深圳市一次典型春季臭氧污染事件成因研究

以往珠三角地区臭氧污染普遍发生在秋季,但近年来春季臭氧污染事件不断发生,并且污染出现时间愈发提前.本研究聚焦于深圳市2022年春季（2月26日）一次臭氧污染过程,系统性地分析了此次臭氧污染过程的主要成因与关键驱动因素.结果表明,在春季臭氧污染的形成过程中,气象条件扮演着重要角色,在高压天气系统影响下的强太阳辐射、高温、低湿和低风速是导致此次臭氧污染的重要因素.通过臭氧的垂直观测数据分析发现,夜间残留层中的高浓度臭氧能够在上午时段混入边界层内,加速地面臭氧浓度累积.此外,通过臭氧前体物浓度的变化特征分析发现,在污染日的下午时段出现臭氧及其前体物浓度的快速升高,推测为上风向区域的外部输送贡献加强,这也是导致此次春季臭氧污染发生的重要原因.敏感性分析表明,污染日的臭氧生成主要受VOCs控制,但在污染加剧时受到NO_x控制,因此,对春季臭氧污染的 防控需要从区域角度开展VOCs和NO_x的协同减排与治理.     

中国能源金三角NO2时空格局及其驱动因子

利用臭氧监测仪(OMI)提供的大气污染监测数据,结合产业结构、汽车保有量、国家政策措施等,通过城乡NO₂浓度差异的排放源分析方法提取能源金三角(EGT)地区2005~2019年对流层NO₂垂直柱浓度时空变化特征并探讨影响区域大气NO₂浓度驱动因素.结果表明,EGT煤炭化工源NO₂浓度与第二产业产值增速的相关系数为0.71(P<0.05),说明本文方法所提取的长时序煤炭化工源NO₂浓度能有效地指示产业结构调整和政策措施变化.NO₂浓度从2005~2011年的90.56molc/m²增加至2012~2015年的720.77molc/m²,再下降至2016~2019年的247.36molc/m²,反映EGT经济发展模式经历了从小规模、中污染的点模式逐步发展成大范围、重污染的粗放模式,再到大范围、低污染的精工模式.与京津冀、华中、长三角等地区相比,EGT交通和工业排放对城市源NO₂污染贡献的变化特征进一步反映城镇化水平的发展和产业结构的优化.与OMI相比,高分辨率对流层观测仪(TROPOMI)能在短时序上提供丰富的影像细节信息,且随着观测时长的增加,有望增强长时序大气NO₂污染的精准监测.     

广东省臭氧污染天气型及其变化特征

结合地面观测资料、再分析数据和客观天气分型方法SOM,分季节、分区域诊断和分析2015~2020年广东省O₃污染天气型及其变化特征.结果表明,2015~2019年广东省O₃污染逐年上升,其中2017~2019年上升较为明显,2020年则明显下降,气象条件和污染物排放的变化均对O₃污染的变化起到重要作用.2017~2020年广东省干季O₃浓度接近或超过湿季O₃浓度,干季污染城数亦接近湿季.弱冷高压脊天气型是影响广东省O₃污染的主导天气型,6a期间共造成526个污染城数.干季和湿季O₃污染的主导天气型分别为弱冷高压脊和台风外围,干季弱冷高压脊天气型污染天数占比呈明显上升趋势,2019~2020年超过湿季台风外围天气型成为影响O₃污染最主要的天气型.在弱冷高压脊天气型下,影响四大区域O₃污染的外来源输送路径主要有东北路和沿海路,湿季珠三角台风外围和粤北变性高压脊天气型下,区域O₃污染则受本地排放影响较大.     

餐饮排放有机颗粒物的质量浓度、化学组成及排放因子特征

餐饮废气是大气有机颗粒物的重要排放源.本研究基于模拟实验,研究了烹饪方式、食材以及油品等因素对餐饮废气排放有机颗粒物浓度、组成以及排放因子的影响.结果表明,餐饮排放有机颗粒物的特征受烹饪方式、烹饪食材与烹饪油品等因素影响较大.在所有模拟实验条件下,餐饮废气中可定量的有机颗粒物中,正构烷烃、甾醇和脂肪酸(包括饱和脂肪酸和不饱和脂肪酸)所占的平均质量分数分别为68. 9%、20. 3%和4. 2%,其余的有机物还包括二元羧酸、多环芳烃、单糖以及藿烷类化合物等.有机颗粒物的平均食材排放因子为0. 013 1 g·kg~(-1),变化范围为0. 001 4～0. 027 1 g·kg~(-1).肉类烹饪过程的食材排放因子远大于蔬菜烹饪过程.基于油品的平均排放因子为1. 823 0 g·kg~(-1),变化范围为0. 001 9～10. 173 0 g·kg~(-1).铁架烧烤烹饪方式的油品排放因子大于其他烹饪方式.     

