N掺杂以及共掺杂两种方式制备多组分Ti O2光催化剂,并研究其在弱光下光降解甲基橙的过程.结合紫外可见漫反射光谱、X射线衍射、X射线电子能谱以及光致发光光谱等表征手段,探索焙烧温度、N掺杂量以及共掺杂对催化剂光吸收和可见光响应拓展的影响,进而研究弱光下催化剂活性的变化规律.结果发现,N掺杂可以显著增强催化剂的光吸收,从而显著提升其在弱紫外光下光降解甲基橙催化活性,所有N掺杂催化剂的活性均优于商用P25光催化剂.N掺杂对催化剂的可见光响应拓展作用不大,因而单一N掺杂后大部分催化剂在弱可见光下没有活性,仅5%N掺杂催化剂在900℃热处理后有微弱活性.N和Fe2O3二元耦合形成的共掺杂催化剂中,两者之间的协同作用既增强了复合光催化剂的光吸收,也显著拓展了催化剂的可见光响应,因而得到了在弱可见光下具有良好活性的复合光催化剂.