生物阳极及其反转为生物阴极降解氯霉素

为了探讨生物阳极能否降解氯霉素以及生物阳极反转为生物阴极后能否替代生物阴极,通过驯化生物阳极降解氯霉素和生物阳极反转为生物阴极的实验,表明生物阳极经过长期氯霉素浓度梯度增加(5~80 mg·L-1)的驯化,具有较好产电能力的同时,对氯霉素也具有一定的降解能力(k=0.098 5).生物阳极反转为生物阴极后并将电位恒定在-0.40 V vs.SHE时,该生物阴极相对于反转前生物阳极的电位(-0.20 V vs.SHE)有了明显的降低,导致微生物活性受到一定的影响,但阴极生物膜仍具有较强的催化降解氯霉素的能力,其还原降解速率常数k为0.264 3,明显高于非生物阴极对照(k=0.160 9).生物阳极反转生物阴极的模式不仅实现了氯霉素的硝基还原,而且发生了芳香胺产物侧链的完全脱氯和羰基还原反应.     

高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

耦合发酵产氢尾液处理的微生物电化学系统研究

区别于传统的稀释或加缓冲剂调节pH值的方法,本文提出采用微生物电解池（MEC）电调控暗发酵尾液pH值,并进一步采用微生物电合成系统（MES）降解废液产甲烷.结果表明,在MEC处理产氢暗发酵尾液过程中,伴随着阴极侧氢气的产生,暗发酵尾液中大量H⁺被消耗,溶液pH值从4.5升高到8.7;随后在MES中,产氢发酵尾液中有机物被进一步降解产生甲烷,其平均产甲烷速率达到4.5mmol/（L·d）,且在21d内化学需氧量（COD）去除率达到89%,远优于没有经过pH调控的产氢发酵尾液MES中的产甲烷性能.     

两种不同形态MnO2降解卡马西平的效果及途径对比

研究了两种不同形态MnO₂（δ-MnO₂和胶体MnO₂）对难降解有机药物卡马西平（carbamazepine,CBZ）的去除效果,并通过液相色谱质谱联用技术（LC/MS）分析了不同pH值条件下δ-MnO₂和胶体MnO₂氧化转化CBZ的产物,探究其氧化转化途径.结果表明,δ-MnO₂和胶体MnO₂能通过化学氧化作用在2h内去除约1mg/L CBZ,相比之下,胶体MnO₂受pH影响较小且单位质量Mn对CBZ具有更好的去除效果.δ-MnO₂和胶体MnO₂与CBZ反应过程中各检出7种和4种产物.胶体MnO₂具有更强的氧化能力,越过了多种中间产物的产生步骤,使CBZ的降解途径更加简明.     

UV和UV/H2O2工艺对水中二嗪磷的降解

在低压汞灯（LPUV,253.7nm）光照条件下,研究了过氧化氢（H₂O₂）加入量对二嗪磷降解动力学、产物生成和降解途径的影响规律与作用机理.结果表明,二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解反应均符合准一级反应动力学,且反应速率常数（k）随H₂O₂加入量的增加而增大,H₂O₂加入量为0,5,10mg/L时的k分别为0.0234,0.0301,0.0341min-1.在UV光照处理条件下,二嗪磷水溶液中的溶解性有机碳（DOC）随H₂O₂加入量的增加而降低,但其矿化度均相对较低（光照120min时的DOC去除率均低于20%）.此外,UV光照处理时,H₂O₂的加入对二嗪磷光氧化降解产物的种类及生成量均存在显著影响.二嗪磷水溶液单独UV光照处理60min时检出了8种中间/降解产物,但经UV/H₂O₂工艺处理60min时仅检出了6种中间/降解产物,且不同H₂O₂加入量时的光氧化降解产物生成量或浓度及随UV光照处理时间的变化幅度与趋势均存在较大程度的差别.基于二嗪磷及其降解产物的定性、（半）定量分析结果,提出了二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解途径与机理.     

Fe(VI)/CaO2双氧化体系降解水环境中的DMP

研究了高铁酸盐（Fe（VI））/过氧化钙（CaO₂）联合处理对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的降解性能及机理,分析了共存离子的影响.基于响应面方法中的Box-Behnken实验设计进行了多因素实验,采用二次多项式和逐步回归法拟合了DMP去除率与Fe（VI）投加量、CaO₂投加量和反应时间之间的关系,对实验条件进行了优化分析.结果表明,在初始pH值为中性条件下,Fe（VI）/CaO₂可以有效去除DMP,降解过程符合准一级动力学模型.当Fe（VI）/CaO₂/DMP物质的量比为1.1/4.4/1时,模型预测DMP最大降解率为95.57%,和验证实验得出的降解率90.14%相近,表明该响应面模型具有较好的模拟和预测能力.HCO₃^-和Mg²⁺对DMP的降解有一定抑制作用.自由基清除实验结果显示,羟基自由基（HO·）和超氧自由基（O₂^-·）对DMP的降解具有重要贡献,表明Fe（VI）和CaO₂可形成类芬顿试剂协同降解污染物.DMP的主要降解途径包括酯基水解、侧链氧化和苯环的羟基化;主要降解产物为邻苯二甲酸单甲酯,2,5-二羟基苯甲酸,间苯二甲酸,草酸等.     

