全球大气硫循环及区域交叉影响

二氧化硫和硫酸盐是硫的重要存在形式,是影响环境空气质量的重要大气污染物.硫酸盐气溶胶是影响全球气候变化的重要大气组分,大气中的硫酸盐气溶胶生命周期短,其浓度空间差异大、时间变化显著.在区域尺度乃至全球尺度研究其迁移转化和区域交叉影响,具有十分重要的科学意义.本研究以2010年SO_2全球排放清单为基础,应用国际通用大气化学模式(Mozart-4),模拟全球大气硫的迁移转化及其季节变化和空间分布特征,并分析全球不同区域间的交叉影响.结果表明:1SO_2柱浓度全球年均值为424.73μg S·m~(-2),中东及南亚最高,达3629.27μg S·m~(-2),南美最低,为181.06μg S·m~(-2).2硫酸盐柱浓度全球年均值为1572.86μg S·m~(-2),东亚年均硫酸盐柱浓度最高,达4556.58μg S·m~(-2),南美最低,为1014.33μg S·m~(-2).3冬季SO_2柱浓度高于其他春夏秋3季,夏季硫酸盐柱浓度高于冬季,主要是由于冬季低温使SO_2不易转化为硫酸盐.4硫酸盐表现出明显的全球迁移特征,全球各区域间交叉影响显著.东亚的净输出量最大,达4.01 Tg S·a~(-1).非洲、中亚及俄罗斯硫酸盐柱浓度的外源影响比例分别高达80.54%和73.00%.     

Fe2+和零价铁活化过一硫酸盐降解酸性橙7

采用环境友好的Fe~(2+)和零价铁(ZVI)作活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)来降解水中酸性橙7(AO7).结果表明,在Fe~(2+)-PMS体系中,AO7的降解效果不佳,但通过添加适量的络合剂,AO7的去除率会大幅提高.ZVI在PMS存在下被腐蚀,并能够缓慢、持续不断地释放Fe~(2+).ZVI-PMS体系可以在比较宽泛的pH范围(3～9)有效、快速地降解AO7,并且在酸性条件下降解速率较快.淬灭实验结果显示,硫酸根自由基(SO_4~(·-))对AO7的降解起主要作用.除了Cl~-和高浓度(50 mmol·L~(-1))的NO_3~-能够促进AO7的降解外,其他水中共存的阴离子对AO7在ZVI-PMS体系中的降解具有抑制作用,而腐殖酸(HA)则无明显影响.AO7在超纯水中的去除率高于其他实际水体,但反应90 min后,污水厂出水过滤水和胶体浓缩液中的AO7去除率也可高达98.6%和87.6%,说明ZVI-PMS可能可以有效地去除含有较高DOC含量的污水中的AO7.利用GC-MS检测到辐照后溶液中有3种中间产物,推测主要是通过AO7偶氮键断键后的中间产物进一步氧化形成.此外,TOC在一定程度上降低,说明部分AO7被矿化.     

微生物对汞矿区农田土壤汞甲基化的影响

为研究典型汞矿区农田土壤中汞的甲基化作用,实验以受汞污染的旱田土壤和稻田土壤为对象,分别进行灭菌,促进硫酸盐还原菌(SRB)活性处理,抑制SRB活性处理以及促进铁还原菌(FeRB)活性处理,分析非微生物作用和微生物作用对土壤甲基汞(MeHg)生成的影响.结果表明,促进SRB活性处理的土壤MeHg生成量最高,其中旱田土MeHg增量为0.15~0.38μg·kg~(-1),稻田土壤MeHg增量为1~2μg·kg~(-1);抑制SRB活性处理和促进FeRB活性处理的MeHg增量较小,最高值仅为0.025μg·kg~(-1).相比于旱田土壤,稻田土壤具有更高的汞甲基化能力,其MeHg生成量是旱田土壤的4~9倍.土壤SRB数量与MeHg生成量具有相同的变化趋势,二者具有显著的正相关性(R~2=0.57,P0.01).因此,该研究区土壤汞甲基化作用主要是微生物汞甲基化作用,且主要的汞甲基化细菌是SRB.此外,稻田是农田中MeHg生成的活跃地区,在评估和控制MeHg对人体健康危害时需要重点关注.     

沙尘暴事件中大气颗粒物化学组分的浓度变化和硫酸盐的形成

应用电感耦合等离子体原子发射光谱、质谱和离子色谱分析了2002年3月28日-4月8日在山东长岛县采集的共11对粗、细大气颗粒物样品的化学组成,探讨4月6-8日沙尘暴事件中大气颗粒物化学组分的变化和硫酸盐的形成.沙尘暴事件应区分前锋和后续部分,前锋与大气中各种污染物相互作用,具有硫富集的特征.后续部分较好地保持了长距离传输风沙尘本身的特征.硫酸盐的形成机理可能是多相氧化而不是简单的酸碱中和.硫酸铵是首先生成的含硫物种,这是细颗粒主导的形成过程.硫酸铵逐渐转化为其他硫酸盐,硫的成分也逐渐向粗颗粒转移.在沙尘暴事件中含硫污染物不但有一个从气相向颗粒物转变的过程,也有一个从细颗粒向粗颗粒转化的过程.      

