三峡库区典型小流域氮磷流失特征

为揭示三峡库区农业非点源物氮、磷流失的一般规律,以三峡库区秭归县的张家冲小流域为研究对象,自2005年1月至2006年4月,在自然降雨条件下,同步观测降雨、地表径流量,并对2次降雨径流的全过程进行了氮、磷浓度的测定,对降雨过程中径流量及污染物浓度随降雨-径流变化过程进行了监测研究.结果表明,长期干旱后的初期降雨径流中的氮、磷浓度明显高于雨季径流中的浓度,且氮、磷浓度变化与流量变化呈现出大致相同的趋势.降雨初期,氮、磷浓度随径流量的增大而升高;随着流量的继续增大,浓度呈现出下降趋势.对浓度随流量变化过程的监测表明,与基流中的浓度相比,总氮和硝态氮的浓度变化幅度较小,而氨氮和总磷浓度变化的幅度较大,其最大值分别是其最小值的10和67.5倍.溶解性的氨氮排放主要受降雨条件的制约,而径流中的磷主要是以颗粒态存在通过对径流量和氮、磷排放负荷的多项式回归分析表明,TN、TP、NH4 -N和NO3--N的排放负荷和径流量之间存在着多项式关系,R2分别为0.9545、0.9740、0.9677和0.9504.     

川西高原河流水体CDOM的光化学降解特性

川西高原部分河流溶解性有机碳(DOC)含量极高,因有色溶解性有机质(CDOM)具有独特的光学特性,其光降解特征与规律对于分析高寒区天然水体DOC动态及区域水-陆碳循环具有重要的环境意义.本文选取川西高原两种主要地貌类型的河流共5条,即高山峡谷区河流杂谷脑河、抚边河及岷江,丘状高原区河流白河、黑河,对河流水体CDOM三维荧光光谱(EEMs)与紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)采用平行因子分析(PARAFAC)与二维相关光谱(2D-COS)进行分析.结果表明:①白河和黑河CDOM的5 d降解率分别为64. 85%和63. 43%,光降解速率常数分别为0. 167 d-1和0. 173 d-1;抚边河CDOM浓度低(0. 71 m-1)光降解现象不明显,杂谷脑河和岷江CDOM光降解行为较为复杂;②在光降解过程中,除岷江外其余4条河流荧光溶解性有机质(FDOM)内源特征(FI)逐渐减弱,黑河和白河CDOM芳香性、疏水性特征(SUVA254和SUVA260)及腐殖化程度(HIXa)逐渐降低;③川西高原5条河流中FDOM组分均呈2类4个组分,即C1(275/310 nm,类酪氨酸)、C2 [280(250)/400 nm,UVA类腐殖质]和C3(255/440 nm,UVA类腐殖质)、C4[270(360)/492 nm,UVA类腐殖质],类腐殖质FDOM较易光降解;④5条河流中UVA类腐殖质FDOM(尤其是500 nm发射波段)光降解反应先于类酪氨酸物质;丘状高原河流中UVA类腐殖质FDOM对于光照的敏感度大于高山峡谷区河流;⑤白河的主成分分析中识别出了2个因子,解释了这些参数变化的87. 28%,反映了光降解过程对于CDOM特征、荧光组分等方面的影响.     

利用纤维二糖的酵母工程菌构建

以扣囊复膜孢酵母染色体DNA为模板,通过PCR方法扩增到其β-葡萄糖苷酶基因bgl1,经EcoRⅠ、BamHⅠ双酶切并和经相同酶切的穿梭表达载体pYX212连接,构建了重组质粒pYX-sbgl,转化酿酒酵母W 303-1A,bgl1基因获得了活性表达,β-葡萄糖苷酶活力为0.504 IU/mL.转化子能以纤维二糖为唯一碳源生长,并能应用于同时糖化和发酵纤维素底物生产乙醇,使乙醇产量较宿主酵母有了一定的提高.图6表1参14     

