基于线性混合效应模型的河北省PM2.5浓度时空变化模型研究

京津冀地区大气PM_2.5污染严重.为揭示区域PM_2.5时空分布规律,使用2013-2014年河北省地面站点PM_2.5监测数据、MODIS AOD（气溶胶光学厚度）遥感数据、地面气象站点数据和土地利用调查数据,基于线性混合效应模型（LME）,建立了ρ（PM_2.5）时空变化与AOD因子、气象因子、土地利用因子之间的关系模型.采用十折交叉验证法对模型精度进行检验,并利用计算得到的校正因子[全部实测的ρ（PM_2.5）年均值除以参与建模的所有实测ρ（PM_2.5）年均值]纠正因AOD非随机性缺值导致的抽样偏差.结果表明:①河北省区域模拟精度R2（决定系数）为0.85,经交叉验证后R2为0.77,RMSE（均方根误差）和RPE（相对预测误差）分别为18.28 μg/m3和28.68%.②ρ（PM_2.5）年均值模拟结果的校正因子范围为1.24~2.05,校正后的研究区ρ（PM_2.5）年均值为89.84 μg/m3,与实际监测数据相近.③ρ（PM_2.5）空间分布呈平原高、山区低,平原地区西南高、东北低的趋势.④ρ（PM_2.5）与AOD、温度、相对湿度呈正相关,与风速、大气能见度呈负相关.研究显示,线性混合效应模型能有效对ρ（PM_2.5）进行时空变化模拟,并实现对非地面监测地区ρ（PM_2.5）时空变化的预测,恰当的预测因子组合和模型校正有助于模型预测精度的提升.      

1961-2013年四川盆地气溶胶光学厚度的长期变化及与气温的联系

首先分别对西南地区84个气象站1980年前后的能见度资料进行了均一性处理,建立了各站1961-2013年的能见度长序列数据,再结合水汽压、天气现象资料反演建立了1961-2013年西南地区的气溶胶光学厚度（AOD）长时间序列资料,研究了四川盆地的气溶胶光学厚度的长期变化及其与气温的关系.结果表明,西南地区AOD在四川盆地形成一高值区,四川盆地AOD明显大于云贵高原和川西地区.四川盆地AOD阶段变化明显,从1961-1996年不断增加,线性增加趋势十分显著,高达0.046/10 a,尤其是从1980年代到1990年代中期显著增加且维持在较高值,到1990年代中后期（1996年左右）转为下降趋势.四川盆地在1997年左右开始的显著增暖比全国和全球1980年代中期开始的增暖明显滞后,气溶胶的冷却效应在一定程度上可以解释四川盆地在1980年代至1990年代中期气温偏低.从季节来看,春季AOD的显著增加与四川盆地春季气温变冷的关系相比其它季节更密切.此外,四川盆地AOD与气温日较差存在显著的负相关关系,AOD从1961-1996年不断增加,对四川盆地温度日变化幅度有明显减缓作用.从季节来看,春季AOD与气温日较差的负相关关系相比其他季节更为明显.     

基于pso-SVM的废水厌氧处理过程软测量模型

由于厌氧消化过程的复杂性和厌氧菌的敏感性,保持厌氧消化体系的稳定和高效性是比较困难的.本文在实验室采用IC反应器构建了一套厌氧废水处理系统处理人工合成废水,基于支持向量机(SVM)提出了一种预测废水厌氧处理系统出水挥发性脂肪酸(VFA)浓度和COD去除率的软测量模型.为了提高模型的精确性和鲁棒性,加入pso算法(粒子群算法)优化SVM模型,并引入了分类策略对元数据集进行有效分类.仿真结果表明,基于pso-SVM模型的软测量模型对厌氧废水处理系统出水VFA浓度和COD去除率具有较好的预测能力,模型预测系统COD去除率及出水总VFA浓度测试样本数据相关系数分别为65.86%、85.25%;加入分类策略后,元数据集分成两类,模型预测系统COD去除率测试样本数据相关系数分别为92.34%、83.41%;模型预测系统出水总VFA浓度测试样本数据相关系数分别为99.14%、99.59%,系统预测精度明显提高.引入分类策略对元数据集进行有效分类,基于pso-SVM的软测量模型可为监控、优化和理解厌氧消化过程提供指导.     