秋夏季黄河三角洲湿地土壤汞和甲基汞的变化

汞在湿地中的行为对湿地水生生物健康具有重要影响.于2011年和2012年分别采集干(夏初)湿(秋季)季节黄河三角洲湿地土壤样品,分析不同季节汞与甲基汞的含量差异和垂直变化.秋季总汞平均含量为0.064 mg·kg-1;夏季为0.027 mg·kg-1,总汞含量平均减少57%,湿地由积水到干旱过程中导致汞的释放.秋季各点位0~10 cm深甲基汞平均含量为0.28μg·kg-1,夏季甲基汞平均含量为0.066μg·kg-1,各点位含量平均减少76%.在秋季受湿地淹水影响,利于甲基汞的形成,水分减少和湿地干旱导致土壤中的甲基汞减少.在垂直方向上,夏季与秋季相比总汞在0~10 cm深度都有减少,土壤中的汞发生释放,因此,湿地在秋季表现为汇,而在春夏季为大气汞的源.硫酸盐还原细菌的含量秋季远高于夏季,在夏季硫酸盐还原菌与甲基汞和甲基化率均显著相关,硫酸盐还原菌、淹水环境、有机物质都会影响甲基汞产生和分布.     

氧化剂与新型絮凝剂协同去除酸性大红的研究

选取浓度为25mg/L的酸性大红-GR溶液为模拟染料废水,采用氧化-絮凝耦合工艺,探索了氧化剂种类、絮凝剂种类、废水pH值、氧化剂和絮凝剂投加量对氧化-絮凝耦合处理酸性大红染料的影响,确定最佳处理条件为:酸性大红溶液初始pH值不变,高锰酸钾和PTSS的投加量分别为为20mg/L和10mg/L(以钛离子计),脱色率和COD去除率均最大,分别为96.3%、56.5%。通过FTIR光谱扫描、絮体的显微形貌观察、酸性大红和新型絮凝剂聚硅硫酸钛(PTSS)的表面电动电位随pH值的变化的测定,分析了氧化-絮凝耦合法的反应历程:高锰酸钾破坏酸性大红的发色基团后,自身被还原成新生态二氧化锰胶体;二氧化锰胶体吸附酸性大红及其氧化产物,并被无机高分子絮凝剂PTSS通过电中和及架桥网捕等作用卷裹成絮体。     

溶菌酶和硫酸铝联用优化污泥脱水性能的研究

以污泥沉降体积、污泥比阻和污泥泥饼含水率为指标,考察了溶菌酶和硫酸铝联用时加药方式和加药剂量对活性污泥沉降性能及脱水性能的影响。结果表明,先投加溶菌酶后投加硫酸铝时污泥的脱水性能更佳,硫酸铝和溶菌酶的最佳投加量均为0.10 g/g TS(总固体),此时,污泥泥饼含水率和污泥比阻分别可达71.84%和0.68×1012m/kg,相比于硫酸铝单独调理分别降低了约5%和0.23×1012m/kg。污泥胞外聚合物(EPS)含量分析表明,溶菌酶和硫酸铝联用时显著降低了污泥中LB-EPS(松散附着性EPS)含量,在最佳投量下可将原污泥的LB-EPS中的蛋白质和多糖依次从(13.44±2.11)mg/L和(23.97±3.44)mg/L降至(1.72±0.32)mg/L和(8.69±0.15)mg/L,表明联合处理使得EPS中的水分得到释放,提高了脱水性能。     

铬酸钡分光光度法和间接原子吸收法测定水中硫酸盐的比较

目的比较铬酸钡分光光度法和间接原子吸收法测定水中硫酸盐的异同。方法比较两种方法的标准曲线和回收率,并对12份地下水和地表水（硫酸盐浓度大于10.0 mg.L-1）分别用两种方法分析。同时进行两种方法精密度和准确度比较。结果两种方法的相关系数均大于0.999,回收率均满足分析要求。进行12份水样测定结果的配对t检验,t=0.13,P﹥0.05。对于10.0 mg.L-1的合成水样,铬酸钡法分光光度法测定相对误差为9.0%,而间接原子吸收法测定相对误差为0.4%。结论铬酸钡分光光度法在测定低浓度硫酸盐时,准确度和灵敏度较间接原子吸收法低,而大于10 mg/L时,两种方法都能得到较好的准确度和灵敏度。     

硫酸盐还原菌对EH40焊接钢海水腐蚀的影响

目的研究无菌和SRB体系中EH40钢焊接接头的母材区、热影响区和焊缝区腐蚀差异。方法利用金相显微镜观察、失重法、电化学测试、扫描电镜和X射线光电子能谱仪等分析手段。结果焊缝区微观组织由块状铁素体(BLF)和魏氏组织(W)组成;热影响区可再分为粗晶区(CGHAZ)和细晶区(FGHAZ)两个区;母材区主要由BLF、AF和少量珠光体组成。在无菌对照体系中,焊缝区腐蚀速率为0.0026 mm/a,混合区次之,为0.0023 mm/a,母材区最小,为0.0019 mm/a。含SRB体系中,各区的腐蚀速率为:焊缝区(0.0037 mm/a)混合区(0.0034 mm/a)母材区(0.0030 mm/a)。热影响区腐蚀产物形貌粗大,点蚀孔也较大。结论焊缝区比母材区容易腐蚀,由此易造成小阳极大阴极加速腐蚀,热影响区容易发生点蚀。SRB能促进三个区域试样腐蚀加速。     

A pilot-scale jet bubbling reactor for wet flue gas desulfurization with pyrolusite

IntroductionIt is a main issue for the environmental protection toreduce SO2emissionfrompower plants in China .Inthe past10 years ,manyflue gas desulfurization(FGD) processes wereavailable for the reduction of SO2emission. The wet FGDprocesses, especially…