弱磁场强化氧化石墨烯负载纳米零价铁(GO-nFe0/WMF)对水中Cr(Ⅵ)的去除特性及机制

利用共沉淀法成功制备出绿色、高效且具有较强重复利用性和抗氧化性能的介孔磁性材料氧化石墨烯负载纳米零价铁(GO-nFe~0).通过场发射扫描电镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)、比表面积测试仪(BET)、X射线衍射仪(XRD)以及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段对GO-nFe~0的形貌、结构以及元素价态进行分析.研究了弱磁场(WMF)协同GO-nFe~0体系(GO-nFe~0/WMF)处理水体中Cr(Ⅵ)的特性和机制,并且考察了不同反应条件对体系去除Cr(Ⅵ)的影响.结果表明,当氧化石墨烯(GO)与纳米零价铁(nFe~0)的负载质量比为1∶10且在20 mT弱磁感应强度的最佳条件下,GO-nFe~0/WMF能够在30 min内完全去除浓度为10mg·L~(-1)的Cr(Ⅵ).随着体系初始pH值的降低和材料投加量的增加,Cr(Ⅵ)的去除效率显著提高.无机阴离子(Cl~-,SO_4~(2-))对Cr(Ⅵ)的去除表现出促进作用,而ClO~-_4和CO_3~(2-)则分别表现出无明显影响和抑制效果.GO-nFe~0在循环利用5次以及暴露空气中30 d仍能保持较高的反应活性.通过XRD、XPS以及邻菲啰啉掩蔽实验证明:GO-nFe~0/WMF体系具有潜在的协同作用,GO可以提高WMF促进nFe~0的腐蚀速率并提高电子转移速率,从而释放更多的Fe~(2+).     

金属离子诱导Trichoderma sp.WL-Go合成纳米金特性研究

生物法合成纳米金是一种环境友好且经济高效的合成途径,受到广泛关注.普遍认为微生物合成纳米金是通过胞外分泌生物大分子而实现的一种自发脱毒过程.同时,相关研究表明低浓度的重金属离子对菌株胞外酶的活性会产生一定的影响,进而会对菌株合成纳米金的能力产生影响.基于此,本研究选择一株前期筛选得到的真菌Trichoderma sp. WL-Go,探究不同金属离子诱导菌株对其合成的纳米金特性的影响.结果表明,经Co~(2+)、Al~(3+)、Zn~(2+)、Sn~(2+)、Ni~(2+)等金属离子诱导后,菌株WL-Go合成纳米金的能力均有所提升,而Pb~(2+)、Cu~(2+)、Fe~(3+)与对照组相比,其合成的纳米金浓度及转化率都无明显变化.此外,Co~(2+)诱导菌株合成的纳米金呈现肉眼可见的团簇状,发生明显的团聚现象.本实验还考察了生物合成纳米金对4-硝基苯酚还原的催化特性,结果表明,Sn~(2+)和Pb~(2+)的诱导使菌株WL-Go合成的纳米金催化速率得到明显提升,而其他金属离子均有所抑制.最后选取革兰氏阳性菌Arthrobacter sp. W1和革兰氏阴性菌Escherichia coli BL21 (DE3)验证了不同金属离子诱导后合成的纳米金均具有良好的生物相容性.综上,本研究为对于拓宽纳米金的工业化应用前景有着重要意义.     

纳米零价铁(NZVI)对厌氧产甲烷活性、污泥特性和微生物群落结构的影响

重点比较了纳米零价铁(NZVI)和微米级铁(ZVI)短期暴露条件下,厌氧产甲烷过程中污泥产甲烷活性、污泥生理生化特征、细胞膜磷脂组成和微生物群落结构的变化.结果表明,NZVI组中累积产甲烷量随着NZVI投加浓度的增加降低.5 000mg·L~(-1)ZVI组累积产甲烷量未受影响.5 d时NZVI(100~5 000 mg·L~(-1))组铁离子浓度是空白组的1.6~7.4倍,5 000mg·L~(-1)ZVI组铁离子浓度略高于空白组.5 000 mg·L~(-1)NZVI组胞外聚合物总量大幅下降为空白组的21.1%,而活菌比仍可保持在空白组的79.7%.辅酶F420和辅酶M含量在5 000 mg·L~(-1)NZVI组中为空白组的40.2%和61.6%,但100 mg·L~(-1)NZVI组和5 000 mg·L~(-1)ZVI组中辅酶F420含量升高为空白组的1.3倍.不同实验组污泥支链脂肪酸和不饱和脂肪酸的总含量为:ZVI-5 000(21.18%)空白组(19.37%)NZVI-1000(16.69%)NZVI-5000(15.94%)NZVI-100(12.08%).NZVI可使环境中铁离子浓度升高和细胞膜流动性下降,降低细胞活性和产甲烷关键辅酶活性,从而对产甲烷过程造成抑制;主成分分析和冗余分析表明,厌氧系统中微生物群落组成可受到NZVI的影响发生较大变化,Nakamurella、Bacillus、Trichococcus和Petrimonas对NZVI耐受性高.     