光催化剂AgBr/Ag2MoO4@AgVO3的结构表征及其抗菌防污性能

目的制备新型的光催化复合材料,提高其光催化性能。方法通过水热法和原位生长法制备不同摩尔比的AgBr/Ag_2MoO_4@AgVO_3光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等一系列手段对所制备的光催化剂进行表征,并以可见光为光源,有机污染物罗丹明B(RhB)为降解对象,进行光催化活性测试,考察不同复合量的光催化剂对反应活性的影响。同时,以铜绿假单胞菌细胞、金黄色葡萄球菌和大肠杆菌为模式菌,进行抗菌试验考察光催化剂的杀菌性能。结果该复合材料通过AgVO_3的(501)晶面、Ag_2MoO_4的(311)面和AgBr的(200)晶面紧密连接。在罗丹明B(RhB)溶液中加入该复合材料,120 min内降解率达到了94.9%,而纯AgVO_3的降解率为7.8%,说明复合后的材料光催化性能明显提高。此外,在光催化杀菌实验中,超过99.99%的大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和铜绿假单胞菌细胞均在90 min内被杀死。结论复合后的AgBr/Ag_2MoO_4@AgVO_3异质结光催化剂具有优异的光催化降解性能、杀菌性能和稳定性,该催化剂对于环境污染的治理以及海洋杀菌防污处理都起到一定的作用。     

干湿交替频率对有机涂层失效过程的影响

目的研究干湿交替频率对有机涂层失效过程的影响。方法应用电化学阻抗谱技术,结合浸泡过程中涂层表面以及基底金属的形貌变化,对比研究高频率干湿交替环境和低频率干湿交替环境下,浸泡初期、浸泡中期、浸泡末期有机涂层的失效过程及特征。结果高频率干湿交替环境下,涂层在浸泡初期、中期、末期所经历的时长分别为13、2、5d,而低频干湿交替环境下,涂层在浸泡初期、中期、末期所经历的时长分别为18、4、46 d。对比来看,高频率干湿交替显著缩短了浸泡后期的时长,加速涂层失效过程。此外,高频干湿交替使涂层起泡位置分布均匀,基底金属均匀腐蚀,这与低频干湿交替环境恰好相反。结论高频率干湿交替环境下,涂层失效较快,涂层剥离及基底金属腐蚀较均匀。     

低频率干湿交替环境中有机涂层失效过程

目的 研究低频率干湿循环条件下的有机涂层失效过程。方法 应用电化学阻抗谱技术,结合浸泡过程中涂层表面以及基底金属的形貌变化,对比研究全浸环境和低频率干湿交替环境下,浸泡初期、浸泡中期、浸泡末期有机涂层的失效过程及特征。结果 低频率干湿交替环境下,涂层在浸泡初期、中期、末期所经历的时长分别为18、4、46天,较全浸环境来讲,显著缩短了浸泡中期的时长,同时也显著延长了浸泡末期的时长。两种环境下的涂层均发生明显的局部剥离,且基底金属也均有明显的局部腐蚀。结论 低频率干湿交替环境明显延长了涂层的失效过程,且此环境下基底金属出现了明显的局部腐蚀。     

生物合成施氏矿物作为类芬顿反应催化剂降解甲基橙的研究

应用生物合成施氏矿物作为光助类芬顿反应催化剂促进甲基橙的降解.施氏矿物通过A.f-LX5细胞悬浮液在初始p H值2.5和28℃时氧化Fe SO43d生成,并进行X射线衍射和扫描电子显微镜表征.本研究分析了不同初始p H、H2O2浓度及催化剂装载量对在光助类芬顿反应中甲基橙氧化降解效率的影响.结果表明,生物合成施氏矿物具有较高的催化活性,并且通过羟基自由基机制使甲基橙降解.在近中性、较高Cl-、SO2-4及NO-3浓度条件下,施氏矿物仍然能保持较高催化甲基橙降解的效率.本研究验证了以生物合成施氏矿物作为催化剂的异相光助类芬顿反应是一种处理含甲基橙废水有应用前景的高级氧化技术.