基于排放清单和实地测试的工业VOCs排放特征:以郑州市高新区为例

基于本地污染源调查,同时对重点工业行业进行实地采样测试,建立了郑州市高新区工业VOCs排放清单及组分清单,并评估了 VOCs各组分的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAp).结果表明,2017年郑州市高新区工业源VOCs排放总量为4 566.0 t,橡胶和塑料制品业、设备制造业和有色金属业是排放量最大的3个行业,排放量分别为1 924.2、1 396.3和813.4 t;各VOCs组分中,烷烃占比最大(40.9％),其次是含氧VOCs(32.2％)和芳香烃(20.3％);异丙醇、正十二烷、甲苯、甲基环己烷和丙酮是排放量最大的5种物质;OFP总量为8 753.8 t,最大贡献源和VOCs种类分别为设备制造业和芳香烃;SOAp总量为643.0 t,贡献较大的排放源为设备制造业和铝箔制造业,烷烃和芳香烃是两种主要贡献组分.     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

2016~2019年江西省臭氧污染特征与气象因子影响分析

利用2016~2019年生态环境部环境监测总站提供的江西省11个设区市的监测数据及同期的国家气象观测站常规观测资料,研究江西省臭氧污染特征与气象因子的关系.结果表明,江西省近几年臭氧污染日益严重,2016年全省臭氧（日最大8 h滑动平均值）平均浓度为80.1 μg·m^-3,到2019年上升至98.2 μg·m^-3,平均年增长率为6 μg·m^-3.2019年江西省11个设区市O₃超标总天数为475 d,占总超标天数的72.6%.2016~2018年O₃月平均浓度具有典型的季节变化特征：夏季 > 春季 > 秋季 > 冬季,2019年秋季由于降水量显著减少、日照时数增多和气温升高等气象条件导致秋季近地面臭氧浓度异常升高,其平均浓度高于其它季节.臭氧浓度总体与气温、日照时数呈正相关,与相对湿度呈负相关,当气温高于30℃、相对湿度在20%~40%区间、风速在2~3 m·s^-1区间时易出现高浓度臭氧污染.江西省臭氧浓度呈现一定的空间分布特征：赣东北地区低于其他地区,南部城市高于北部城市.其中,赣州市臭氧污染较为严重,其2019年平均浓度居全省最高,为104.2 μg·m^-3.基于后向轨迹HYSPLIT模型和潜在源解析PSCF对赣州市进行分析,研究结果表明赣州市臭氧污染的主要潜在贡献源区存在一定的季节差异：春季臭氧污染的外来输送源主要来自广东中部和江西北部地区,夏季主要来自江西北部地区,而秋季则主要来自广东北部和安徽中部地区.     

鹤壁市大气挥发性有机物源排放清单研究

采用排放系数法与“自下而上”的活动水平数据收集方法,建立了鹤壁市化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、储存运输源、废弃物处理源等固定源、移动源、餐饮油烟和生物质燃烧等面源的VOCs排放清单.结果表明：鹤壁市2017年VOCs排放总量为8829.7t.其中,工艺过程源排放量最大（3052.5t）,占VOCs总排放量的32%;其次是移动源（2712.8t）和溶剂使用源（1447.1t）,分别占总排放量的29%和15%;从空间分布看,浚县的VOCs排放量最大（3444.0t）,其次为淇滨区（1519.4t）、山城区（1516.0t）、淇县（1103.8t）和鹤山区（1041.9t）;其中,机动车（1932.0t）、建材冶金（903.6t）、化学制品制造（829.6t）、橡塑（646.8t）等VOCs排放量较大.对比河南省省会郑州市、同为煤炭资源型城市焦作市,鹤壁市的VOCs排放总量是郑州市的1/11,焦作市的1/3.但鹤壁市单位面积的VOCs排放量较大,是郑州市的1/3,焦作市的1/2,且鹤壁市单位GDP的VOCs排放量与郑州市和焦作市非常接近.说明鹤壁市VOCs排放总量低,但排放强度较高,仍需要加大减排力度.根据本清单的研究结果,建议鹤壁市可着重加强工艺过程源和移动源的减排,重点减排区域为浚县、鹤山区和淇滨区的交汇地带,重点减排机动车、建材冶金、化学制品制造等;此外,还应关注橡塑、餐饮油烟、工业生物质锅炉等行业的VOCs排放.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.