环境绿色修复的地球化学基础与相关理论探讨

在以往20余年系统开展环境绿色修复基础研究与应用实践基础上,进行了成果总结与理论阐述。在补充、完善超积累/修复植物筛选评判标准的基础上,通过大量实践提出了"未污染区也存在超积累/修复植物"的新认识,构建了未污染区与污染区相互印证的超积累/修复植物筛选的新方法并得到验证;在阐明超积累/修复植物与环境介质的交互作用关系基础上,进一步探讨了超积累/修复植物形成的环境介质与植物交互作用机制以及环境修复的生态格局优化与综合强化的理论。这一进展将为今后该领域研究的深入开展和广泛实践打下理论基础,指明发展方向。     

氯自由基介导的BDD电极选择性氧化脱氮

为实现氨氮的高效选择性转化,设计了一个氯自由基介导的电化学体系。该电化学体系以稳定性好、氧化能力强的掺硼金刚石(BDD)电极为阳极,以Pd-Cu修饰的泡沫镍材料(Pd-Cu/NF)为阴极,以氯化钠为电解质,对BDD电极选择性电催化氧化性能与机理进行了研究。结果表明:在4.0 V电压下,体系中的Cl~-原位可转NO_3~-,副产物N_2;分别探究了阴极材料、电场强度、电极间距、溶液pH和电解质种类对氨氮转化性能的影响。通过电子顺磁共振和自由基捕获实验,证实了Cl·在氨氮转化过程中发挥了重要作用。在最优条件下,可实现40 min内100%的氨氮转化率和25 mg·L~(-1)的N_2生成量,以上研究结果可为解决水体中氨氮的污染问题提供参考。     

高效液相色谱-三重四级杆/复合线性离子阱质谱法测定饮用水中22种邻苯二甲酸酯

建立了一种同时测定饮用水中22种邻苯二甲酸酯(PAEs)的高效液相色谱-三重四级杆/复合线性离子阱质谱方法:饮用水样品经针头过滤器过滤,选用Biphenyl液相色谱柱进行分离,以含0.1%甲酸的水溶液和含0.1%甲酸的甲醇溶液为流动相,电离模式为电喷雾正离子,选用多反应监测触发增强子离子扫描模式进行检测。结果表明,22种PAEs的灵敏度良好,定量限为0.001～0.1 μg/L。配制浓度为0.1～100.0 μg/L的混标溶液进行进样分析,分析结果显示,22种PAEs在该范围内的线性关系良好,相关系数均大于0.995,方法的平均回收率为82.9%～108.9%,相对标准偏差为0.9%～11.2%。同时,使用增强子离子扫描谱图进行搜库匹配,定性准确性高。该方法适用于饮用水中PAEs的检测。     

固相萃取-超高效液相色谱/三重四极杆质谱法同时测定地表水中8种亚硝胺类化合物

建立了固相萃取（SPE）-超高效液相色谱/三重四极杆串联质谱（UPLC-MS/MS）同时测定地表水中8种亚硝胺类化合物的方法。水样中目标物经椰壳活性炭固相萃取小柱吸附富集,小柱经氮气吹干后采用二氯甲烷洗脱。待测样品采用Atlantis T₃柱,以水-甲醇作为流动相进行梯度洗脱,大气压力化学电离源（APCI）正离子模式多反应监测方式（MRM）进行检测,内标法定量分析。8种目标物在相关线性范围内线性良好(r≥0.9950),地表水加标回收率为55.4%~90.4%,相对标准偏差为3.1%~14.3%,方法检出限为1.1 ~1.8 ng/L。本方法准确度和灵敏度高,适用于快速测定地表水中8种亚硝胺类化合物含量。     

