腐殖酸与典型碳纳米材料协同光致产生活性氧物种的研究

采用电子自旋共振光谱(EPR)技术,分析腐殖酸在光照下对4种典型碳纳米材料诱导产生单线态氧(~1O_2)和羟基自由基(·OH)的影响。基于密度泛函理论计算4种典型碳纳米材料的前线轨道能,比较了它们分别经能量转移诱导产生~1O_2的能力以及经电子传递诱导产生·OH的能力。结果显示,4种不同形状的碳纳米材料(富勒烯、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管以及石墨烯)悬浮液在紫外光照下均无~1O_2和·OH产生。与腐殖酸共同存在下,4种碳纳米材料均显著诱导~1O_2的产生,且富勒烯和石墨烯还能光致生成·OH。协同产生~1_O2的能力大小为:单壁碳纳米管富勒烯多壁碳纳米管石墨烯,协同产生·OH的能力大小为:石墨烯富勒烯。~1O_2的产生能力与碳纳米材料的能隙大小和颗粒聚集程度有关,而诱导产生·OH的能力主要取决于化学硬度。总之,我们的研究表明腐殖酸与碳纳米颗粒可协同产生活性氧物种。     

华南地区大气气溶胶中EC和水溶性离子粒径分布特征

利用1988~2010年在华南地区广州、深圳、海口等多地采得的126组样品,初步分析了华南地区不同时段不同地区和水溶性离子成分的浓度变化及其粒径分布特征.结果表明:各站的AEC(等效元素碳)浓度和水溶性无机离子浓度差异较大,Na+和Cl-基本表现为海岛站点>海岸站点>乡村站点>城市站点,其余主要离子成分和AEC则表现为城市站点>乡村站点>海岸站点>海岛.城市站点、乡村站点、海岸站点和海岛站点AEC质量浓度在不同年段随粒径分布的变化趋势比较一致的,基本呈双峰结构,主峰主要位于0.43~0.65mm,次峰主要位于4.7~5.8mm.根据各离子的粒径分布的相似性可以将各种离子的垂直分布形态分为3类:二次离子(SO42-、NO3-和NH4+)呈现明显的三峰分布形态;F-、Ca2+、Mg2+、Na+和Cl-呈双峰分布形态;K+和AEC呈单峰分布形态,主峰位于细粒子模态.各成分浓度随高度的变化则呈现不同的变化规律.降水对气溶胶粒子的清除作用是显著的,尤其是粒径大于1μm的颗粒,而1.1~2.1μm的粒子段是降水清除的关键区.局地污染中,AEC质量浓度随粒径的分布呈现出了很明显的“单峰”结构,且主要集中在次微米段粒径范围内.     

农业活动干扰下地下水无机碳循环过程研究

为准确识别浅层地下水污染来源及污染过程,选择我国北方某集约化蔬菜种植基地浅层地下水作为研究对象,借助水化学组成、氢氧同位素以及溶解性无机碳(DIC)碳同位素组成,探讨浅层地下水来源以及DIC来源和迁移转化特征.结果表明:浅层地下水阳离子以Ca²⁺和Mg²⁺为主,阴离子以HCO₃^-和SO₄^2-为主,沿地下水流向,水化学类型由HCO₃^?-Ca²⁺-Mg²⁺型转变为HCO₃^--SO₄^2--Mg²⁺-Ca²⁺型;浅层地下水δD组成范围为-69.6‰~-52.7‰,均值为-63.5‰,δ¹⁸O组成范围为-9.29‰~-6.80‰,均值为-8.45‰.大气降水是浅层地下水重要补给来源,靠近河水的浅层地下水还接受地表水的补给;浅层地下水δ¹³C_DIC组成范围为-11.76‰~-5.85‰,均值为-10.43‰.浅层地下水DIC来源包括土壤CO₂、碳酸盐矿物以及有机质分解.河水DIC侧渗对局部浅层地下水DIC碳同位素造成影响,化学肥料引起的酸性物质参与碳酸盐矿物风化作用以及浅层地下水CO₂去气作用对地下水δ¹³C_DIC组成产生影响,在利用DIC碳同位素识别地下水污染来源时需要引起重视.     

