铈锆比率及过渡金属掺杂对Pd/CexZr1-xO2催化剂性能的影响

采用均相共沉淀法制备了不同铈锆比率的复合氧化物,并用等体积浸渍法制备了其负载的Pd/CexZr1-xO2催化剂。考察了铈锆比率对复合氧化物性质及其负载单Pd催化剂催化氧化柴油机尾气性能的影响。在此基础上,掺杂Mn、Ni和Cu对催化剂进行改性并考察反应活性。利用XRD、BET、H2-TPR和TEM等技术对样品进行表征。结果表明,Ce/Zr为1/1时Pd/CZ催化剂抗烧结性能最佳;过渡金属和铈锆协同作用一定程度上提高了柴油机氧化催化剂(DOC)的催化活性;Cu和Mn的掺杂能有效降低CO、碳氢化合物(HC)和NO的起燃温度,提高柴油机尾气催化氧化性能;Ni对催化性能的改善不明显。     

氧化石墨烯-氧化锌净化铅离子废水

利用改性Hummers法制备氧化石墨,并成功地将氧化锌负载到氧化石墨上催化降解铅离子。利用SEM、XRD、FTIR等对氧化石墨烯-氧化锌的形貌进行表征,并用以净化铅离子废水。通过实验分析得知废水净化的原因有两方面:光催化效应和吸附理论,然后考察其影响净化过程的因素。结果表明,氧化石墨烯-氧化锌对溶液中铅离子在紫外光下有较强的吸附和催化降解能力,在t=4 h,pH=7条件下,其最大净化量可达到184 mg/g。     

负载型颗粒活性炭催化过硫酸钠氧化降解橙黄G

通过在颗粒活性炭(GAC)上负载氧化铁,并以此作为催化剂(Fe/GAC)在常温常压下催化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基降解偶氮染料橙黄G。研究了体系pH、氧化剂浓度、催化剂浓度对橙黄G去除率的影响,并且对催化剂的重复使用性能进行了测试。结果表明,在Fe/GAC/PS体系中,[OG]0=0.2 mmol/L,[GAC]=1 g/L,[PS]0=2 mmol/L,降解2 h后OG去除率为99%,且有较高的矿化率;随着氧化剂浓度和催化剂浓度的增加,OG的去除效率提高;催化剂有较好的重复使用性。利用扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征,可以看出在活性炭上成功负载氧化铁。利用化学分子探针竞争实验鉴定催化反应中的活性物种SO4-·和OH·。     

改性SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬效能与反应活性位点研究

采用不同的表面改性方法(去矿化处理、氧化改性、碱改性和还原改性)对污泥基活性炭(SCAC)进行处理,分别获得了表面金属含量低、碱位低、碱性官能团含量高及Lewis碱含量高的4种改性SCAC(SCAC-D、SCAC-S、SCAC-OH和SCAC-N),对比考察了改性前后SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬(IBP)的效能,并探讨了SCAC催化臭氧氧化反应的主要活性位点。结果表明,5种SCAC催化活性顺序为:SCAC-N > SCAC-OH > SCAC > SCAC-S > SCAC-D;金属组分减少会直接影响SCAC的催化活性,碱位减少对其催化活性的影响相对较弱,说明SCAC表面较为丰富的金属组分是其催化臭氧氧化反应的主要活性位点;增加SCAC表面碱位(Lewis碱和碱性官能团),减少表面酸性官能团有助于提高其催化活性。     

船舶柴油机选择性催化还原积碳臭氧直接氧化再生

为解决船舶柴油机SCR催化剂积碳再生问题,提出了臭氧直接氧化再生的方法。实验用玻璃纤维无胶滤筒采集PM,然后在管式炉中用臭氧氧化滤筒中的PM,研究了温度和臭氧浓度对PM氧化的影响。实验表明,臭氧的最佳氧化温度窗口为200~240℃,PM氧化速度随臭氧浓度提高明显加快,PM氧化率可以达到92%以上。根据实验结果,提出了船舶柴油机SCR积碳O3低温再生技术方案。     

电化学氧化法处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液

实验利用电化学氧化法处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液,以提高废水的可生化性。研究考察了水力停留时间、进水流量、循环流量、电流强度和原水氯离子浓度对有机物去除的影响。研究结果表明,电化学氧化法的最佳运行条件如下:水力停留时间为 3 h,进水流量为1 m3/h,循环流量为15 m3/h,电流强度为420 A。在上述条件下,原水COD浓度从3 100 mg/L降到1 311.3 mg/L,去除率达到57.7%,BOD/COD值由0.03提升至0.31。氯离子对电解有促进作用,但原水氯离子浓度超过5 000 mg/L,不需要外加工业盐。     