铁纳米线对水中Cu2+的吸附性能及机理

为研究nZVI（纳米零价铁）材料对水中Cu2+的吸附性能,采用液相还原法合成核壳结构的nZVI,即FSCNs（铁纳米线,Fe@Fe₂O₃ core-shell nanowires）.通过批处理吸附试验研究pH、离子强度、FSCNs投加量、反应时间、初始ρ（Cu2+）、反应温度等因素对Cu2+去除率的影响,运用动力学模型、等温吸附模型和吸附热力学模型分析FSCNs对Cu2+的吸附特性,并利用SEM（扫描电镜）、XRD（X射线衍射）和XPS（X射线光电子能谱）等表征手段探讨FSCNs对Cu2+的吸附机制.结果表明:①在pH为5、离子强度为0.01 mol/L、FSCNs投加量为0.5 g/L、反应温度为318 K条件下,FSCNs对Cu2+产生的吸附容量最大,为387.6 mg/g.②FSCNs对Cu2+的吸附反应在30 min内达到吸附平衡,此时的最大吸附率可达96%;FSCNs对Cu2+的吸附更符合准二级动力学模型（R2≥0.992）,表明化学吸附可能为该反应的限制步骤;Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能较好地拟合吸附结果（R2≥0.992）;该吸附过程是自发的吸热反应〔ΔG0（吉布斯标准自由能） < 0,ΔH0（标准焓变）>0〕.③大部分Cu2+在加入FSCNs后转化为Cu、Cu₂O和CuO,被吸附在FSCNs表面,吸附、还原与共沉淀可能是FSCNs去除水中Cu2+的主要机理.研究显示,FSCNs对Cu2+的最大吸附容量为387.6 mg/g,能快速高效吸附水中的Cu2+,应用前景良好.      

过滤式碳纤维电极消毒效果比较与机理研究

过滤式电极消毒作为一种安全、高效的新型消毒技术备受关注,然而目前使用的电极材料比较单一,且稳定性和高效性难以兼备,制约了该技术的设备化发展.本文采用过滤式消毒方式,考察了几种高孔隙率的导电碳纤维毡的消毒效果.结果表明,碳纤维毡电极具有优异的消毒能力,活性碳纤维电极可在几伏的电压下使细菌死亡,与传统电化学消毒相比,电压降低了1~2个数量级.其中A-PCF(聚丙烯腈基活性碳纤维)电极在外接电压2 V,水力停留时间2 s时即可对大肠杆菌菌液实现6.5log的去除.当外接电压≤2 V时,流出物中未检测到氯,pH保持不变,排除了电化学产物的影响.A-PCF可作为过滤式电极消毒的优选电极材料.     

La1-xCexFe0.7Co0.3O3-δ网状多层纳米纤维对碳烟催化燃烧性能研究

采用静电纺丝法制备了一系列钙钛矿催化剂La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)(x=0、0.1、0.2、0.3和0.4),并采用XRD、SEM、FT-IR、H2-TPR和O_2-TPD等技术分析了Ce掺杂量对催化剂结构、微观形貌及理化特性的影响.同时,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了催化剂对碳烟的催化燃烧活性,探讨了催化剂对碳烟的催化燃烧机理.结果表明:在La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)中掺杂适宜的Ce有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在催化剂与碳烟松散接触条件下,当Ce掺杂量(质量百分比)为0.3时,所制备的La_(0.7)Ce_(0.3)Fe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)对碳烟的起燃温度(T_(ig))、最大燃烧温度(T_m)和燃尽温度(T_f)分别为329.5、409.8和421.1℃,呈现良好的催化氧化活性.碳烟最大转化效率为98.7%,平均活化能为123 kJ·mol~(-1),CO_2选择率为98.2%,实现了对柴油机碳烟排放污染物有效"过滤+催化燃烧"的双重目标.     