香河夏季PM2.5水溶性无机离子组分特征

2013年6月在中科院香河观测站对大气气溶胶化学组分特征进行研究.对PM2.5和PM10质量浓度进行在线监测,结果表明,观测期间PM2.5和PM10质量浓度均值与方差分别为(151.78±82.48)μg/m3和(250.47±106.99)μg/m3;SNA(SO42-、NO3-、NH4+)占PM2.5质量浓度的44.8%,且大多富集在粒径0.5~2.5μm的细颗粒物中.硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)平均值分别为0.35、0.31,SO2主要通过非均相的氧化反应转化为SO42-,NOx主要通过白天光化学反应转化为NO3-;灰霾和轻雾天较高的SOR和NOR表明,灰霾和轻雾天相比于清洁天有较多的SO2、NOx转化为SO42-、NO3-.气流后向轨迹分析表明灰霾和轻雾天空气质量受经过河北、山东及江苏北部气流影响.     

污泥堆肥对重金属稳定化过程的影响研究

将重金属(Cd、Pb、Cu、Zn、Ni)溶液添加到污水处理厂脱水污泥中进行堆肥,考察了污泥的堆肥过程对重金属稳定化的影响。分析发现:进入污泥后各重金属中可交换态+碳酸盐结合态的总占比顺序为Cd(72.31%)>Ni(65.83%)>Zn(33.67%)>Cu(19.49%)>Pb(7.40%)。说明Pb、Cu及Zn与污泥化学物质反应较快,而Cd及Ni的反应速率相对较慢。在整个过程中Pb形态达到稳定状态最快,Cu和Ni的形态稳定速度次之,Zn形态变化稍慢,Cd变化最慢。该结论可为污泥堆肥应用于土壤重金属污染治理的研究提供参考。     

蠡湖表层沉积物中磷的形态与赋存特征及其生物有效性

采用连续分级提取法研究了蠡湖表层沉积物中有机磷和无机磷的形态及其赋存特征,同时结合间隙水体中DTP(溶解性总磷)的空间分布特征,讨论了各形态磷的生物有效性及其释放风险. 结果表明,蠡湖沉积物中的磷以IP(无机磷)为主,w(IP)占w(TP)的58.09%. IP中以生物可利用性差的Ca-P_i(Ca结合态无机磷)占优势,w(Ca-P_i)为(207.75±48.56)mg/kg,占w(IP)的48.97%;沉积物OP(有机磷)中以活性最差的NA-P_o(非活性有机磷)占绝对优势,w(NA-P_o)为(195.33±50.73)mg/kg,占w(OP)的67.09%. 间隙水中的磷以DIP(溶解性无机磷)为主,ρ(DIP)占ρ(DTP)的11.86%~86.13%,平均值为59.65%. WA-P_i(弱吸附态无机磷)、PA-P_i(潜在活性无机磷)、Fe/Al-P_i(Fe/Al结合态无机磷)、WA-P_o(弱吸附态有机磷)、PA-P_o(潜在活性有机磷)的质量分数均与间隙水中ρ(DTP)呈极显著正相关(P<0.01),w(Ca-P_i)与间隙水中ρ(DTP)呈正相关(P<0.05),w(NA-P_o)与间隙水中ρ(DTP)无显著的相关性. 因此,即使在外源磷得到有效控制的情况下,沉积物中的IP及高活性有机磷的释放仍有可能导致湖泊富营养化状态维持不变.      