开孔陶粒的制备与同步硝化/反硝化生物反应器的构建

为了在常规淡水养殖条件下实现同步硝化/反硝化(SND)脱氮,研究了自制陶粒组建SND生物反应器的脱氮能力。结果表明,在陶土中添加1.5%(质量分数)纸纤维,900℃烧蚀6h,可制得内部具有丰富开孔孔隙结构的多孔陶粒;利用该陶粒构建SND生物反应器,在常规淡水养殖条件下,可顺利启动SND反应,亚硝态氮在第2天时开始显著积累,氨氮质量浓度在第6天起即可从15mg/L降至检测限以下;开孔陶粒借助内部孔隙形成好氧/厌氧微环境,抑制亚硝酸盐氧化细菌(NOB)生长并促使氨氧化细菌(AOB)成为优势菌,同时陶粒对溶液中氨氮具有选择吸附能力,促进了SND生物反应器的脱氮作用。     

筛查全/多氟烷基化合物(PFASs)生物活性的卷积神经网络模型

全/多氟烷基化合物(PFASs)是一类备受关注的化学品,已在多种环境介质中检出。然而,目前PFASs的生物活性数据缺乏,限制了其危害性评价和管理,有必要构建PFASs生物活性的高通量筛查模型。本研究基于卷积神经网络(CNN)算法,采用分子灰度图像作为输入,构建了PFASs的23种活性终点的筛查模型(简称Image-CNN模型)。与使用分子指纹和分子描述符作为输入,采用随机森林和支持向量分类器算法构建的基准测试模型相比,Image-CNN模型预测效果更好,平均的受试者工作特征曲线下面积达0.96。与此前模型相比,模型性能更优。基于分子指纹相似性,表征了模型的应用域。筛查了已知最大的PFASs名录,其中3种PFASs在所有建模的活性终点中都被预测为有活性。     

环境浓度抗生素引起斑马鱼焦虑/抑郁样行为与“肠-脑”途径关联的研究进展

抗生素在环境中广泛被检出,对动物和人类造成潜在不良影响。抗生素能够改变斑马鱼肠道菌群组成和丰度,进而引起斑马鱼焦虑/抑郁样行为。本文对有关抗生素残留的报道进行了总结,概括分析了抗生素对斑马鱼焦虑/抑郁样行为与斑马鱼肠道菌群的关联。主要从高级神经系统途径、神经内分泌途径、免疫途径、肠道菌群代谢途径和氧化应激途径探讨了抗生素引起斑马鱼焦虑/抑郁样行为变化与“肠-脑”途径作用的关联机制。本文为抗生素和斑马鱼神经行为变化机制研究提供一定的参考。     

空气质量保障措施的量化评估 ——以杭州G20峰会为例

选择杭州G20峰会保障措施实施期间的2016年8月24日—9月6日及其前后各14 d,分别确定为保障措施实施期间、实施前期与实施后期,对保障区域内主要大气污染物浓度变化进行分析,利用WRF/SMOKE/CMAQ模型对4类污染源(工业源、电厂源、扬尘源和道路移动源)设置6种减排情景,模拟计算并分析PM2.5和O3浓度变化...     

人工园林大面积种植区植被净初级生产力时空变化研究

云南西南地区自然资源丰富,近年来,随着社会经济的快速发展,橡胶、茶园和桉树等人工园林大规模种植主要占用了天然林和耕地,土地利用结构和空间布局发生了很大变化。为了探讨土地利用/覆被变化对植被净初级生产力（NPP）的影响,以人工园林大面积种植区西盟县为研究区,运用综合模型、CASA模型和MODIS产品（BIOME-BGC模型）,对西盟县2000年、2005年、2010年和2015年各地类NPP的时间变化和空间分布特征进行分析。结果表明：（1）2000~2015年,CASA模型模拟的西盟县NPP呈先减少后增加的趋势,MODIS模型模拟的NPP值变化趋势与CASA模型一致,综合模型则呈现逐年增加的趋势;（2）西盟县NPP的空间分布形态从西至东均呈“低值-高值-低值-高值-低值”（“M”）变化,与西盟县水热资源的分布特征和土地利用/覆被变化有关,西盟县NPP空间变化主要集中于人工园林种植区;（3）3种模型中,CASA模型和MODIS产品（BIOME-BGC模型）比综合模型更适用于地形气候复杂多样的山区NPP的模拟计算,其中CASA模型空间精度更高。