磁性Fe3O4/石墨烯纳米复合材料催化降解水中17β-雌二醇

利用化学沉淀法制备磁性四氧化三铁 /石墨烯(Fe3O4 /GE)纳米复合材料,并将其与H2O2构成非均相Fenton体系用于催化降解水中微量的17β-雌二醇(E2),研究了初始pH值,初始H2O2浓度,催化剂用量对E2降解的影响。结果表明,Fe3O4/GE纳米复合材料在无需外加光源的条件下能够有效催化降解E2。在pH 7.0,E2初始浓度为1 mg/L,初始H2O2浓度为15 mmol/L,Fe3O4 /GE投加量为15 mg/L的条件下,反应8 h后可去除92.9%的E2。Fe3O4/GE具有便捷的磁分离特性和稳定的催化活性,经过7次循环使用后对E2的降解效率仍保持在91.5%左右。     

活性炭吸附和两级Fenton氧化组合工艺处理高盐对氨基苯酚生产废水

采用活性炭吸附和两级Fenton氧化组合工艺对高盐度对氨基苯酚生产废水进行了处理实验研究。结果表明,pH值对活性炭去除有机物的影响较小。当活性炭投加量为4 g/L时,TOC去除率61%。分级加药可以有效提高Fenton氧化对有机物的去除效率。在温度为25℃、pH为3、30% H2O2投加量为3%(V/V)、Fe2+/H2O2摩尔比为0.05时,两级Fenton氧化处理后,出水TOC降至150 mg/L以下。此外,Fenton氧化后形成氢氧化铁污泥颗粒粒径为4.5 μm,经过聚丙烯酰胺(PAM)絮凝之后,污泥的粒径明显增加,过滤特性改善。PAM絮凝效果依赖于溶液的pH值,当pH超过10后会失去作用,故在使用过程中需要严格控制溶液的pH值。     

印染行业染色废水处理新工艺的试验研究

采用混凝—水解酸化—生物接触氧化—二次混凝新工艺处理印染行业染色废水,研究了PFS、PAC、PAFC 3种混凝剂对废水处理的效果,水解酸化池水力停留时间对废水可生化性的影响,混凝-水解酸化-生物接触氧化工艺联合运行效果,二次混凝PAFC投加量对生化出水的处理效果.结果表明,PAFC对染色废水处理效果优于PFS、PAC,在投加量为300 mg/L时,CODCr的去除率达到40％,色度的去除率达到65％;水解酸化池最佳水力停留时间为8h,对CODCr去除率达30％,色度去除率达60％;接触氧化生化池对CODCr去除率达70％,色度去除率达50％;二次混凝沉淀实验PAFC在投加量为60mg/L时,生化出水CODCr、色度去除率均达到50％,废水各项指标达到《纺织染整工业污染物排放标准》(GB4287-1992)一级排放标准的要求.     

催化湿式过氧化氢氧化苯酚的诱导期研究

针对诱导期发生机制及影响因素尚不清楚问题,采用自制化学反应装置和批动力学试验方法,研究了黏土基催化剂催化过氧化氢（H₂O₂）氧化苯酚过程中诱导期发生的原因及其关键影响因子。结果表明：H₂O₂扩散或吸附到催化剂金属活性位及随后的表面修饰（通过≡Fe（III）还原到≡Fe（II）降低pH）共同决定了诱导期;Fermi’s方程能很好地拟合苯酚氧化过程（R²>0.99）;反应温度和溶液pH强烈影响诱导时间（t_I）,随温度增加和pH降低,t_I分别从59和129 min降到22和0 min（没有诱导期）,而催化剂与H₂O₂用量对t_I的影响相对较小,随催化剂和H₂O₂浓度增加,t_I分别从69和75 min降到32和52 min。尽管诱导时间可通过调整反应参数缩短或消除,但考虑到成本和环境风险,在用黏土基催化剂处理实际含酚废水时应采纳适宜的反应条件：H₂O₂和苯酚质量浓度摩尔比为15,催化剂浓度为0.8~1.0
g/L,温度为30~40 °C,介质pH（不调整）,反应时间为2 h。