制备方法和腐殖酸改性对胶体态富勒烯迁移能力及其输送污染物能力的影响

富勒烯(C60)是一种在材料科学、生物医药、环境技术等领域具有广泛应用价值的人工碳纳米材料,其生产和使用可导致环境释放.虽然C60分子极难溶于水,但研究发现C60可在长期搅拌或溶剂交换下在水中形成胶体态富勒烯纳米颗粒(nC60),而nC60在地下含水层中有较强的迁移能力.同时,nC60对环境中的疏水性有污染物     

无锡冬季和春季大气中细粒子化学组分及其特性分析

本研究对无锡冬(2011年1月)春(2011年5月)两季PM2.5、PM10颗粒物浓度进行了传统的膜采样及离线检测分析,并运用大气气体/气溶胶水溶性离子在线收集及分析(GAC-IC)系统对PM2.5颗粒物中水溶性无机离子(WSII)进行了在线检测,时间分辨率为30 min.无锡冬、春两季PM2.5的浓度分别为108.15±41.76μg·m-3和84.40±26.74μg·m-3,其PM2.5/PM10比值分别为0.81±0.07和0.78±0.07,有较强的二次气溶胶生成过程.铵可用性指数(J冬季=101.2%±22.3%,J春季=79.5%±20.2%)分析表明冬季无锡大气颗粒物中铵(NH+4)相对比较富余,而春季则出现铵(NH+4)亏损现象,春季光化学反应更为活跃,硫氧化率(SOR)由冬季的0.15±0.05增至春季的0.35±0.13,硫酸盐(SO2-4)浓度增加明显,导致铵(NH+4)相对不足.硫氧化率(SOR)没有明显的季节变化,冬、春两季均为0.15.细粒子中的WSII与气态污染物、气象因子、硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)等的主成分分析表明无锡大气光化学反应与污染物的其他来源,例如工业源、交通移动源、生物质燃烧源等,有很好的协同作用,共同推高了大气中颗粒物的浓度.观测期间同时测得冬季PM2.5颗粒中有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度之间有较好的相关性(R2=0.839),两者有一个共同的主导源,而春季来源则比较复杂,两者相关性较差;二次有机碳(SOC)的半定量分析表明春季大气中有机气溶胶的形成有较强的二次转化过程.     

Applications of nanomaterials in water treatment and environmental remediation

Nanotechnology has revolutionized plethora of scientific and technological fields; environmental safety is no exception. One of the most promising and well- developed environmental applications of nanotechnology has been in water remediation and treatment where different nanomaterials can help purify water through different mechanisms including adsorption of heavy metals and other pollutants, removal and inactivation of patho- gens and transformation of toxic materials into less toxic compounds. For this purpose, nanomaterials have been produced in different shapes, integrated into various composites and functionalized with active components. Nanomaterials have also been incorporated in nanostructured catalytic membranes which can in turn help enhance water treatment. In this article, we have provided a succinct review of the most common and popular nanomaterials （titania, carbon nanotubes （CNTs）, zero-valent iron, dendrimers and silver nanomaterials） which are currently used in environmental remediation and particularly in water purification. The catalytic properties and functionalities of the mentioned materials have also been discussed.     

人工纳米材料生物效应研究进展

人工纳米材料(MNMs)由于其所具有的独特性质能满足当前工业发展的多样化需求,近年来获得迅速的发展.目前,越来越多的MNMs已被投放市场,给人们生活带来巨大的变化和进步.但是有关MNMs是否对环境和健康产生不利影响的问题,同样引起了人们广泛的关注.通过总结近年来的相关研究资料,一方面探讨了生物对MNMs的暴露途径;另一方面,从MNMs对动物细胞、肺组织和脑组织的毒性效应,MNMs在生物体内的转移、积累以及皮肤对MNMs的吸收等角度,对MNMs的生物效应进行综述.同时,发现MNMs本身独特的物理化学性质和MNMs的表面修饰是影响MNMs生物效应的重要因素.此外,借鉴超细颗粒的研究结果探讨了MNMs生物效应可能的作用机制.最后展望了纳米毒理学的发展.