金属氧化物负载γ-Al_2O_3粒子电极对酸性橙Ⅱ的电催化氧化研究

以γ-Al_2O_3作为载体,采用浸渍热分解法制备了Sn、Mn、Cu、Pb单组分氧化物和Sn-Ce-Sb复合氧化物粒子电极。通过对酸性橙II(AOII)的降解实验,以及采用重复试验和扫描电镜(SEM)、紫外光谱扫描等方法,探讨了粒子电极材料的性能。研究结果表明:Sn/γ-Al_2O_3相比于Mn/γ-Al_2O_3、Cu/γ-Al_2O_3、Pb/γ-Al_2O_3等单组分氧化物粒子电极表现出了更好的电催化活性和稳定性。掺杂Ce、Sb后电极表面晶体粒径细小且分布均匀,有利于提高Sn/γ-Al_2O_3粒子电极的性能。电流密度为20 m A/cm2,曝气量0.5 L/min反应条件下,反应3 h后Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极对AOII的去除率为100%,TOC的去除率达84.2%,重复使用5次后TOC去除率仍保持在80%以上。表明Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极具有较好的应用前景。     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.      

通风空调环境中微生物气溶胶污染及其防治

针对国内外通风空调环境中微生物气溶胶污染,介绍了通风空调环境中微生物的来源、传播途径、危害特性、生物特性、微生物气溶胶的受力特性、生物颗粒悬浮模型。并提出一种健康空调系统的构建,主要包括:通风空调系统形式选择、微生物监测和检测、微生物控制与消除、应急处理和事后评价。最后提出了未来需要进一步研究的问题,为健康室内环境的构建和提高建筑内部环境安全性提供参考依据。     

胶州湾前湾围填海工程对其污染物输运影响的模拟研究

采用ECOMSED和“干、湿”点法构建了胶州湾潮流的三维动边界数值模型。模型验证良好,可以较好地模拟胶州湾潮流场。利用所建模型模拟了前湾填海工程前后胶州湾潮流场。基于Lagrangian粒子追踪法,采用单个粒子及粒子群模拟了前湾填海工程前后胶州湾污染物输运。对比工程前后污染物运动轨迹,分析了工程对胶州湾污染物输运的影响规律及范围。在此基础上,对胶州湾排污口的布置给出了参考建议。     

南京大气气溶胶混合态与云凝结核活化特征研究

于2014年9月11~18日期间,在南京市气象局利用云凝结核计数器(CCNC)、气溶胶质量分析仪(APM)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对气溶胶的分档云凝结核活性以及混合状态进行观测.结果表明,观测期间颗粒物混合状态以内部混合为主,76、111、138和181 nm颗粒物中,黑碳(BC)所占质量分数分别为5.4%、10%、10.7%和6.7%,而含BC核的颗粒物占总颗粒物数量的百分比分别为51%、57%、70%和59%,表明BC是大气中重要的凝结核,对大气颗粒物的数量有重要贡献.观测到的少数外混状态的颗粒物主要集中在111 nm和138 nm.76、111、138和181 nm颗粒物的临界过饱和度分别为0.25%、0.13%、0.06%和0.015%.降雨和灰霾对云凝结核活性影响较大,雨天、晴天和霾天的气溶胶吸湿性系数κ分别为0.37、0.29、0.39.气溶胶颗粒物的密度和云凝结核活性受化学组分影响明显,相对于晴天,霾天颗粒物中无机盐含量较高、有机物含量较少,对应的颗粒物密度较高、云凝结核活性较强.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.     

亚洲地区MODIS和Himawari-8细模态气溶胶产品验证及其时空分布分析

利用AERONET观测网数据,结合MODIS(中分辨率成像光谱仪)及Himawari-8(新一代地球同步气象卫星)的气溶胶产品分析了亚洲41个站点2015—2016年细模态气溶胶光学特性.结果表明,MODIS和Himawari-8反演气溶胶细模态比例(FMF)及细模态气溶胶光学厚度(fAOD)落在误差区间EE(期望误差)内的比例均不超过80%,其中8个典型站点则不超过50%,总体上MODIS要优于Himawari-8,但与AERONET地基观测资料相比还存在一定的误差.因此,需要进一步研究反演方法,提升地表反射率的确定精度,从而提高卫星遥感反演精度.通过季节平均的比较,发现春、夏、秋、冬四季MODIS和Himawari-8的反演值均有所低估,MODIS fAOD各季节平均偏差相对较小.Himawari-8 FMF秋季在Dhaka_University站的平均偏差较大,MODIS FMF春、冬季的平均偏差最大值相对较大,夏、秋季则相对较小;对于同一站点在相同季节均为Himawari-8 fAOD偏差较大,并且MODIS fAOD各季节的平均偏差最大值均小于Himawari-8 fAOD的偏差值.同时,利用卫星观测分析了亚洲地区FMF和fAOD年均及季节平均分布特征,发现MODIS和Himawari-8 FMF年均分布高值区主要位于华北平原、东北平原、四川盆地和中南半岛,MODIS fAOD年均分布高值区主要位于中南半岛,Himawari-8 fAOD年均值则普遍较低.MODIS FMF和fAOD季节平均分布呈现出夏秋高、春冬低的趋势,Himawari-8 FMF和fAOD季节平均分布则呈现出春秋高、夏冬低的特征,高值区的位置和量值均有明显的季节变化.