纳米二氧化钛光催化技术与大气污染治理

简要介绍了纳米二氧化钛（TiO₂）光催化技术的发展历史和反应原理.重点讨论了纳米TiO₂光催化技术在大气污染物催化转化方面的研究进展与前沿问题,分析发现该技术对一些典型大气有机污染物、氮氧化物、硫化物以及二氧化碳等有较高的去除效率（去除率多在80%~99%之间）.总结了纳米TiO₂光催化技术在大气污染治理中的应用状况,结果表明在空气净化、机动车尾气净化、化石燃料脱硫以及温室效应控制等方面已初步进入实用阶段.     

异质结型SnO2-TiO2纳米纤维光催化降解柴油机多环芳烃

采用同轴静电纺丝法制备了SnO_2-TiO_2纳米纤维,用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FTIR)和紫外-可见光谱能谱仪(UV-Vis),表征了SnO_2-TiO_2纳米纤维相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,研究了SnO_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解萘污染物的影响规律.结果表明,催化剂Sn25对萘降解效率最高.在暗光、可见光和紫外光条件下,萘降解效率分别为13.8%、37%和98%.Sn25对萘降解稳定率(标准差率)为0.36%.利用催化剂Sn25对柴油机尾气中多环芳烃(PAHs)排放污染物光催化降解应用发现,Sn25对低苯环PAHs、中苯环PAHs和高苯环PAHs的平均催化降解效率分别为80.2%、75.4%和60.2%.表明SnO_2-TiO_2纳米纤维具有较强光催化降解多环芳烃污染物能力.     

纳米乳化油强化硝酸盐反硝化产气变化研究

为探究纳米乳化油原位修复硝酸盐污染地下水过程中产气对含水介质渗透性的影响,以硝酸盐为目标污染物,采用活性污泥滤液接种,分别以纳米乳化油、吐温80和司盘80为碳源开展硝酸盐降解批实验研究,探讨和评估硝酸盐降解及降解过程中的产气情况.结果显示,纳米乳化油、吐温80和司盘80均能促进硝氮的降解,在实验的100d内,共完成7个周期硝酸盐氮的有效去除,总去除率分别为79.5%、63.8%和68.8%.在硝酸盐氮降解过程中,受厌氧发酵和反硝化作用的影响,各反应体系中均有气体生成,只有活性污泥反应体系中主要产气成分是CO₂,未加碳源和分别加3种碳源的4个反应体系（都添加活性污泥和硝酸盐）中主要产气成分是CO₂、N₂.其中,添加纳米乳化油的反应体系U型管产气量最大,为47.73mL;受碳源厌氧发酵的影响,添加司盘80反应体系总产气量最大,为205.34mL.纳米乳化油反应体系次之,吐温80反应体系最小.根据三氮的变化,结合纳米乳化油反应体系理论与实际产气对比显示,在纳米乳化油强化硝酸盐反硝化过程中,18.8%纳米乳化油厌氧发酵产生CO₂,95.4%硝氮反硝化生成N₂.     

多核yolk?shell型Co3O4@mSiO2纳米反应器降解双酚A

采用阳离子表面活性剂协助的自模板法合成了中空介孔SiO₂微球（HMSS）,然后向含HMSS的悬浮液中加入醋酸钴溶液和氨水,让两种溶液经HMSS表面介孔进入空腔中反应生成Co₃O₄内核,合成了多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂（介孔SiO₂）纳米反应器.结合XRD、XPS、SEM、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积.结果显示纳米反应器均匀分散,粒径约为300nm,表面布满介孔,内部分布大量Co₃O₄纳米粒子,拥有极大的比表面积161m²/g,远大于Co₃O₄纳米粒子的比表面积35m²/g,能有效吸附双酚A（BPA）,1h吸附容量达12.7mg/g.多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂纳米反应器能高效催化过一硫酸氢盐（PMS）降解BPA,2h降解率达81.8%,远高于Co₃O₄纳米粒子的降解率51.3%,同时能节省PMS的投加量,避免水中盐度过高.此外,合成的纳米反应器具有很好的再利用性,在pH值3~9范围内表现出稳定而高效的催化性能.