聚二甲基二烯丙基氯化铵与聚合硫酸铁复合絮凝剂的制备及应用研究

在一定温度下 ,将聚二甲基二烯丙基氯化铵 (PDMDAAC)溶解在聚合硫酸铁 (PFS)中 ,制成稳定的均相复合溶液。采用FT IR和X 射线衍射对其固体结构进行了分析。考察了液体复合絮凝剂的稳定性和固体复合絮凝剂的吸湿溶解性能 ,及其对生活污水的处理效果。结果表明 :在 6 0℃以下制备的液体复合絮凝剂具有良好的稳定性 ,固体复合絮凝剂具有良好的溶解性和比PFS更强的吸湿性 ;复合絮凝剂不是由PDMDAAC与PFS简单的机械混和 ,而是互相融合的复合体系 ;具有比PFS更优的去污性能和与PFS类似的较宽的最佳投药范围和 pH适用范围。对浊度和COD分别为 10 5 2和 187 5mg/L ,pH值为 7 5 9的生活污水 ,复合絮凝剂中Fe3 + 和PDMDAAC最佳用量分别为 5 4 .15和 4 2 7mg/L ,对COD的去除率为 77 14 % ,比PFS在用量为 81 2 2mg/L时的最佳效果高 12 %。     

万州城区空气污染过程中含碳气溶胶的变化特征

于2016年9月28日至10月15日在万州城区对气态污染物、颗粒物及其含碳气溶胶进行了在线连续观测,结合气象参数,分析了含碳气溶胶的污染特征。结果表明,此次持续污染过程主要由颗粒物污染造成,污染天PM_(10)和PM_(2.5)平均质量浓度分别为170.8、123.7μg/m~3,显著高于非污染天。污染天和非污染天PM_(2.5)、NO_x、有机碳(OC)及元素碳(EC)浓度的日变化都呈双峰,但污染天PM_(2.5)、NO_x和OC出现早峰值时间比非污染天推迟1～3h。污染天OC、EC的平均质量浓度分别为28.0、5.4μg/m~3,分别为非污染天的2.2、1.6倍。以非污染天的起始点作为参照点,得到污染天OC、EC的平均增长率分别为159.3%和73.0%,OC污染累积和二次转化贡献率分别为45.8%和54.2%,说明污染过程OC以二次转化为主。并用最小比值法估算了二次有机碳(SOC)含量,得到污染天和非污染天PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为16.3、5.3μg/m~3,SOC在OC中的占比(以质量分数计)分别为56.1%和39.9%,污染天SOC占比增加,也证明污染过程OC以二次转化为主。污染天静风出现频率比非污染天高,在东南风的影响下,OC、EC易出现高浓度。     

Mn2O3/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氧化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响。结果表明：Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高。     

典型再生水人工湿地净化系统水质时空变异研究——以北京市奥林匹克森林公园人工湿地为例

选取奥林匹克森林公园人工湿地作为典型再生水补水人工湿地净化系统进行水质数据检测,应用模糊综合评价法综合评估各净化单元的水体污染状况,采用综合判别分析和Spearman相关分析阐释影响各净化单元时空变异的水环境要素,并通过因子分析识别不同时间段污染源的种类和组成.结果表明,奥林匹克森林公园人工湿地净化系统水质状况较好,符合人体非直接接触的景观用水国家标准.人工湿地各净化单元时空区间污染程度不同:季节尺度上,秋季污染更为严重;空间尺度上,主湖区、混合氧化塘区污染最为严重.CODMn、NO-3-N、ORP、TN 4项指标即可完全表征水质的季节差异(91.8%),应适当加大监测力度;Chl-a、CODMn、DO、pH 4项指标用于表征空间差异(55.1%),较低的判别正确率暗示了各功能区间类似的污染状况.不同时空区间污染源种类和组成存在差异性:水体的内源杂质是各季度影响水质的主要因子,春季有机污染最为严重,夏季则转为氮、磷等营养物质污染,秋季水体则更易受富营养化的威胁;再生水区水体污染的主要影响因子为氮、磷等营养盐类,其余功能区水体主要影响因子仍为内源杂质.增强水体流通力,缩短水力停留时间,能够有效减弱富营养盐类和有机污染物的影响.     

基于小波变换与传统时间序列模型的臭氧浓度多步预测

采用最大重叠小波分解与重构方法,将影响O3小时浓度的不同时间尺度的物化过程分离出来,以提高序列的光滑性.同时,选择合适的传统时间序列模型(如ARIMA模型等)来描述不同过程的序列特征,并分别拟合预报.最后,在建模中引入24 h季节项,以实现提前24 h-次性预测未来1d的O3逐时浓度.结果表明,预报的平均相对误差为12.92％,平均绝对误差和均方根误差分别为10.04 μ.g·m-3和13.98μg·m-3,预报值与实测值的相关系数和匹配指数分别为0.96和0.98.随着预测期的延长,预报误差仍处于可接受范围内.该方法同样适用于每日最大O3小时浓度预报,研究结果为发布天气预报式的空气质量预报提供了新思路,便于公众规划出行并减少大气污染暴露.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.